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香港中文大學(xué)（深圳）朱賀/大連理工大學(xué)阮雪華 Adv. Sci.：高性能聚（氨酯-脲）彈性體硬段團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的調(diào)控
2024-04-15  來(lái)源：高分子科技

  彈性體在日常生活中有著廣泛的應(yīng)用，然而制備具有高強(qiáng)度、高韌性和優(yōu)異抗撕裂性的可降解、可回收彈性體仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。為此，該工作設(shè)計(jì)并制備了一種基于聚己內(nèi)酯的聚（氨酯-脲）彈性體，通過(guò)優(yōu)化硬段團(tuán)簇的排列，賦予了該彈性體優(yōu)異的力學(xué)性能。研究發(fā)現(xiàn)，擴(kuò)鏈劑中的長(zhǎng)烷基鏈有利于形成小而均勻分布的硬段團(tuán)簇，可顯著提高彈性體的力學(xué)性能。加上多重氫鍵結(jié)構(gòu)和應(yīng)力誘導(dǎo)結(jié)晶效應(yīng)，所制備的彈性體具有63.3 MPa的強(qiáng)度、431 MJ m-3的優(yōu)異韌性和489 kJ m-2的超高斷裂能，同時(shí)保持了良好的可回收性和可降解性。


  作者通過(guò)使用具有不同長(zhǎng)度柔性烷基鏈間隔的擴(kuò)鏈劑來(lái)調(diào)節(jié)硬段團(tuán)簇的排列，以研究其對(duì)力學(xué)性能的影響(圖1a)。分子動(dòng)力學(xué)模擬表明由于豐富氫鍵的存在，PCL-AD和PCL-DD的硬段聚集在軟段之間，形成了微相分離結(jié)構(gòu)。然而，PCL-DD的硬段更均勻地分布在軟段之間（圖1c）。 


圖1. PCL-AD和PCL-DD的制備及模擬計(jì)算。


  拉伸實(shí)驗(yàn)表明，PCL-DD的拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率和韌性均優(yōu)于PCL-AD，分別為63.3 MPa、1511%和430.9 MJ m-3（圖2a）。TEM結(jié)果說(shuō)明PCL-DD的硬段團(tuán)簇相比于PCL-AD小且均勻分布在軟段中（圖2e，f）。在200%應(yīng)變時(shí)，PCL-DD的WAXD圖譜中仍可觀察到非晶峰，而PCL-AD的WAXD圖譜中則出現(xiàn)了PCL的強(qiáng)結(jié)晶衍射峰（圖2h，i）。大而集中的硬段團(tuán)簇以及應(yīng)力誘導(dǎo)結(jié)晶的過(guò)早出現(xiàn)可能會(huì)導(dǎo)致彈性體內(nèi)部產(chǎn)生缺陷和應(yīng)力集中，從而過(guò)早斷裂。因此合理設(shè)計(jì)硬段團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)對(duì)于合成高性能材料具有重要意義。 


圖2. PCL-AD和PCL-DD的力學(xué)性能和結(jié)構(gòu)表征。


  循環(huán)拉伸實(shí)驗(yàn)表明，由于PCL-DD在50%和100%小應(yīng)變下的應(yīng)力誘導(dǎo)結(jié)晶可以忽略不計(jì)（圖 2i），其殘余應(yīng)變遠(yuǎn)低于PCL-AD（圖3a，b）。經(jīng)過(guò)100次循環(huán)拉伸的PCL-AD和PCL-DD都表現(xiàn)出良好的抗疲勞性能，且在80 ℃加熱5 min后，彈性體都表現(xiàn)出了良好的彈性恢復(fù)（圖3）。 


圖3. PCL-AD和PCL-DD的循環(huán)拉伸和彈性恢復(fù)實(shí)驗(yàn)。


  純剪法測(cè)得的PCL-DD的斷裂能為489.5 kJ m-2，遠(yuǎn)高于天然橡膠和其它常見(jiàn)的彈性體。此外，PCL-DD可以使用溶劑回收至少三次而不損失其機(jī)械性能，并且可以在脂肪酶水溶液中快速降解（圖4）。 


圖4. PCL-DD的斷裂能測(cè)試及回收和降解實(shí)驗(yàn)。


  該工作以“Regulation of Hard Segment Cluster Structures for High-performance Poly(urethane-urea) Elastomers”為題發(fā)表在 Advanced Science上(DOI: 10.1002/advs.202400255)，香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院博士生秦劍亮為論文第一作者，通訊作者為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院朱賀助理教授以及大連理工大學(xué)能源化工系阮雪華教授。該工作得到了香港中文大學(xué)（深圳）朱世平教授的大力支持。


  課題組長(zhǎng)期招收博士后、博士生和碩士生，請(qǐng)有意者準(zhǔn)備好完整的中、英文簡(jiǎn)歷，代表文章PDF（若有）發(fā)送至郵箱：zhuhe@cuhk.edu.cn（朱老師）和qizhang@cuhk.edu.cn（張老師）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202400255

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（責(zé)任編輯：xu）
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