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清華大學徐軍課題組 Macromolecules：非均勻交聯(lián)構(gòu)建高剛度、高韌性的形狀記憶自愈合材料

2024-12-01 來源：高分子科技

長期以來，人們一直認為均勻交聯(lián)的網(wǎng)絡有利于通過降低應力集中來提高彈性體和水凝膠的韌性。然而，在交聯(lián)半結(jié)晶聚合物中，尚不清楚均勻交聯(lián)的網(wǎng)絡對機械性能是否有利。他們設計了具有非均勻化學交聯(lián)的結(jié)晶性聚氨酯，其比均勻網(wǎng)絡具有更高的模量、強度和延展性。所獲得的材料表現(xiàn)出形狀記憶輔助的毫米級裂紋自愈，這有利于擴展功能和延長使用壽命。這種利用非均勻長鏈網(wǎng)絡促進化學交聯(lián)聚合物結(jié)晶的分子設計策略，為高性能聚合物的設計提供了一種新方法。

近期，清華大學化工系徐軍團隊受基礎的高分子結(jié)晶原理啟發(fā)，提出了一種通過調(diào)節(jié)交聯(lián)網(wǎng)絡拓撲均勻性，強化結(jié)晶性聚合物力學性能的方法。使用聚己內(nèi)酯（PCL）、六亞甲基二異氰酸酯和和1,1,1-三（4-羥基苯基）乙烷制備了具有不同網(wǎng)絡均勻性的交聯(lián)聚氨酯（圖1）。當PCL的分子量較低時，聚合物沒有結(jié)晶度或結(jié)晶度很低，非均勻交聯(lián)網(wǎng)絡會降低力學性能（圖2）。當PCL的分子量較高時，由于結(jié)晶能力的提高，非均勻的交聯(lián)網(wǎng)絡將增強材料的機械性能，包括模量、強度和韌性（圖3）。進一步的分析表明，這種優(yōu)異的機械性能是基于高結(jié)晶度、氫鍵和化學交聯(lián)的共同貢獻。交聯(lián)點處的苯酚氨基甲酸酯動態(tài)鍵能夠?qū)崿F(xiàn)有效的自愈和重復加工，而不會犧牲機械性能，PCL鏈段也賦予了其生物降解性（圖4）。結(jié)合交聯(lián)結(jié)晶聚合物固有的形狀記憶功能，3000-NU可以實現(xiàn)形狀記憶輔助的自愈合，從而修復毫米級裂紋（圖5）。這種控制網(wǎng)絡均勻性的方法為高性能聚合物的設計提供了寶貴的見解。該工作以“Designing a Self-Healing Shape Memory Polymer with High Stiffness and Toughness: The Role of Non-uniform Chain Networks” 為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是清華大學博士后史家昕。