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福州大學(xué)鄒志剛院士團(tuán)隊(duì)呂曉林 Macromolecules：基于強(qiáng)、弱離子相互作用的應(yīng)變硬化聚離子液體彈性體
2024-03-28  來源：高分子科技

  近年來，導(dǎo)電水凝膠、離子凝膠和離子導(dǎo)電彈性體等聚合物離子導(dǎo)體由于具有可拉伸性和高彈性等良好的力學(xué)性能，在離子皮膚和柔性可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域引發(fā)了極大的關(guān)注。然而，大多數(shù)凝膠和彈性體在受力時(shí)表現(xiàn)出的是軟化或線形的機(jī)械響應(yīng)行為，而這與皮膚等生物組織的應(yīng)變硬化行為（J形的應(yīng)力-應(yīng)變曲線）完全不同。因此，設(shè)計(jì)具有應(yīng)變硬化能力的仿生聚合物離子導(dǎo)體仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。


  近日，福州大學(xué)鄒志剛院士團(tuán)隊(duì)呂曉林副教授在《Macromolecules》上發(fā)表文章《Ultrastretchable and Tough Poly(ionic liquid) Elastomer with Strain-Stiffening Ability Enabled by Strong/Weak Ionic Interactions》，報(bào)道了一種強(qiáng)/弱離子相互作用協(xié)同策略，來制備具有應(yīng)變硬化能力的聚離子液體彈性體（PILE）。通過競聚率差異較大的咪唑基離子液體單體和丙烯酸酯單體共聚，可以使離子單體在聚合物鏈上梯度分布，從而在聚合物網(wǎng)絡(luò)中形成可控的強(qiáng)、弱離子相互作用（圖1）。該設(shè)計(jì)利用弱離子相互作用提高聚合物網(wǎng)絡(luò)的柔軟性，而強(qiáng)離子相互作用在拉伸過程中增加網(wǎng)絡(luò)的剛性，從而使PILE具有明顯的應(yīng)變硬化能力、良好的拉伸性和彈性以及高韌性。同時(shí)，PILE優(yōu)異的溫度和應(yīng)變傳感能力，使其在柔性電子器件中具有應(yīng)用潛力。


圖1. PILE網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部相互作用示意圖


  如圖2所示，由于兩種單體之間差異較大的競聚率，可以在聚合物網(wǎng)絡(luò)中形成離子聚集較多的強(qiáng)離子相互作用和離子聚集較少的弱離子相互作用，表觀活化能具有廣泛的分布范圍（66.1–125.7 kJ mol?1）。該PILE內(nèi)部的相互作用強(qiáng)度高于超分子網(wǎng)絡(luò)中常見非共價(jià)相互作用的強(qiáng)度(41 ~ 96 kJ mol?1)，從而可以賦予該PILE良好的力學(xué)強(qiáng)度和韌性。此外，由于離子聚集導(dǎo)致的離子間相互作用，使得該PILE具有褶皺狀形貌。


圖2. PILE的內(nèi)部相互作用表征


  如圖3所示，通過強(qiáng)、弱離子相互作用之間的協(xié)同，相比于單純的聚離子液體或者聚丙烯酸酯，該PILE表現(xiàn)出明顯的應(yīng)變硬化能力。與其他具有應(yīng)變硬化能力的凝膠或者彈性體相比，其具有更高的斷裂強(qiáng)度和拉伸性。分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明，PILE的應(yīng)變硬化能力來源于拉伸過程中離子相互作用的解離。 


圖3. PILE的應(yīng)變硬化行為表征


  如圖4所示，由于離子相互作用的可逆性，該PILE在100-600%的應(yīng)變下的加載曲線都能與上一圈的加載曲線完美地吻合，表現(xiàn)出優(yōu)異的彈性。同時(shí)，其還具有較高的韌性和抗穿刺能力。 


圖4. PILE的彈性和抗穿刺能力表征


  由于聚離子液體的存在，使該PILE具備導(dǎo)電性。因此，其可以應(yīng)用在柔性傳感領(lǐng)域，在極大的應(yīng)變范圍內(nèi)（5-1000%）都具有較高的靈敏度（圖5）。 


圖5. PILE的傳感應(yīng)用


  福州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士生虞力為本論文的第一作者，福州大學(xué)呂曉林為通訊作者，寧波大學(xué)張璇、福建醫(yī)科大學(xué)附屬協(xié)和醫(yī)院周飄飄為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、福建省光電信息科技創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室、福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等基金項(xiàng)目的資助。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c02379?fig=fig1&ref=pdf

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（責(zé)任編輯：xu）
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