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中國科大李良彬/崔昆朋教授團(tuán)隊(duì) Macromolecules：汽車PVB膠片在寬溫度和應(yīng)變速率范圍內(nèi)的變形和斷裂行為
2024-08-17  來源：高分子科技

  聚乙烯醇縮丁醛（PVB）膠片是一種由PVB樹脂通過塑化擠壓成型的高分子薄膜材料，具有高度透明、力學(xué)強(qiáng)度高和優(yōu)異粘接性能等特點(diǎn)，是汽車安全玻璃的核心材料。PVB膠片作為一類高技術(shù)壁壘產(chǎn)品，長期被國外所壟斷，國內(nèi)產(chǎn)品性能（如低溫抗沖擊性）與國外差距明顯。為深入研究汽車膠片的結(jié)構(gòu)和宏觀性能，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)李良彬/崔昆朋教授團(tuán)隊(duì)圍繞汽車級PVB膠片開展了一系列的研究工作。團(tuán)隊(duì)利用上海光源超小角 X 射線散射（USAXS），首次在增塑 PVB 中發(fā)現(xiàn)了蝴蝶散射圖案，它反應(yīng)了百納米尺度下拉伸誘導(dǎo)的層狀相分離結(jié)構(gòu)；诖耍瑘F(tuán)隊(duì)提出了一個(gè)初步的模型來解釋增塑 PVB 的變形機(jī)理，其中氫鍵的斷裂與重構(gòu)、應(yīng)力-濃度耦合導(dǎo)致相分離結(jié)構(gòu)的形成、相結(jié)構(gòu)的塑性變形與破壞為耗散能量的主要機(jī)制，賦予了PVB 優(yōu)異的力學(xué)性能（Macromolecules, 2023, 56, 7, 2663-2674）。進(jìn)一步，團(tuán)隊(duì)利用原位 USAXS 和雙折射技術(shù)研究了增塑 PVB的多尺度松弛行為。從宏觀應(yīng)力、介觀相分離結(jié)構(gòu)和微觀鏈段取向的角度闡明了增塑 PVB 中結(jié)構(gòu)的多尺度松弛行為（Macromol. Rapid Commun, 2023, 44, 2300226）。另外，結(jié)合固體核磁共振、介電弛豫譜和動(dòng)態(tài)力學(xué)分析等技術(shù)，團(tuán)隊(duì)研究了縮醛基團(tuán)長度對該類聚合物在不同長度尺度上結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)異質(zhì)性的影響（Polymer, 2024, 295: 126741）。


  近期，團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了在較寬的拉伸速度和溫度范圍內(nèi)PVB膠片的形變和斷裂行為。通過動(dòng)態(tài)力學(xué)分析中的粘彈性模量、加載-卸載測試中的滯后能、單軸拉伸測試的斷裂功及純剪切測試的斷裂韌性分析，揭示了本征粘彈性和拉伸誘導(dǎo)相分離對增塑PVB變形與斷裂過程中能量耗散的關(guān)鍵作用。在增塑PVB 中，拉伸誘導(dǎo)相分離對斷裂能量耗散有顯著貢獻(xiàn)，延緩了裂紋擴(kuò)展，并增加了斷裂應(yīng)變。這項(xiàng)研究不僅為理解非晶態(tài)聚合物（特別是通過動(dòng)態(tài)鍵增韌的非晶態(tài)聚合物）的變形與斷裂行為提供了重要見解，還為設(shè)計(jì)具有類似結(jié)構(gòu)且在變形和斷裂過程中具備卓越能量耗散能力的非晶態(tài)聚合物提供了指導(dǎo)。該工作以“Deformation and Fracture Behaviors of Tough Plasticized Poly(vinyl butyral) across Broad Temperature and Strain Rate Ranges”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室博士研究生楊二杰為第一作者，郭航副研究員和崔昆朋教授為該論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金（52273028）和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2020YFA0405800）的支持。


圖1. 增塑PVB 的小應(yīng)變動(dòng)態(tài)力學(xué)響應(yīng)。（a）儲(chǔ)能模量（E’）和損耗模量（E’’）隨頻率變化的主曲線；（b）損耗因子（tan δ）隨頻率變化的主曲線；（c）水平位移因子（aT）和（d）垂直位移因子（bT）隨溫度變化的主曲線。參考溫度T0設(shè)定為20℃。


圖2. 增塑PVB的加載-卸載拉伸行為。（a）不同拉伸速度（2 mm/min、10 mm/min、50 mm/min、100 mm/min、500 mm/min、1000 mm/min，對應(yīng)應(yīng)變速率為0.0033/s、0.0166/s、0.083/s、0.166/s、0.83/s、1.66/s）下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，溫度20℃。（b）不同溫度下滯后能(Uhys)與應(yīng)變速率（）的關(guān)系。（c）使用從小應(yīng)變流變測試中獲得的相同位移因子aT和bT，構(gòu)建滯后能（Uhys）與應(yīng)變速率（）的主曲線，參考溫度為T0=20℃。


圖3. 增塑PVB在-50℃至60℃的溫度范圍內(nèi)的力學(xué)行為（速度100mm/min）。（a）完整PVB 的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（b）完整PVB 的斷裂強(qiáng)度和斷裂應(yīng)變隨溫度的變化。（c）使用從小應(yīng)變流變測試中獲得的相同位移因子aT和bT，構(gòu)建斷裂功 (Wrupture) 與應(yīng)變速率 () 的主曲線，T0=20℃為參考溫度。


圖4.缺口PVB在-50℃至60℃的溫度范圍內(nèi)的力學(xué)行為（速度100mm/min）。（a）缺口PVB 的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（b）缺口 PVB 的斷裂應(yīng)力和斷裂應(yīng)變隨溫度的變化。


圖5. 純剪切試驗(yàn)下增塑PVB的斷裂行為。(a) 平均裂紋擴(kuò)展速度Vp與溫度的關(guān)系。(b) 不同溫度下斷裂韌性Γ與平均裂紋擴(kuò)展速度Vp的關(guān)系。(c) 利用小應(yīng)變流變數(shù)據(jù)相同的位移因子aT和bT，構(gòu)建斷裂韌性Γ與Vp的主曲線。(d)利用新的位移因子，構(gòu)建斷裂韌性Γ與Vp的主曲線。(e) 通過雙折射圖像捕獲的能量耗散分布（溫度30℃，速度100 mm/min拍攝）。


圖6. 不同溫度/速率下缺口增塑PVB 的裂紋擴(kuò)展的臨界應(yīng)變。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c00911

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