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  玻璃態(tài)材料的物理老化行為是影響其機(jī)械服役行為的重要因素。早期研究表明，高于屈服應(yīng)變的外加形變能夠消除玻璃態(tài)材料老化歷史，而微小機(jī)械擾動(dòng)能夠加速玻璃態(tài)材料的老化動(dòng)力學(xué)。對(duì)這一過(guò)老化現(xiàn)象的研究有助于理解玻璃態(tài)材料在長(zhǎng)時(shí)間儲(chǔ)存后的機(jī)械服役行為，以及探索通過(guò)機(jī)械處理制備超穩(wěn)定玻璃材料的可能途徑。

  近期，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室，安徽省先進(jìn)功能高分子薄膜工程實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)科學(xué)院軟物質(zhì)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室許廷雨博士等采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法，對(duì)寬溫度范圍內(nèi)玻璃態(tài)聚合物在外加應(yīng)變下的結(jié)構(gòu)、能量和動(dòng)力學(xué)演化進(jìn)行了系統(tǒng)研究。研究結(jié)果表明，玻璃態(tài)聚合物材料在其理想玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tideal)以上表現(xiàn)出與低于Tideal完全不同的過(guò)老化動(dòng)力學(xué)行為。過(guò)老化僅發(fā)生于低于Tideal或無(wú)熱介觀粒子體系；而在高于Tideal的溫度區(qū)間內(nèi)，玻璃態(tài)聚合物體系內(nèi)結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)演化發(fā)生解耦，其在外加微小機(jī)械擾動(dòng)下僅發(fā)生動(dòng)力學(xué)的加速，而其微觀結(jié)構(gòu)和能量狀態(tài)以與靜態(tài)下完全相同的路徑和速率進(jìn)行演化。此外，在略低于Tideal的溫度區(qū)間內(nèi)，消除老化歷史和發(fā)生過(guò)老化的臨界應(yīng)變幅度隨溫度降低略有增大，直到在約化溫度T=0.2附近不再隨溫度發(fā)生變化。

圖1 (a) 玻璃態(tài)聚合物在外加應(yīng)變下過(guò)老化動(dòng)力學(xué)的溫度-應(yīng)變相圖

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.4c01274