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  彈性體是由交聯(lián)的聚合物鏈組成的，由于鏈的熱運動，彈性體能夠被拉伸，同時由于交聯(lián)點的存在,拉伸后的彈性體還能夠恢復(fù)原樣。當(dāng)交聯(lián)的彈性體吸收了溶劑就成為了凝膠。在彈性體和凝膠中,致密的交聯(lián)點會賦予材料高的剛度，但是同時也會造成低韌性，這一現(xiàn)象也被稱為剛度-韌性沖突。

  針對以上問題，來自哈佛大學(xué)的鎖志剛課題組對這一問題給出了解決方案，其核心就是致密的鏈纏結(jié)。研究人員制備了纏結(jié)數(shù)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于交聯(lián)點數(shù)量的單一網(wǎng)絡(luò)聚合物，并且在這樣的聚合物中交聯(lián)點之間的鏈都非常長。與交聯(lián)點相同的是，纏結(jié)能夠使聚合物的剛度提高，與交聯(lián)點不同的是，纏結(jié)并不會導(dǎo)致聚合物變脆。當(dāng)高度纏結(jié)的聚合物被拉伸時，在聚合物鏈斷裂前，其中的應(yīng)力會通過致密的纏結(jié)傳遞到其他分子鏈。因此，當(dāng)一個共價鍵斷裂時，聚合物會不僅會消耗掉這個長鏈的彈性能，還會消耗掉其他被纏結(jié)的鏈的彈性能，從而實現(xiàn)了高韌性 （圖1ABC）。也就是說，在這樣的高度纏結(jié)的聚合物中，高剛度以及高韌性是可以并存的。

  研究人員通過使用極少的水、交聯(lián)劑和引發(fā)劑來配制前驅(qū)體溶液。在這樣的前驅(qū)體溶液中，擁擠的單體會導(dǎo)致聚合后的聚合物是高度纏結(jié)的。對于前驅(qū)體，令W為水與單體的摩爾比，C為交聯(lián)劑與單體的摩爾比，I為引發(fā)劑與單體的摩爾比。研究人員使用C相同（3.2×10^-5），但W不同（2.0和25）的前驅(qū)體合成了兩種聚丙烯酰胺水凝膠。當(dāng)兩個水凝膠在水中溶脹至平衡后，一個水凝膠 （W=2.0）是堅韌的（圖1D），但另一個（W=25）是松軟的（圖1E）。前者被稱為高度纏結(jié)的水凝膠，后者被稱為常規(guī)水凝膠。

圖1 高度纏結(jié)的聚合物

  研究人員接著研究了形成高度纏結(jié)的水凝膠所需的W和C。不同的W和C會導(dǎo)致水凝膠在完全溶脹后具有不同的聚合物含量，溶脹程度高，則聚合物含量低。在聚合物含量-C圖，可以發(fā)現(xiàn)當(dāng)W=2.0~7.7，曲線出現(xiàn)了明顯的平臺（圖2A），這意味著在平臺上的水凝膠，纏結(jié)起著額外交聯(lián)點的作用，阻礙水凝膠的溶脹。W越小，平臺越明顯，這表明較小的W有利于纏結(jié)的形成。相似的平臺出現(xiàn)在剛度-C圖中 （圖2B）。高度纏結(jié)的水凝膠表現(xiàn)出了完美的彈性，具體表現(xiàn)在應(yīng)力應(yīng)變曲線中可以忽略不計的滯回（圖2C）以及對于應(yīng)變速率的不敏感性（圖2D）。高度纏結(jié)的水凝膠還表現(xiàn)出了高韌性，并且相較與常規(guī)水凝膠不受限于剛度-韌性沖突，能夠同時具有高剛度以及高韌性（圖2EF）。高度纏結(jié)的水凝膠還表現(xiàn)出了高強(qiáng)度，以及抗疲勞特性（圖2GH）。

圖2 力學(xué)性能表征

  高度纏結(jié)的水凝膠表現(xiàn)出了低摩擦以及耐摩特性。其摩擦系數(shù)比常規(guī)水凝膠低約3倍，比Teflon低約6倍（圖3A）。低摩擦，高韌性以及抗疲勞特性，使得高度纏結(jié)的水凝膠表現(xiàn)出低磨損率。常規(guī)水凝膠在流變儀中滑動3小時后破裂（圖3B），但高度纏結(jié)的水凝膠在6小時后仍保持完整（圖3C）。相較于Teflon和大多數(shù)被測試的彈性體，高度纏結(jié)的水凝膠的磨損率更低（圖3D）。

圖3 摩擦性能表征

  接著研究人員使用極低的W和C，不加溶劑從單體合成了高度纏結(jié)的彈性體。這樣得到的高度纏結(jié)的彈性體同樣展現(xiàn)出了剛度-C的平臺區(qū)域（圖4a），在這個平臺區(qū)域內(nèi)，隨著C的減少，剛度保持不變，而韌性逐漸提高（圖4b）。高度鏈纏結(jié)的彈性體表現(xiàn)出了很小的力學(xué)滯回（圖4C），以及高強(qiáng)度（圖4D），其強(qiáng)度相較于商用的同類彈性體有一個數(shù)量級的提高。高度鏈纏結(jié)的彈性體的疲勞閾值約240J/m²（圖4E），遠(yuǎn)超同一剛度下的常規(guī)商用彈性體（圖4F）。

圖4 高度纏結(jié)的彈性體

  常規(guī)的聚合物具有網(wǎng)狀的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，而高度纏結(jié)的聚合物具有織物狀的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。在前者中，交聯(lián)相較于纏結(jié)占主導(dǎo)作用。在后者中，纏結(jié)的數(shù)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過交聯(lián)點的數(shù)量。這種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的不同導(dǎo)致了材料不同的特性。高度纏結(jié)的聚合物是理想的承重材料：它們解決了剛性-韌性的沖突，并同時實現(xiàn)了高韌性和低滯回。并且同時具有高強(qiáng)度、抗疲勞性，以及透明性。高度纏結(jié)的水凝膠還表現(xiàn)出低摩擦和高耐磨性。高度纏結(jié)聚合物的潛在應(yīng)用包括耐溶脹凝膠、抗疲勞粘合劑、低摩擦涂層和透明離子導(dǎo)體。

  相關(guān)研究成果以題為“Fracture, fatigue, and friction of polymers in which entanglements greatly outnumber cross-links”發(fā)表在最新一期《Science》上。論文共同第一作者為Kim Junsoo（哈佛大學(xué)博士）和張國高（哈佛大學(xué)博士后），第二作者為施梅璇子（西安交通大學(xué)-哈佛大學(xué)聯(lián)培博士），美國科學(xué)院院士、美國工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授為論文通訊作者。

  文章鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg6320

部分作者簡介：

  張國高，現(xiàn)哈佛大學(xué)工學(xué)院博士后（導(dǎo)師為鎖志剛教授），浙江大學(xué)化工學(xué)院博士（導(dǎo)師為謝濤教授）。在高分子材料拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)以及軟材料力學(xué)領(lǐng)域開展研究，以第一及共一作者在 Science, Nat. Commun., Angew., Adv. Funct. Mater. ACS Macro Lett., Extreme Mech. Lett.等雜志發(fā)表論文多篇。

  施梅璇子，西安交通大學(xué)航天航空學(xué)院力學(xué)博士生（導(dǎo)師為鎖志剛教授），哈佛大學(xué)訪問學(xué)者。主要研究聚合物中臨界裂紋的擴(kuò)展，軟材料的斷裂，疲勞等。