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湖南工大經(jīng)鑫教授課題組 Small：“纏結(jié)域”策略構(gòu)筑MXene交聯(lián)的低滯后導(dǎo)電水凝膠
2024-05-02  來源：高分子科技

  柔性傳感器作為智能可穿戴設(shè)備的核心部件，在拉伸、彎曲、折疊等復(fù)雜狀態(tài)下仍能正常工作，被廣泛應(yīng)用于電子皮膚、健康監(jiān)測和人機交互等方面。其中，水凝膠作為一種典型的濕軟材料，因其具有良好的生物相容性和優(yōu)異的性能可調(diào)性，被認(rèn)為是設(shè)計開發(fā)智能可穿戴設(shè)備的理想選擇之一。湖南工業(yè)大學(xué)經(jīng)鑫教授研究團隊近年來致力于設(shè)計開發(fā)具有高穩(wěn)定的導(dǎo)電水凝膠材料：（1）利用貽貝仿生改性氧化石墨烯及MXene等填料，設(shè)計開發(fā)了一系列具有高導(dǎo)電性及長期穩(wěn)定性的導(dǎo)電水凝膠材料（Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 11914-11923; Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 8266-8277; Composites Part B: Engineering, 2024, 272, 111191; Carbohydrate Polymers, 2024, 335, 122048; Advanced Functional Materials, 2023, 33(15):2213895）等；（2）通過化學(xué)接枝、表面改性，設(shè)計開發(fā)了一系列具有高輸出性能及高穩(wěn)定性的自供電柔性傳感器（ACS Applied Materials & Interfaces  2021, 13, 14, 16916-16927；Journal of Materials Chemistry C, 2020,8, 5752-5760；ACS Applied Materials & Interfaces，2020, 12, 20, 23474-23483）。


  傳統(tǒng)的化學(xué)交聯(lián)水凝膠的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)通常不均勻，由不同長度的聚合物鏈組成，在化學(xué)交聯(lián)點相互鏈接。這種非均質(zhì)性的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)導(dǎo)致短鏈在張力作用下過早斷裂，破壞了材料的能量耗散能力，導(dǎo)致顯著的機械滯后；此外，MXene物理交聯(lián)的水凝膠在外力作用下往往表現(xiàn)出明顯的機械滯后，這對其在循環(huán)載荷下的長期穩(wěn)定性提出了嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。



  為了解決上述問題，湖南工業(yè)大學(xué)經(jīng)鑫教授課題組利用MXene作為物理交聯(lián)劑結(jié)合紫外光引發(fā)高濃度丙烯酰胺單體，成功制備了MXene交聯(lián)的低機械滯后水凝膠，并創(chuàng)新性的提出了“纏結(jié)域”的概念。MXene納米片層與長分子鏈之間相互纏結(jié)，形成以MXene為中心、丙烯酰胺分子鏈為外層結(jié)構(gòu)的纏結(jié)域，提高應(yīng)力傳遞的效率，從而降低了水凝膠的機械滯后；與此同時，大量的纏結(jié)點保證了水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性（圖1）。該工作以“MXene Crosslinked Hydrogels with Low Hysteresis Conferred by Sliding Tangle Island Strategy”為題發(fā)表在《Small》上（Small, 2024, 2401622）。 


圖1 . MXene交聯(lián)的低滯后水凝膠的結(jié)構(gòu)示意圖


  通過結(jié)合XPS，FTIR，DSC以及AFM等表征結(jié)果，證明了MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈之間的相互作用：MXene能夠與聚丙烯酰胺長分子鏈相互纏結(jié)形成纏結(jié)域，從而作為應(yīng)力傳輸?shù)臉屑~，提高應(yīng)力傳遞效率，降低水凝膠的機械滯后（圖2）。 


圖2. MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈形成纏結(jié)域


  通過改變MXene的濃度，探究不同復(fù)合水凝膠的滯后特性，從而確定最佳的MXene濃度為2 mg/mL。加載和卸載曲線幾乎重合，證明了P1M2水凝膠的低機械滯后和優(yōu)越的回復(fù)能力。此外，在后五個循環(huán)中，峰值應(yīng)力和能量耗散基本上沒有發(fā)生變化，表明P1M2水凝膠卓越的穩(wěn)定性和可靠性（圖3）。 


圖3. 水凝膠的機械滯后行為表征


  P1M2水凝膠基應(yīng)變傳感器展現(xiàn)出了優(yōu)異的傳感性能，在0%~150%和150%~350%兩個區(qū)域內(nèi)對應(yīng)的GF分別為2.68（R2=0.989）和5.98（R2=0.993）；同時還表現(xiàn)出了快速的響應(yīng)性能（響應(yīng)時間~40 ms，回復(fù)時間~50 ms）和出色的長期穩(wěn)定性。另外，將該水凝膠組裝成水凝膠電極貼片，可以實現(xiàn)心電信號的監(jiān)測，并且其輸出信號可以媲美商用凝膠電極貼片。我們還將該水凝膠基傳感器應(yīng)用于人體運動監(jiān)測和手寫識別等領(lǐng)域，具有優(yōu)異且可靠的信號輸出，能夠?qū)崿F(xiàn)運動動作和書寫筆跡的實時監(jiān)測（圖4）。 


圖4. P1M2復(fù)合水凝膠的傳感行為表征及其在人體運動監(jiān)測和手寫識別的應(yīng)用


  湖南工業(yè)大學(xué)包裝與材料工程學(xué)院碩士研究生鄒健為本文第一作者，湖南工業(yè)大學(xué)包裝與材料工程學(xué)院經(jīng)鑫教授為本文的通訊作者。該工作得到了湖南省研究生科研創(chuàng)新基金，湖南省自然科學(xué)基金等項目的支持。

 

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202401622

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