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江西科技師范大學(xué) Asif Hayat等 Prog. Mater. Sci.：共價(jià)三嗪框架光催化分解水研究進(jìn)展
2024-09-07  來(lái)源：高分子科技

  共價(jià)三嗪框架化合物（CTF）是一種新型有機(jī)多孔材料，具有獨(dú)特的芳香族C-N連接（三嗪?jiǎn)卧┖蜔o(wú)任何弱鍵等特征。由于其合成多樣、穩(wěn)定、無(wú)毒、有機(jī)成分簡(jiǎn)單等特點(diǎn)，CTF在氣體吸附/分離、污染物去除、能量存儲(chǔ)/轉(zhuǎn)換、光催化水分解等眾多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。



  近日，江西科技師范大學(xué)柔性電子創(chuàng)新研究院Asif Hayat博士等人在國(guó)際頂級(jí)期刊《Progress in Materials Science》（IF = 33.6）上發(fā)表題為《Emerging breakthroughs in covalent triazine frameworks: From fundamentals towards photocatalytic water splitting and challenges》的綜述，系統(tǒng)總結(jié)了CTF的合成方法、形態(tài)結(jié)構(gòu)、功能化研究進(jìn)展、光催化性能提升技術(shù)、應(yīng)用進(jìn)展及未來(lái)展望。


圖1. 近十年CTF發(fā)展歷程時(shí)間表


  在本綜述中，作者詳細(xì)回顧了近十年CTF材料的合成、性能調(diào)控和應(yīng)用探索。


  首先，系統(tǒng)總結(jié)了CTF的幾何結(jié)構(gòu)、電子特性、結(jié)晶性能、二維/三維結(jié)構(gòu)對(duì)其電學(xué)特性（包括電導(dǎo)和介電作用）以及光學(xué)特性（包括折射率、阻尼穩(wěn)態(tài)、吸收等）的影響。


  其次，考慮到三嗪?jiǎn)卧獙?duì)CTF的晶體結(jié)構(gòu)、表面積、多孔性、光吸收能力和化學(xué)穩(wěn)定性特性有相當(dāng)大的影響。作者在本節(jié)中詳細(xì)闡述了包括電離熱聚合法、超強(qiáng)酸催化聚合法、硬模板合成法、芳香酰胺縮合法、脒醛縮合法、席夫堿反應(yīng)、Friedel-crafts反應(yīng)、親核取代反應(yīng)、Sonogashir偶聯(lián)反應(yīng)、Yamamoto偶聯(lián)反應(yīng)、Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)、Knoevenagel反應(yīng)共12種合成三嗪?jiǎn)卧姆椒ā?/span>


圖 2.（a）使用鹽基模板合成介孔修飾的CTF-1的過(guò)程;（b）納米多孔空心聚三嗪的設(shè)計(jì)


  再次，為了歸納增強(qiáng)CTF光催化性能的技術(shù)，作者從功能單元開(kāi)發(fā)、供體-受體單元設(shè)計(jì)、結(jié)晶度控制、形態(tài)和厚度控制、化學(xué)摻雜調(diào)控、異質(zhì)結(jié)構(gòu)建、單原子催化劑調(diào)節(jié)幾個(gè)方面系統(tǒng)綜述了調(diào)控CTF光催化性能的關(guān)鍵因素。


圖 3. D-A和D-π-A體系中的光誘導(dǎo)電子傳輸策略


  作者進(jìn)而系統(tǒng)總結(jié)了CTF的功能化策略，包括：1）合成前功能化，這涉及選擇具有特定官能團(tuán)的單體，這些單體可以在整個(gè)聚合過(guò)程中立即整合到結(jié)構(gòu)中；2）合成后修飾，是指結(jié)構(gòu)合成后引入或修改功能單元的過(guò)程，該技術(shù)包括硝化/還原、鹵化、磺化和接枝，這涉及功能組分或聚合物附著在結(jié)構(gòu)的外層或間隙內(nèi)；3）金屬化方法，主要包括引入金屬原子或金屬基團(tuán)以及分離催化劑。


圖 4.（a）CTF的三種合成途徑；（b）M-CTF中用于消除有機(jī)污染物的雙向EDA系統(tǒng)；（c）BC-CTF和Ph-BC-CTF的合成途徑；（d）CTF-HUST-1、CTF-BPCZ和CTF-TPCZ材料的合成過(guò)程圖；（e）CTFBIBs的合成途徑和理論結(jié)構(gòu)；（f）CTF-TPMs的合成途徑


  緊接著，作者論述了CTF的形態(tài)對(duì)其特性和用途的影響。CTF形態(tài)與顆粒尺寸、形狀、外部結(jié)構(gòu)和孔隙率有關(guān)。研究者可通過(guò)正確選擇合成過(guò)程、反應(yīng)參數(shù)和合成后處理方法，以實(shí)現(xiàn)CTF的形態(tài)和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、滿(mǎn)足特定要求。


圖 5.（a）無(wú)模板合成N/S-HMCS的過(guò)程；（b-g）由S-CTF材料組成的固體球體的形貌表征；（h）使用超聲波組裝P-CTF以合成NPF@CNFs的過(guò)程；（i-m）P-CTF納米微球的形貌表征；（n）sp2c-CTP-4合成的示意圖；（o）sp2c-CTP-4和單體（TMT和TFPB）的FTIR分析；（p）sp2c-CTP-4的NMR；（q）SEM；（r）sp2c-CTP-4的DRS


  作者進(jìn)而系統(tǒng)總結(jié)了CTF在光催化應(yīng)用中的發(fā)展情況，主要集中在光催化析氫反應(yīng)（HER）、光催化析氧反應(yīng)（OER）和光催化分解水（PWOS）等方面。作者還歸納了目前調(diào)控CTF性能的幾種關(guān)鍵技術(shù)以及提高CTF光催化能力的幾種方法。


圖 6. 通過(guò)微波和電離熱合成CTF-0的示意圖以及光催化HER、OER、PWOS性能


  最后，作者系統(tǒng)指出了CTF當(dāng)前存在的挑戰(zhàn)及未來(lái)發(fā)展方向：1）新型CTF設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)；2）供體-受體設(shè)計(jì)策略；3）CTF缺陷和晶體結(jié)構(gòu)調(diào)控；4）單層或低聚CTF設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)；5）雜原子摻雜；6）CTF特定結(jié)構(gòu)排列；7）光催化功能評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)化；8）晶體CTF可持續(xù)、環(huán)保合成；9）水氧化半反應(yīng)調(diào)控；10）甲烷氧化以及堿性化合物或生物質(zhì)向有價(jià)值分子的特異性轉(zhuǎn)化；11）光催化劑高效合成；12）三維CTF結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。


  該工作第一作者是Asif Hayat博士，共同第一作者是Hamid Ali博士，第一單位為江西科技師范大學(xué)柔性電子創(chuàng)新研究院、柔性電子江西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，通訊作者是韓國(guó)嶺南大學(xué)Mohd Zahid Ansari教授和浙江師范大學(xué)Yasin Orooji教授。


  原文鏈接：Asif Hayat, Hamid Ali, Mohd Zahid Ansari*, Yasin Orooji*. Emerging breakthroughs in covalent triazine frameworks: From fundamentals towards photocatalytic water splitting and challenges, Progress in Materials Science, 2025, 147, 101352. https://doi.org/10.1016/j.pmatsci.2024.101352.


  作者簡(jiǎn)介：Asif Hayat博士簡(jiǎn)介：2022年畢業(yè)于福州大學(xué)化學(xué)專(zhuān)業(yè)，2022-2024年在浙江師范大學(xué)開(kāi)展博士后研究。他的主要研究興趣集中在光催化方面，如光催化水分解；光催化析氫/氧；二氧化碳光還原為CO、甲烷、H2；金屬/共軛有機(jī)框架材料；以及染料的光降解等。Asif Hayat博士目前在Progress in Materials Science、Materials Science and Engineering: R: Reports、Material Today等頂級(jí)期刊共計(jì)發(fā)表SCI論文94篇（其中第一/共一作者37篇，通訊作者25篇），總引用3000余次，h指數(shù)34。


招聘信息


  江西科技師范大學(xué)柔性電子創(chuàng)新研究院、柔性電子江西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室招聘事業(yè)編科研崗教師，有意者請(qǐng)將個(gè)人簡(jiǎn)歷（pdf）等相關(guān)材料發(fā)送至luby@jxstnu.edu.cn郵件標(biāo)題請(qǐng)注明“姓名+畢業(yè)學(xué)校”，期待您的加盟！
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