玻璃態(tài)材料的物理老化行為是影響其機械服役行為的重要因素。早期研究表明，高于屈服應變的外加形變能夠消除玻璃態(tài)材料老化歷史，而微小機械擾動能夠加速玻璃態(tài)材料的老化動力學。對這一過老化現(xiàn)象的研究有助于理解玻璃態(tài)材料在長時間儲存后的機械服役行為，以及探索通過機械處理制備超穩(wěn)定玻璃材料的可能途徑。
近期，中國科學技術(shù)大學國家同步輻射實驗室，安徽省先進功能高分子薄膜工程實驗室，中國科學院軟物質(zhì)化學重點實驗室許廷雨博士等采用分子動力學模擬方法，對寬溫度范圍內(nèi)玻璃態(tài)聚合物在外加應變下的結(jié)構(gòu)、能量和動力學演化進行了系統(tǒng)研究。研究結(jié)果表明，玻璃態(tài)聚合物材料在其理想玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tideal)以上表現(xiàn)出與低于Tideal完全不同的過老化動力學行為。過老化僅發(fā)生于低于Tideal或無熱介觀粒子體系；而在高于Tideal的溫度區(qū)間內(nèi)，玻璃態(tài)聚合物體系內(nèi)結(jié)構(gòu)和動力學演化發(fā)生解耦，其在外加微小機械擾動下僅發(fā)生動力學的加速，而其微觀結(jié)構(gòu)和能量狀態(tài)以與靜態(tài)下完全相同的路徑和速率進行演化。此外，在略低于Tideal的溫度區(qū)間內(nèi)，消除老化歷史和發(fā)生過老化的臨界應變幅度隨溫度降低略有增大，直到在約化溫度T=0.2附近不再隨溫度發(fā)生變化。
圖1 (a) 玻璃態(tài)聚合物在外加應變下過老化動力學的溫度-應變相圖
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.macromol.4c01274
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