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韓國延世大學(xué)Cheolmin Park院士團(tuán)隊(duì)《ACS Nano》：手性光學(xué)突觸鈣鈦礦憶阻器作為可重構(gòu)物理不可克隆函數(shù)
2025-01-19  來源：高分子科技

  物理不可克隆函數(shù)（PUFs）被認(rèn)為是硬件安全的關(guān)鍵組件。這些系統(tǒng)通過利用制造過程中固有的隨機(jī)變化來生成獨(dú)特的加密密鑰，有效地為每個(gè)設(shè)備分配一個(gè)數(shù)字指紋。PUFs因其防克隆的特性、成本效益和抵抗物理攻擊的能力而受到重視，廣泛應(yīng)用于防偽、安全認(rèn)證、強(qiáng)大的身份驗(yàn)證和動(dòng)態(tài)密鑰生成。在各種類型的PUFs中，光學(xué)PUFs和基于存儲(chǔ)的PUFs尤其重要。


  光學(xué)PUFs依賴于光與材料微觀結(jié)構(gòu)的相互作用，產(chǎn)生幾乎無法復(fù)制的復(fù)雜模式。這些系統(tǒng)利用散射、折射、偏振或熒光等特性，在高安全性應(yīng)用中使用多種材料，包括聚合物分散液晶、納米結(jié)構(gòu)材料和自組裝納米材料。相反，基于存儲(chǔ)的PUFs利用諸如憶阻器之類的設(shè)備中由制造引起的變化。由于其固有的隨機(jī)行為和高熵性，基于憶阻器的PUFs引人注目，這種性質(zhì)源于周期性阻抗的變化。它們的可重配置性能允許在單一設(shè)備中創(chuàng)建多個(gè)挑戰(zhàn)-響應(yīng)對（CRPs），增強(qiáng)安全性并在數(shù)據(jù)受損時(shí)能夠重新生成數(shù)據(jù)庫。


  盡管在光學(xué)和基于存儲(chǔ)的PUFs方面都取得了研究進(jìn)展，但在單一設(shè)備中結(jié)合這兩種功能仍然是一個(gè)未充分探索的領(lǐng)域。整合兩者可以通過增加額外的保護(hù)層來增強(qiáng)安全性，并通過增加可能的CRPs范圍來提高可擴(kuò)展性。開發(fā)能夠合并這些功能的材料對于推進(jìn)安全認(rèn)證技術(shù)和創(chuàng)造高效的安全解決方案至關(guān)重要。



  本研究著重于通過將手性鈣鈦礦納入憶阻器中來開發(fā)一種可重配置的光學(xué)和基于存儲(chǔ)的PUF。手性鈣鈦礦能與圓偏振光（CPL）產(chǎn)生獨(dú)特的相互作用，生成適合CPL敏感應(yīng)用的光電響應(yīng)，如光探測器、光誘導(dǎo)記憶和神經(jīng)形態(tài)計(jì)算。研究人員展示了一種使用二維手性有機(jī)-無機(jī)鹵化鈣鈦礦的手性光學(xué)突觸憶阻器（CSM）。CSM顯示出神經(jīng)形態(tài)增強(qiáng)和CPL敏感的光電特性，使其能夠生成可重配置的數(shù)字指紋。通過使用這些憶阻器的10×10交叉陣列，他們利用阻抗分布數(shù)據(jù)生成了加密密鑰，并將其轉(zhuǎn)換為二進(jìn)制位。PUF性能指標(biāo)的提高包括49.8%的互漢明距離（HD）和5.1%的內(nèi)部HD。這些結(jié)果展示了CSM用于安全數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、加密和光神經(jīng)形態(tài)應(yīng)用的潛力，提供了一個(gè)用于可重配置憶阻器基PUFs的綜合框架。


圖1展示了具有10×10交叉陣列結(jié)構(gòu)的手性鈣鈦礦憶阻器的電阻切換行為。該設(shè)備中間夾有一層手性鈣鈦礦，兩端分別是銀（Ag）和氧化銦錫（ITO）電極。切換行為由鹵素空位（VI+ 和 VBr+）遷移驅(qū)動(dòng)，形成導(dǎo)電絲，使設(shè)備在高電阻狀態(tài)（HRS）和低電阻狀態(tài)（LRS）之間轉(zhuǎn)換。逐漸的設(shè)定/重置過程實(shí)現(xiàn)了精確的電流控制，這對于在PUF設(shè)備中生成可靠的挑戰(zhàn)-響應(yīng)對（CRPs）至關(guān)重要。通過分析50個(gè)周期的HRS電流水平的變異性，為CRP生成提供了更高的熵值，而雙極性切換確保了設(shè)備具有超過1000的高開關(guān)比，表現(xiàn)出穩(wěn)健的性能。


圖2展示了含有路易斯堿的R-和S-（MBA）?PbI?(1–x)Br?x的光學(xué)和結(jié)構(gòu)特性，重點(diǎn)研究了它基于波長和偏振與光的相互作用。尿素的加入作為路易斯堿，穩(wěn)定了鈣鈦礦晶格并通過改善分子排列和結(jié)構(gòu)完整性增強(qiáng)了圓二色性（CD）特性。CD測量顯示出在紫外和可見光譜范圍內(nèi)具有明顯的光學(xué)活性和鏡像峰值，這一結(jié)果得到了紫外-可見吸收數(shù)據(jù)的支持。Tauc圖分析確定了光學(xué)帶隙為2.45 eV，而UPS分析提供了能帶結(jié)構(gòu)的洞見。一個(gè)光電探測器設(shè)備證實(shí)了其對圓偏振光（CPL）敏感的光電性能。


圖3突出顯示了基于手性鈣鈦礦的手性光學(xué)突觸憶阻器（CSM）的突觸特性。受神經(jīng)突觸架構(gòu)的啟發(fā)，CSM能夠區(qū)分圓偏振（CPL）狀態(tài)，并在CPL照明下生成光電流。通過電壓和光刺激展示了如短期增強(qiáng)（STP）和長期增強(qiáng)（LTP）等突觸行為。CSM實(shí)現(xiàn)了神經(jīng)形態(tài)計(jì)算，其應(yīng)用在MNIST數(shù)字識別測試中的表現(xiàn)為例，分別在右旋圓偏振（RCP）、左旋圓偏振（LCP）和黑暗條件下，識別準(zhǔn)確率達(dá)到82%、73%和67%。設(shè)備對CPL的敏感響應(yīng)和可控的突觸強(qiáng)度使其適用于光子人工突觸和PUF應(yīng)用。


圖4展示了CSM-PUF的密鑰生成協(xié)議，利用其光學(xué)和電學(xué)特性來創(chuàng)建安全的加密密鑰。該系統(tǒng)通過調(diào)制光子因素（如光強(qiáng)和偏振角）以及電脈沖屬性（包括脈沖數(shù)量和幅度）來操作。通過相鄰單元間的差分電流感測生成二進(jìn)制響應(yīng)，不同的挑戰(zhàn)產(chǎn)生獨(dú)特的響應(yīng)。受CPL狀態(tài)影響的導(dǎo)電率變異增加了熵。一個(gè)10×10的CSM陣列使用這種方法產(chǎn)生了一個(gè)50位的響應(yīng)。CSM-PUF的可重配置性允許通過完全數(shù)據(jù)擦除和重新編程生成多個(gè)加密密鑰。


圖5展示了可重配置CSM-PUF的密鑰生成過程。設(shè)備首先被初始化為低電阻狀態(tài)（LRS），然后系統(tǒng)地重置為高電阻狀態(tài)（HRS），從而啟用挑戰(zhàn)-響應(yīng)對（CRPs）的生成。在CPL條件下放大的導(dǎo)電率變異增強(qiáng)了熵和隨機(jī)性。這一過程在重新配置和比特校正后達(dá)到了近乎最優(yōu)的互漢明距離（49.8%）和改善的內(nèi)部漢明距離（5.1%）。在溫度和環(huán)境變化條件下進(jìn)行了可靠性測試，展示了經(jīng)過自組裝單層（SAM）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）鈍化處理后的穩(wěn)定性。二進(jìn)制信號被轉(zhuǎn)換為條形碼和二維碼，展示了該設(shè)備生成安全、防篡改的加密密鑰以進(jìn)行實(shí)時(shí)認(rèn)證的能力。


  該工作以“Chiroptical Synaptic Perovskite Memristor as Reconfigurable Physical Unclonable Functions”為題目發(fā)表在《ACS Nano》上，文章第一作者是延世大學(xué)材料學(xué)院在讀博士生HoYeon Kim。通訊作者為Cheolmin Park院士。該研究得到韓國國家自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.4c11753


通訊作者簡介


Cheolmin Park 教授，韓國科學(xué)院/工程院兩院院士，延世大學(xué)（QS 56）杰出教授， H-index 66。目前擔(dān)任Director of BK21 Education and Research Division for Futuristic Human-centric Materials, Director of Center for Artificial Synesthesia Materials Discovery，以及Board of Directors in Materials Research Society (MRS)。他于1992年和1995年在首爾國立大學(xué)獲得學(xué)士和碩士學(xué)位， 2001年在麻省理工學(xué)院獲得博士學(xué)位，2001-2022年，在哈佛大學(xué)擔(dān)任博士后研究員。2002年9月起，在延世大學(xué)成立Nanopolymer課題組，研究方向涉及光電材料和器件，鈣鈦礦以及低維納米材料，能量收集等并探索其在柔性傳感，發(fā)電和交互顯示器件的廣泛應(yīng)用。迄今已在Nature materials, Nature communications, Science advance, Energy & Environmental Science, Advanced materials等期刊發(fā)表270多篇SCI論文。

課題組網(wǎng)站：https://yonseinpl.wixsite.com/nanopolymer

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