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  形狀記憶聚合物（SMPs）在防偽、信息加密、生物醫(yī)學(xué)等變形相關(guān)的智能系統(tǒng)中顯示出巨大的潛力。單一熱響應(yīng)的SMPs在直接加熱過程中難以精確控制其形狀恢復(fù)。相比之下，光熱響應(yīng)的 SMP可以通過光刺激在空間和時間上進(jìn)行遠(yuǎn)程精確引導(dǎo)。同時，多元化的應(yīng)用需求也要求先進(jìn)SMP材料能夠集成多種功能。例如，為了增強(qiáng)信息加密平臺的安全性和時效性，SMP需要集成可調(diào)諧的熒光功能。由各種功能聚合物組成的3D結(jié)構(gòu)在軟機(jī)器人、組織工程等領(lǐng)域備受關(guān)注。為了實現(xiàn)靈活的形態(tài)設(shè)計和先進(jìn)功能的集成，迫切地需要融合異質(zhì)功能的聚合物，也對高分子網(wǎng)絡(luò)的動態(tài)性提出要求，開發(fā)多功能動態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)具有深遠(yuǎn)的意義，但困難重重。此外，雖然4D打印可用于構(gòu)建可變形器件，但有限的形狀和集成多種材料的難度延緩了多功能器件及設(shè)備的發(fā)展速度。

圖1. 概述圖-基于MPS的光響應(yīng)形狀記憶聚氨酯及其應(yīng)用

圖2. 光響應(yīng)形狀記憶聚氨酯的機(jī)械性能及其結(jié)構(gòu)表征

  單軸拉伸測試表明金屬-酚交聯(lián)結(jié)構(gòu)的形成極大地增強(qiáng)了聚合物網(wǎng)絡(luò)的機(jī)械性能（圖2）。XRD和SAXS測試證實了聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部存在結(jié)晶區(qū)和相分離結(jié)構(gòu)。PUs卓越的機(jī)械性能可歸因于：i)相分離域充當(dāng)剛性納米填料；ii)金屬-酚配位鍵增強(qiáng)了鏈與域分離的能壘；iii)分級動態(tài)鍵的解離-重組行為賦予體系強(qiáng)大的能量耗散特性。

圖3. 本征光熱效應(yīng)及其光焊接、光觸發(fā)形狀記憶特性

圖5. 調(diào)控MPS構(gòu)建光致發(fā)光形狀記憶PU

圖6. 光焊接的光機(jī)械調(diào)制的4D熒光加密裝置&光書寫

  依靠的光熱/熒光特性、光觸發(fā)形狀記憶和光可焊接性，構(gòu)建了具有空間選擇性加密的4D可變形熒光加密裝置（圖6）。光焊接的4D信息加密裝置表現(xiàn)出獨特的光機(jī)械調(diào)制熒光機(jī)制，并具有遠(yuǎn)程控制的優(yōu)勢，有望應(yīng)用于多種領(lǐng)域的重要數(shù)據(jù)存儲。此外，基于“光輸入-熱產(chǎn)生熒光輸出”機(jī)制，PU-PEu/TTA薄膜可以直接用作智能可重寫顯示系統(tǒng)，而無需依賴復(fù)雜設(shè)計的多級結(jié)構(gòu)，這為減少物聯(lián)網(wǎng)時代一次性電子產(chǎn)品的大量消耗所聚焦的智能可重寫顯示系統(tǒng)的開發(fā)鋪平了道路。

  這項工作演示了如何利用 MPS 為各種變形相關(guān)的智能系統(tǒng)定制多功能形狀記憶聚合物，而不受聚合物的機(jī)械性能、可制造性和功能集成策略的限制。受益于超分子特性，基于MPS的聚合物網(wǎng)絡(luò)表現(xiàn)出可定制的本征光熱/可調(diào)熒光、光可焊性、形狀記憶效應(yīng)和高韌性。光焊接為在集成架構(gòu)中的對多材料的加工提供了便利�？梢酝ㄟ^光焊接代替4D打印按需制造由不同功能聚合物組成的個性化4D設(shè)備，并服務(wù)于復(fù)雜的應(yīng)用場景。作為概念驗證，光焊接快速制作的形狀記憶支架為應(yīng)急救援中醫(yī)療器械的靈活定制提供了參考。光焊接的3D信息加密裝置為構(gòu)建高安全性防偽平臺提供了模板。這項工作不僅為開發(fā)多功能智能材料提供了強(qiáng)大的超分子策略，而且還展示了個性化 4D 設(shè)備設(shè)計和制造的靈活概念。這種基于組裝MPS的功能集成策略也將提高形狀記憶聚合物在多種場景中的適配性。

  該項研究成果獲得了國家自然科學(xué)基金和國家重點研發(fā)計劃的大力支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202402592