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  許多聚合物復(fù)合材料由柔軟的彈性體基質(zhì)和剛性的納米顆粒組成，這些材料通常具有優(yōu)越的性能，并已經(jīng)被廣泛使用。將納米顆粒嵌入彈性體基質(zhì)通常需要高強(qiáng)度的混合過(guò)程，強(qiáng)剪切會(huì)切斷聚合物鏈、并降低材料性能。納米復(fù)合材料也可以通過(guò)混合單體并聚合的方式實(shí)現(xiàn)，但單體通常具有揮發(fā)性和毒性，使得納米復(fù)合材料的制造不能在露天下進(jìn)行。

  哈佛大學(xué)鎖志剛院士課題組提出一種通過(guò)混合聚合物乳液制造聚合物橡膠-玻璃納米復(fù)合材料的辦法（圖1）。作者分別制備了橡膠態(tài)聚合物乳液和玻璃態(tài)聚合物乳液。每個(gè)乳膠粒中，每根聚合物鏈都與硅烷偶聯(lián)劑共聚。當(dāng)水蒸發(fā)時(shí)，玻璃態(tài)乳膠粒保持形狀，而橡膠態(tài)乳膠粒流動(dòng)以形成連續(xù)的基質(zhì)；同時(shí)，硅烷偶聯(lián)劑緩慢鍵合，將橡膠鏈交聯(lián)，并將橡膠鏈和玻璃態(tài)納米顆粒相互連接，構(gòu)建了納米復(fù)合網(wǎng)絡(luò)。這種制造方法避免了高強(qiáng)度的混合過(guò)程，在橡膠態(tài)基質(zhì)內(nèi)，聚合物長(zhǎng)鏈稀疏地共價(jià)交聯(lián)，鏈纏結(jié)點(diǎn)數(shù)遠(yuǎn)大于交聯(lián)點(diǎn)數(shù)。 

圖1. 通過(guò)混合乳液法制造聚合物橡膠-玻璃納米復(fù)合材料

圖2. 偶聯(lián)劑化學(xué)的引入穩(wěn)定了材料的微觀結(jié)構(gòu)

圖3. 聚合物玻璃納米顆粒提高復(fù)合材料的模量

  玻璃態(tài)納米顆粒的滲流結(jié)構(gòu)使得納米復(fù)合材料抵抗裂紋擴(kuò)展。材料既硬又強(qiáng)韌、抗疲勞。在單軸拉伸下，即使存在預(yù)切裂紋，樣品仍然可以被拉伸至超過(guò)5倍原長(zhǎng)（圖4）。在拉伸的過(guò)程中，起初尖銳的裂紋鈍化，鈍化的裂紋進(jìn)一步分叉，分叉的裂紋在與預(yù)切裂紋垂直的方向上擴(kuò)展。裂紋的鈍化和分叉極大地緩解了裂紋尖端的應(yīng)力集中。納米復(fù)合材料可以實(shí)現(xiàn)~100 kJ m^-2的斷裂韌性。

圖4. 納米復(fù)合材料在單向載荷中抵抗裂紋擴(kuò)展

圖5. 納米復(fù)合材料在循環(huán)載荷中抵抗裂紋擴(kuò)展

圖6. 納米復(fù)合材料和現(xiàn)有聚合物材料的性能對(duì)比

圖7. 混合乳液法適用于各種露天制造工藝

  總結(jié)：混合乳液法使用聚合物乳膠粒作為納米復(fù)合材料的構(gòu)建單元。偶聯(lián)劑化學(xué)的引入連接了不同種類(lèi)的聚合物鏈，構(gòu)建了納米復(fù)合網(wǎng)絡(luò)、穩(wěn)定了微觀結(jié)構(gòu)、增強(qiáng)了力學(xué)性能�；旌夏z乳法避免了納米復(fù)合材料制造過(guò)程中的高強(qiáng)度混合，使最終材料中的聚合物保持了鏈長(zhǎng)。橡膠態(tài)長(zhǎng)鏈和玻璃態(tài)納米顆粒米的復(fù)合結(jié)構(gòu)在多尺度上增強(qiáng)模量并分散應(yīng)力，使納米復(fù)合材料同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高模量、高韌性、高疲勞閾值。這種設(shè)計(jì)原則適用于各種聚合物，適用于各種露天制造工藝，并且可以啟發(fā)多功能納米復(fù)合材料的制造。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2322684121