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四川大學(xué)李建樹教授/謝婧副研究員團(tuán)隊(duì)《Mater. Horiz.》：定制化聚合物盔甲增強(qiáng)骨關(guān)節(jié)炎治療效果
2024-08-19  來源：高分子科技

  骨關(guān)節(jié)炎是一種退行性關(guān)節(jié)疾病，軟骨潤(rùn)滑功能的喪失的其主要特征之一。聚電解質(zhì)材料能夠通過其強(qiáng)親水性提供水合潤(rùn)滑性能。然而，炎癥關(guān)節(jié)內(nèi)的復(fù)雜微環(huán)境(降解酶、自由基、炎癥因子等)會(huì)破壞聚合物鏈的化學(xué)結(jié)構(gòu)，影響材料的長(zhǎng)效穩(wěn)定性，因此提升材料的炎癥微環(huán)境適應(yīng)性對(duì)重塑關(guān)節(jié)潤(rùn)滑性能和治療骨關(guān)節(jié)炎非常重要。


  四川大學(xué)李建樹教授/謝婧副研究院團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于潤(rùn)滑性骨關(guān)節(jié)炎治療材料的研發(fā)，前期工作中，他們?cè)O(shè)計(jì)了兩性離子光熱納米酶(內(nèi)源性補(bǔ)充潤(rùn)滑功能，Advanced Materials, 2023, 35, 2303299)、環(huán)刷兩性離子聚合物（雙藥物遞送，Materials Horizons, 2023, 10, 2554-2567）、軟骨仿生水凝膠(ACS Applied Materials & Interfaces)、軟骨靶向多糖（Carbohydrate Polymers, 2021, 274, 118672）、酶抗性關(guān)節(jié)黏補(bǔ)劑(Journal of Materials Chemistry B, 2022,10, 4479-4490)等一系列生物材料。受潤(rùn)滑素分子結(jié)構(gòu)域和潤(rùn)滑域的分子結(jié)構(gòu)啟迪，該研究團(tuán)隊(duì)近期提出“定制化分子盔甲”策略，為受損的關(guān)節(jié)軟骨提供穩(wěn)定的抗降解、潤(rùn)滑、抗氧化等功能。在不使用任何藥物的前提下，該盔甲分子的骨關(guān)節(jié)炎治療效果優(yōu)于許多已報(bào)道的純材料體系、抗炎藥物和透明質(zhì)酸，與藥物遞送體系相當(dāng)。


圖1 盔甲分子的設(shè)計(jì)思路與主要功能。


  具有弱相互作用的物理盔甲和普適性反應(yīng)活性的化學(xué)盔甲無法抵御降解酶(II型膠原酶和透明質(zhì)酸酶)對(duì)軟骨細(xì)胞的破壞作用(細(xì)胞凋亡、壞死等)（圖2）。因此，研究人員采用II型膠原結(jié)合肽接枝聚合物，增強(qiáng)與軟骨基質(zhì)的特異性相互作用，構(gòu)建更致密的定制化水合盔甲，在細(xì)胞、動(dòng)物實(shí)驗(yàn)中都體現(xiàn)了優(yōu)異的抗降解性能（圖3）。


圖2 物理、化學(xué)盔甲在抗降解功能方面失效。


圖3 定制化盔甲通過靶向結(jié)合實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的抗降解性能。


  在股骨頭軟骨表面的定制化盔甲具有穩(wěn)定的靶向潤(rùn)滑性能，在500次循環(huán)摩擦測(cè)試測(cè)試中，其摩擦系數(shù)低于0.013，可以有效避免軟骨表面磨損(圖4)。


圖4 定制化盔甲具有穩(wěn)定的靶向潤(rùn)滑功能。


  盔甲分子通過抗氧化酶模擬活性和激活自噬反應(yīng)協(xié)同性，有效清除細(xì)胞內(nèi)的活性氧、NO和活性氮(圖5)，為軟骨細(xì)胞的生存提供更優(yōu)良的微環(huán)境。


圖5 盔甲分子的抗氧化性能


  通過激活自噬反應(yīng)，該盔甲分子可以抑制PI3K/Akt和NF-κB信號(hào)通路，促進(jìn)軟骨細(xì)胞在炎癥環(huán)境中蛋白多糖和II型膠原等軟骨基質(zhì)(圖6)，為軟骨的結(jié)構(gòu)和功能的重塑提供基礎(chǔ)。


圖6 生信分析和胞外基質(zhì)分泌表征結(jié)果


  在動(dòng)物模型中，該定制化盔甲在抑制骨贅生成、軟骨結(jié)構(gòu)與組成重塑等方面均具有優(yōu)異的性能（圖7、圖8）。以O(shè)ARSI評(píng)分的相對(duì)變化為治療效果評(píng)估治療，這種策略治療效果相較于已報(bào)道的許多體系具有突破性，能夠?yàn)楣顷P(guān)節(jié)炎或者其他炎癥疾病治療提供新思路。

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圖7 骨關(guān)節(jié)炎治療流程與結(jié)果。


圖8 治療效果的全面評(píng)估與機(jī)理分析。


  相關(guān)研究以“Inspired by lubricin: a tailored cartilage-armor with durable lubricity and autophagy-activated antioxidation for targeted therapy of osteoarthritis”為題發(fā)表在Materials Horizons上。文章的共同通訊作者為李建樹教授和謝婧副研究員，第一作者為俞鵬博士。該研究得到國(guó)家金杰出青年基金（51925304）和國(guó)家自然科學(xué)基金（52073191, U22A20158和52203180）等支持。


  課題組主頁(yè)鏈接：https://jianshu-scugroup.com


  文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D4MH00812J

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