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港中文（深圳）唐本忠院士/深大熊玉助理教授 AFM：具有寬范圍顏色可調(diào)性和持久近紅外發(fā)光特性的長(zhǎng)余輝發(fā)光聚合物材料
2023-12-15  來源：高分子科技

  長(zhǎng)余輝發(fā)光是指撤去激發(fā)光源后，發(fā)光材料仍能持續(xù)發(fā)光數(shù)秒至數(shù)小時(shí)的一種發(fā)光現(xiàn)象。無機(jī)長(zhǎng)余輝材料憑借其超長(zhǎng)的發(fā)光壽命被廣泛應(yīng)用于夜間應(yīng)急指示、儀表顯示和國(guó)防軍事等諸多方面。近年來，聚合物基有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料憑借其較長(zhǎng)的壽命、較大的斯托克斯位移、豐富的激發(fā)態(tài)性質(zhì)以及優(yōu)良的成膜性被用于防偽加密、信息存儲(chǔ)以及生物成像等領(lǐng)域。為了進(jìn)一步拓展有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)光材料的功能和應(yīng)用范圍，迫切需要發(fā)展一種簡(jiǎn)易的發(fā)光性能調(diào)控策略。


圖1. 聚乙烯醇、能量受體和給體的化學(xué)結(jié)構(gòu)式，以及單步的磷光和逐步的磷光/熒光共振能量轉(zhuǎn)移過程示意圖。


  近日，深大熊玉助理教授聯(lián)合港中文（深圳）唐本忠院士團(tuán)隊(duì)在《Adv. Funct. Mater》上發(fā)表了題為“A Facile Strategy for Achieving Polymeric Afterglow Materials with Wide Color-Tunability and Persistent Near-Infrared Luminescence”的研究論文。作者提出了一種簡(jiǎn)單的發(fā)光性能調(diào)控策略，即通過構(gòu)建非傳統(tǒng)的磷光共振能量轉(zhuǎn)移(PRET)和逐步共振能量轉(zhuǎn)移（PRET-FRET）體系，可以賦予聚合物基長(zhǎng)余輝發(fā)光材料超長(zhǎng)的發(fā)光壽命、寬范圍的余輝顏色可調(diào)性和持久的近紅外發(fā)光特性（圖1）。 


圖2. 基于1-溴咔唑衍生物摻雜的PVA薄膜的室溫磷光性質(zhì)


  如圖2所示，作者設(shè)計(jì)合成了一系列1-溴咔唑衍生物，并將其作為客體發(fā)光分子通過物理共混的方法摻雜到聚合物基質(zhì)聚乙烯醇（PVA）中，成功實(shí)現(xiàn)了超長(zhǎng)室溫磷光發(fā)射。其中，基于BrCz-OCH3摻雜到PVA薄膜的發(fā)光壽命長(zhǎng)達(dá)1.65 s，余暉時(shí)間超過15 s，磷光量子產(chǎn)率可達(dá)12.2%。 


圖3. 磷光共振能量轉(zhuǎn)移體系RB/BrCz-OCH3@PVA的光物理性質(zhì)


  隨后，為了進(jìn)一步調(diào)控該摻雜聚合物體系的余輝發(fā)光顏色，并實(shí)現(xiàn)覆蓋可見光至近紅外區(qū)的持久多彩長(zhǎng)余輝發(fā)光，作者選擇了三種商業(yè)化的水溶性熒光染料分子（羅丹明B、Cy5和Cy7）作為能量受體。通過簡(jiǎn)易的物理共混方式制備了三組分/四組分摻雜PVA薄膜，借助能量給體和受體之間的單步的PRET和逐步PRET-FRET共振能量轉(zhuǎn)移過程實(shí)現(xiàn)寬顏色可調(diào)性和持久近紅外發(fā)光，并深入探究了兩種共振能量轉(zhuǎn)移過程的差異。如圖3所示，通過簡(jiǎn)單地調(diào)節(jié)羅丹明B的摻雜濃度，實(shí)現(xiàn)了余輝發(fā)光顏色從藍(lán)光到紅光的逐漸轉(zhuǎn)變。 


圖4. 磷光共振能量轉(zhuǎn)移體系C與/BrCz-OCH3@PVA的光物理性質(zhì)


  如圖4所示，當(dāng)選擇發(fā)射波長(zhǎng)更長(zhǎng)的熒光染料Cy5作為能量受體時(shí)，隨著Cy5的摻雜濃度的增加，可以發(fā)生有效的磷光共振能量轉(zhuǎn)移，但是肉眼可見的余輝發(fā)光顏色的變化并不明顯，這是因?yàn)镃y5的發(fā)射位于遠(yuǎn)紅外區(qū)，而人眼對(duì)遠(yuǎn)紅外發(fā)光不敏感。 


圖5. 逐步共振能量轉(zhuǎn)移體系Cy5/RB/BrCz-OCH3@PVA的光物理性質(zhì)


  因此，為了進(jìn)一步提高磷光共振能量效率和余輝發(fā)光顏色可調(diào)性，作者選擇RB作為能量傳遞中間體，這是因?yàn)镽B的發(fā)射光譜可以彌補(bǔ)能量給體和受體之間的光譜重疊空白，從而促進(jìn)能量轉(zhuǎn)移過程。如圖5所示，與單步PRET相比，逐步PRET-FRET具有三能量給體的三重態(tài)激子利用率更高、能量傳遞中間體介導(dǎo)的顏色可調(diào)范圍更廣、能量受體的延遲熒光效率更高等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。 


圖6. 逐步共振能量轉(zhuǎn)移體系Cy7/RB/BrCz-OCH3@PVA的光物理性質(zhì)


  作者在驗(yàn)證了逐步PRET-FRET的可行性之后，進(jìn)一步選擇經(jīng)典的近紅外熒光染料Cy7作為能量受體，以期實(shí)現(xiàn)持久的近紅外發(fā)光。如圖7所示，通過簡(jiǎn)單地調(diào)節(jié)Cy7的摻雜濃度，共混薄膜Cy7/RB/BrCz-OCH3@PVA的余輝顏色可以逐漸轉(zhuǎn)變，并實(shí)現(xiàn)了發(fā)光壽命長(zhǎng)達(dá)94.1 ms，發(fā)光效率為4.5%的持久近紅外發(fā)光（~ 800 nm）。 


圖7. 多尺度、多模態(tài)防偽加密應(yīng)用


  最后，鑒于以上這些摻雜PVA聚合物體系具有良好的水溶性、多彩長(zhǎng)余輝和持久近紅外發(fā)光特性，作者設(shè)計(jì)了多種加密模板展示了它們在多重防偽加密和信息安全技術(shù)中的應(yīng)用潛力。


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期在聚合物基超長(zhǎng)有機(jī)室溫磷光材料方面取得的新進(jìn)展之一。前期，團(tuán)隊(duì)在開發(fā)新型剛性聚合物基質(zhì)、揭示摻雜型聚合物基超長(zhǎng)有機(jī)室溫磷光材料的發(fā)光機(jī)理以及應(yīng)用研究方面進(jìn)行了系統(tǒng)深入地研究工作，并取得了一些重要研究成果(Adv. Mater. 2023, 35, 2301874；Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2208895; Mater. Horiz. 2022, 9, 1081-1088; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101656)。本論文第一作者為深大材料學(xué)院碩士研究生陳可瑤，通訊作者為深大材料學(xué)院熊玉助理教授和港中文（深圳）唐本忠院士。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目和深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目的資助。


  論文信息：

  A Facile Strategy for Achieving Polymeric Afterglow Materials with Wide Color-Tunability and Persistent Near-Infrared Luminescence

  Keyao Chen, Yu Xiong,* Deliang Wang, Yiwen Pan, Zheng Zhao, Dong Wang, and Ben Zhong Tang*

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202312883

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