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東華大學(xué)武培怡/雷周玥團(tuán)隊(duì)《Adv. Mater.》：相及相界面調(diào)控的離子壓電彈性體實(shí)現(xiàn)離電系統(tǒng)的高效能量轉(zhuǎn)換
2024-01-28  來(lái)源：高分子科技

  傳統(tǒng)壓電材料可將機(jī)械能轉(zhuǎn)化為電能，對(duì)自供電系統(tǒng)中的能量收集和人機(jī)交互至關(guān)重要。但是傳統(tǒng)壓電材料的晶體結(jié)構(gòu)中電荷運(yùn)動(dòng)能力有限，產(chǎn)生的壓電電流較小，而基于離子壓電效應(yīng)的材料由于較高的離子電導(dǎo)率和均相結(jié)構(gòu)，往往能夠產(chǎn)生較高的離子壓電電流，也具有更高的可拉伸性。然而，均相結(jié)構(gòu)通常會(huì)耗散應(yīng)力而不是集中應(yīng)力，使得其難以誘導(dǎo)局部電荷進(jìn)行分離。這導(dǎo)致目前離子壓電材料在壓力下產(chǎn)生相對(duì)較低的電壓響應(yīng)，限制了電壓增量而降低了變形期間的能量轉(zhuǎn)換效率。此外，基于水凝膠的離子壓電材料在集成到可拉伸的自供電系統(tǒng)中時(shí)還會(huì)面臨環(huán)境不穩(wěn)定性，需要復(fù)雜的封裝方法等問(wèn)題。因此，亟需開(kāi)發(fā)兼具高的電壓增量、離子電導(dǎo)、力學(xué)適應(yīng)性和環(huán)境穩(wěn)定性的離子壓電材料。



  針對(duì)上述問(wèn)題，東華大學(xué)武培怡教授/雷周玥研究員團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種基于微相分離和中間層界面結(jié)構(gòu)的離子壓電彈性體。通過(guò)離子液體（IL）和離子塑料晶體（IPC）的合理組合，形成一種具有中間相的微相分離結(jié)構(gòu)。這種方法通過(guò)硬相間的應(yīng)力集中促進(jìn)電荷分離，同時(shí)利用連接異質(zhì)相的中間相促進(jìn)離子電荷的高流動(dòng)性。這種離子導(dǎo)電彈性體實(shí)現(xiàn)了約 6.0 mV kPa-1 的高壓電系數(shù)，比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍，比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多，1.3 μW cm-3 的最大輸出功率密度達(dá)到了新高度。同時(shí)，離子壓電彈性體還具有高拉伸性、強(qiáng)韌性和快速自我修復(fù)能力，突顯了其在實(shí)際應(yīng)用中的潛力，為其用于人機(jī)交互的離子電子系統(tǒng)提供新的解決方案。 


圖1.離子壓電彈性體含有中間相的微相分離結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)


  該離子壓電彈性體的主要設(shè)計(jì)原則為：（1）微相分離結(jié)構(gòu)：利用 IPC 與聚合物網(wǎng)絡(luò)之間相容性差的特點(diǎn)，建立微相分離結(jié)構(gòu)。（2）中間相工程：設(shè)計(jì)具有共用陰離子的 IL 和 IPC，確保 IL 和 IPC 之間的相容性，從而設(shè)計(jì)出一種可連接異質(zhì)微相的中間相。（3）增強(qiáng)陽(yáng)離子-陰離子遷移率差異：通過(guò)陽(yáng)離子-偶極相互作用將陽(yáng)離子束縛在聚合物網(wǎng)絡(luò)上，從而突出陽(yáng)離子和陰離子在壓力下的遷移率差異。這種方法有利于釋放更多的游離的陰離子。這一創(chuàng)新策略可在離子分布中產(chǎn)生顯著的梯度，最終提高壓電效應(yīng)。 


圖2.離子壓電彈性體優(yōu)異的壓電性能


  該離子壓電彈性體表現(xiàn)出優(yōu)異的壓電性能，同時(shí)產(chǎn)生高壓電電壓（ 90 mV）和高壓電電流（92 nA），最大壓電系數(shù)約為6.0 mV kPa-1，比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍，比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多。此外，離子壓電彈性體最大輸出功率密度為 1.3 μW cm-3，能量轉(zhuǎn)換效率約為1.8%。這與先前報(bào)道均相和納米相分離的離子壓電凝膠相比，提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。 


圖3.離子壓電彈性體壓電響應(yīng)過(guò)程中的離子相互作用機(jī)制


  為了進(jìn)一步研究響應(yīng)機(jī)制，采用了分子光譜分析和分子動(dòng)力學(xué)模擬來(lái)揭示壓電傳導(dǎo)過(guò)程中的離子相互作用。在離子壓電彈性體中，陽(yáng)離子與 PVDF-HFP 之間存在較強(qiáng)的陽(yáng)離子-偶極相互作用，證實(shí)了陽(yáng)離子被聚合物網(wǎng)絡(luò)所束縛。此外，利用拉曼光譜還研究了[TFSI]-的化學(xué)環(huán)境。IPC的引入后，[TFSI]-的束縛被削弱，使其更具流動(dòng)性。這可能是由于中間相的形成，在壓電彈性體中產(chǎn)生了更多的自由陰離子。利用ATR-FTIR跟蹤了離子壓電彈性體中的[TFSI]-在不同壓力下的運(yùn)動(dòng)。當(dāng)壓力超過(guò) 15 kPa 時(shí)，1052 cm-1 處特征峰的強(qiáng)度幾乎沒(méi)有變化，這表明[TFSI]-的移動(dòng)能力在壓力為 15 kPa 時(shí)達(dá)到最大值。這一趨勢(shì)與經(jīng)典力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）的結(jié)果一致。 


圖4.離子壓電彈性體的力學(xué)性能與綜合性能評(píng)估


  離子壓電彈性體不僅具有優(yōu)異的壓電性能，而且具有良好的力學(xué)適應(yīng)性。與之前報(bào)道的離子壓電材料相比，離子壓電彈性體解決了壓電材料長(zhǎng)期以來(lái)在電學(xué)性能和力學(xué)性能之間的權(quán)衡問(wèn)題。通過(guò)采用中間相和動(dòng)態(tài)交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)，離子壓電彈性體實(shí)現(xiàn)了顯著的可拉伸性(斷裂伸長(zhǎng)率>500%)、高韌性(約1400 J m-2)、自我修復(fù)能力(30 min)和抗壓性。這一進(jìn)步克服了傳統(tǒng)電子型壓電材料的力學(xué)限制，確保其在動(dòng)態(tài)和可拉伸離子電子系統(tǒng)中具有出色的力學(xué)適應(yīng)性。另一方面，與基于水凝膠或有機(jī)凝膠的壓電材料相比，離子壓電彈性體的韌性至少提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。該離子壓電彈性體還具有優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，可避免水或有機(jī)溶劑的蒸發(fā)，無(wú)需復(fù)雜的封裝技術(shù)。 


圖5.用于人機(jī)交互的聲學(xué)感知、壓力映射和邏輯處理


  由于具有高離子壓電反應(yīng)靈敏度，壓電彈性體可以感知和識(shí)別空間聲學(xué)信號(hào)，從而實(shí)現(xiàn)人機(jī)交互。當(dāng)離子壓電彈性體放置在距離揚(yáng)聲器1cm處，每次播放A2音階，實(shí)時(shí)產(chǎn)生70 μV的電壓。這證明了它能感知微小聲波振動(dòng)的能力。在噪聲環(huán)境下，壓電彈性體對(duì)不同的環(huán)境噪聲也會(huì)產(chǎn)生不同的電壓響應(yīng)。此外，通過(guò)利用壓力傳感和信號(hào)處理能力，壓電彈性體可以參與人與機(jī)器人之間的邏輯信息交互。進(jìn)一步，壓電彈性體可以集成到觸覺(jué)感知陣列中，將壓力映射和邏輯處理能力結(jié)合在一起。


  本研究通過(guò)利用微相分離和界面工程設(shè)計(jì)，有效解決了離子壓電材料在電學(xué)性能和力學(xué)性能之間固有的權(quán)衡問(wèn)題。值得注意的是，當(dāng)這種彈性體集成到電路中時(shí)，可實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)的聲信號(hào)檢測(cè)和高靈敏度的時(shí)空壓力信號(hào)處理。有利于推動(dòng)離子電子系統(tǒng)中高效能量收集轉(zhuǎn)換的進(jìn)展以及相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展。


  上述研究成果以“Piezoionic elastomers by phase and interface engineering for high-performance energy-harvesting ionotronics”為題在線發(fā)表于期刊《Advanced Materials》上。該研究工作由東華大學(xué)完成，東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生朱威妍為論文第一作者，東華大學(xué)武培怡教授和雷周玥研究員為論文通訊作者。相關(guān)研究由國(guó)家自然科學(xué)基金（22305033和52161135102）和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助（23D210502）資助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202313127

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