水系鋅離子電池以其高安全性、綠色可持續(xù)、高理論容量和低成本等優(yōu)點(diǎn)而成為大規(guī)模儲(chǔ)能的有力候選者。然而，鋅負(fù)極和水系電解質(zhì)之間的熱力學(xué)反應(yīng)引發(fā)的水分解和鋅腐蝕阻礙了其商業(yè)化進(jìn)程。采用厚鋅箔（≥100 μm）可以減輕這些問題對電池性能的影響，但這將大大降低鋅金屬利用率（<1%），使其不適用于實(shí)際應(yīng)用。此外，低N/P比、高靜態(tài)腐蝕和間歇運(yùn)行環(huán)境下，使副反應(yīng)更加顯著，也阻礙了鋅基儲(chǔ)能系統(tǒng)的進(jìn)一步發(fā)展。原位構(gòu)筑鋅負(fù)極保護(hù)層是一種有效抑制副反應(yīng)的策略。然而，目前許多的保護(hù)層制備方法使用非原位物理方法，如刮涂或旋涂，這些策略由于附著力差可能會(huì)導(dǎo)致其在鋅表面開裂或脫落，并且保護(hù)層的厚度通常過高，阻礙離子擴(kuò)散。因此，原位構(gòu)建一種附著力強(qiáng)、耐水性好、離子擴(kuò)散率高的多功能薄保護(hù)層對人工SEI層的開發(fā)仍然具有挑戰(zhàn)性。
東華大學(xué)焦玉聰研究員前期圍繞設(shè)計(jì)聚合物基電解質(zhì)以優(yōu)化鋅離子電池性能領(lǐng)域進(jìn)行了較深入研究并發(fā)表了一系列相關(guān)工作如Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202314456; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202307271; Energy. Environ. Sci. 2023, 16, 4561; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202215060; Adv. Mater. 2022, 34, 2110140等。
近期，東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院武培怡/焦玉聰團(tuán)隊(duì)使用溶菌酶通過簡單浸泡的方法原位構(gòu)筑具有親鋅-疏水雙功能特性人工保護(hù)層（LPL）以實(shí)現(xiàn)鋅負(fù)極的高利用率。研究發(fā)現(xiàn)，溶菌酶由于疏水誘導(dǎo)聚集效應(yīng)可以在鋅表面形成穩(wěn)定2D薄膜，在構(gòu)象轉(zhuǎn)變過程中，二硫鍵被破壞，溶菌酶構(gòu)象從α-helix轉(zhuǎn)變?yōu)棣?sheet暴露出大量親疏水官能團(tuán)。其中半胱氨酸殘基（Cys）、組氨酸殘基（His）等親水基團(tuán)可以調(diào)節(jié)Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)，修飾電雙層（EDL）結(jié)構(gòu)，加快離子擴(kuò)散速率，改善Zn2+沉積行為；而色氨酸殘基（Trp）等疏水性官能團(tuán)，可以阻止水與鋅表面直接接觸，形成致密的阻水屏障層，有效抑制副反應(yīng)和枝晶生長；谌芫副Ｗo(hù)層組裝的鋅鋅對稱電池在高放電深度（DOD: 77.7%）下可穩(wěn)定運(yùn)行超過1200 h，甚至在DOD達(dá)到93.2%情況下，依舊可以穩(wěn)定運(yùn)行120 h以上，組裝的Zn//Zn0.25V2O5全電池在低N/P比（2.1）和高鋅利用率（48%）下仍可保證長循環(huán)及高容量，相應(yīng)軟包電池在100 mA h下也可保持穩(wěn)定。
圖1 溶菌酶構(gòu)象轉(zhuǎn)變調(diào)節(jié)鋅負(fù)極表面EDL示意圖以及LPL構(gòu)象轉(zhuǎn)變和粘附性能表征
圖2 Zn/Zn2+可逆性表征
圖3 EDL結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)表征
圖4 鋅沉積行為及副反應(yīng)抑制表征
圖5 全電池和電容器性能表征
得益于LPL良好的抑制副反應(yīng)及枝晶的能力，基于LPL組裝的Zn/MnO2，Zn/Zn0.25V2O5全電池和Zn/AC電容器展現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)壽命。組裝的Zn/Zn0.25V2O5電池即使在低N/P比及高鋅利用率下仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，進(jìn)一步證實(shí)LPL的實(shí)際應(yīng)用潛力。
以上研究成果近期以“Constructing Lysozyme Protective Layer via Conformational Transition for Aqueous Zn Batteries”為題，發(fā)表在《Advanced Materials》(Adv. Mater. 2024, 2314144)上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生潘怡帆為文章第一作者，焦玉聰研究員和武培怡教授為論文共同通訊作者。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202314144
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