鋰金屬負(fù)極（LMAs）因其高理論能量容量和低電位而成為提升電池能量密度的熱門研究對象。然而，其商業(yè)化面臨枝晶生長和副反應(yīng)等安全挑戰(zhàn)。為解決這些問題，研究者們采用了包括電解液添加劑、固態(tài)電解質(zhì)和三維集流體等策略。特別是，人工固態(tài)電解質(zhì)界面（ASEI）的構(gòu)建受到了廣泛關(guān)注，無機(jī)材料因其機(jī)械強(qiáng)度和抑制鋰枝晶的能力而顯示出潛力，但其脆性和適應(yīng)性限制了應(yīng)用。
福州大學(xué)的楊程凱、吳明懋和劉哲源副教授合作，提出了一種基于AM和HFBA單元的共聚物動態(tài)界面保護(hù)策略，旨在通過精細(xì)調(diào)控的工程界面優(yōu)化鋰金屬的物理、化學(xué)和電化學(xué)特性。該共聚物的酯基團(tuán)和C-F鍵提供了優(yōu)異的防水和阻氧性能，同時保持良好的電解液潤濕性。聚合物的酰胺基團(tuán)增強(qiáng)了機(jī)械性能，理論計算顯示其對Li+和PF6-具有高親和力，有助于抑制枝晶生長和界面處陰離子消耗。
PAM-b-PHFBA@Li的耐水/氧性能通過計算得到驗證，其吸附能遠(yuǎn)低于純鋰，表明能有效隔離水氧，降低反應(yīng)性風(fēng)險。高斯計算顯示聚合物上的O和N原子分別有利于Li+和PF6-的配位，酯基和酰胺基團(tuán)作為吸附位點(diǎn)，抑制尖端效應(yīng)和空間電荷場效應(yīng)。
電池循環(huán)中，PAM-b-PHFBA修飾的鋰金屬負(fù)極形成了有機(jī)-無機(jī)復(fù)合的負(fù)極界面層，與未修飾的鋰金屬負(fù)極相比，顯示出更好的界面穩(wěn)定性和適應(yīng)性，有效抑制了鋰枝晶生長。這種策略顯著提升了鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性，在高電流和容量條件下展現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)性能。
負(fù)極沉積行為及SEI演化過程圖
楊程凱簡介
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202403021
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