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  人腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)具有能量效率高、數(shù)據(jù)傳輸頻率高、信息存儲量大、處理速度快等特點，可以并行運行計算和記憶功能，在提升工作效率的同時大大降低運行能耗。因此，類腦神經(jīng)計算和人工突觸器件的概念被認為是下一代學習、認知、記憶和存儲數(shù)據(jù)的新方向。為了人工模擬生物突觸的學習行為和構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，基于有機功能材料開發(fā)雙端憶阻器件成為當前的一大研究熱點。

圖 1. 二維微/納米HOFs與的HOFs@Au合成和觀測過程，以及雙端有機憶阻器的制備示意圖。

【本文要點】

要點一：納米條帶狀HOFs@Au復合材料的可控合成

  研究發(fā)現(xiàn)納米HOFs的生長過程可以通過肉眼大致監(jiān)測到，并通過動態(tài)光散射(DLS)和掃描電鏡(SEM)測量進一步驗證。在UV照射下，HOFs的前驅(qū)體TBAPy在不同溶劑的生長中發(fā)射出不同波長的光（圖1）。在DMF或DMSO與乙醇的混合溶劑中，尤其保持這良好的膠體分散現(xiàn)象，而在其他溶劑中，過度的生長容易導致聚集沉淀。進一步通過表征手段，證明了不同溶劑中的生長差異，并通過還原反應(yīng)將Au NPs嵌入到納米HOFs骨架中（圖2）。研究同樣提供了研磨法制備HOFs的設(shè)計思路。這一可視化的合成過程為為開發(fā)2D-HOF納米帶及其異質(zhì)結(jié)復合材料提供了新的途徑。

圖 2. 二維微/納米HOFs與的HOFs@Au合成和觀測過

要點二：掃描電壓模式下穩(wěn)定的梯度阻變行為

  在掃描電壓模式下，基于HOFs@Au的憶阻器可以很容易地實現(xiàn)漸進式電導調(diào)諧，這可以用來模仿生物神經(jīng)元中的突觸行為。通過重復電壓刺激，建立了一個遺忘-再學習-遺忘的記憶過程。具體來說，通在初始階段經(jīng)歷快速的損失，隨后經(jīng)歷緩慢的衰減，遵循艾賓浩斯遺忘曲線�；贖OFs@Au的憶阻器與人類記憶遺忘的趨勢吻合較好，可以模仿人試圖隨著時間的推移的遺忘過程。逆電壓刺激一段時間后(10次，約160 s)，器件電流可以再次恢復到較高水平，表現(xiàn)為“再學習”過程（圖3）。然而，并不是所有被遺忘的內(nèi)容都能被重新學習，尤其是在正電壓刺激的區(qū)域，這表明長時間記憶能力受損。此外，通過控制HOFs@Au憶阻器器件中的限制電流(I_CC)，同樣也可以實現(xiàn)電阻狀態(tài)的精準調(diào)控，這為突觸強度的電導狀態(tài)提供了額外的策略。

圖 3. 電壓掃描模式下梯度電導和時間依賴曲線

要點三：脈沖電壓模式下模擬低功耗的人工突觸功能

  不同的脈沖序列會產(chǎn)生不同的突觸功能和多級電阻狀態(tài)，當脈沖時間間隔Δt小于5000 ns時，器件表現(xiàn)出電流漸變的特性，與電壓掃描模式下的電學行為相似 （圖3）。結(jié)果表明，基于HOFs@Au可以通過不同的脈沖振幅、寬度、Δt和T_R&F參數(shù)對電導進行調(diào)節(jié)，并通過不同的脈沖序列改變電流權(quán)重的變化，最終實現(xiàn)PPF, PTP，EPSC等突觸功能模擬。經(jīng)過計算，單個憶阻器在3.0 V偏置電壓下的響應(yīng)時間為250 ns，即單個突觸器件的能量消耗大約為1.12 nJ/spike和35.8 fJ μm^?2。此外，隨著器件面積的減小，HOFs@Au憶阻器的能量消耗有望大大降低，具備開發(fā)超低功耗人工突觸和神經(jīng)計算架構(gòu)的潛力。

圖 4. 電壓脈沖模式下電流權(quán)重變化測試以及突觸行為模擬

論文致謝：

  本工作的完成受到楊新波教授（蘇州大學）、俞飛教授（南京師范大學）、周曄研究員（深圳大學）、馬春蘭教授（蘇州科技大學）、王冠博士（蘇州大學）的指導和幫助，在此一并表示感謝。同時，感謝國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金，江蘇省高等學校自然科學基金、江蘇省六大人才高峰項目、江蘇省“十四五”重點學科、蘇州市低維光電材料與器件重點實驗室、香港城市大學及香港城市大學香港高等研究院(中國香港)對本研究工作的經(jīng)費支持。

  文章鏈接

  Visual Growth of Nano-HOFs for Low-Power Memristive Spiking Neuromorphic System

  https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108274

通訊作者簡介

  張程博士簡介：蘇州科技大學物理科學與技術(shù)學院講師。2019-2020年前往新加坡南洋理工大學張其春教授團隊進行聯(lián)合培養(yǎng)。江蘇省雙創(chuàng)人才。主要研究方向為有機半導體、二維功能材料設(shè)計與合成，以及在阻變存儲器和人工突觸領(lǐng)域的應(yīng)用。目前已在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Small, ACS Appl. Mater. Interfaces, Org. Chem. Front.等國際知名期刊上發(fā)表SCI論文40余篇。H-index: 14.

  李陽副教授簡介：蘇州科技大學物理科學與技術(shù)學院副教授。2016-2017年新加坡南洋理工大學公派留學。2022年當選為國際科學組織Vebleo會士。現(xiàn)擔任江蘇省材料學會副秘書長，Chin. J. Struct. Chem.青年編委，中國教育發(fā)展戰(zhàn)略學會人才發(fā)展專業(yè)委員會學術(shù)橋評審專家，江蘇省高新技術(shù)企業(yè)評審專家，中國微米納米技術(shù)學會高級會員。受邀Polymers期刊客座編輯。主要研究方向為新型多功能信息存儲材料和憶阻器的設(shè)計、制備及其在人工突觸和神經(jīng)形態(tài)計算的應(yīng)用。目前在Adv. Funct. Mater., InfoMat, Nano Energy, Small, ACS Appl. Mater. Interfaces, Sci. China Mater.等學術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文50余篇，主持國家自然科學基金，江蘇省自然科學基金、江蘇省高校面上項目等。H-index: 17。

  楊新波教授簡介：蘇州大學能源學院教授，博士生導師。2010年畢業(yè)于中國科學院上海硅酸鹽研究所，獲博士學位。2010年4月至2020年5月先后在日本東北大學、澳大利亞國立大學和阿卜杜拉國王科技大學從事太陽能電池材料與器件的研究工作。迄今為止，在Joule, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Prog. Photovoltaics等材料和能源領(lǐng)域權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文50余篇（一作/通訊30+），被引1500余次。澳大利亞科學委員會探索項目和荷蘭科學研究組織青年項目特邀評審專家, 2018年第7屆全球光伏大會鈍化接觸分會場主席；國際著名期刊(Joule, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Nano Energy等)審稿人。

  張其春教授簡介：香港城市大學材料科學與工程學院終身教授。2014年受聘于新加坡南洋理工大學材料科學與工程學院副教授（終身職位）。2017年當選為英國化學會會士。現(xiàn)擔任固態(tài)化學副主編，SusMat副主編和材料化學前沿、無機化學前沿、Aggerate、Materials Advances、亞洲化學、材料化學C (JMCC)顧問委員會成員。2018-2022年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引學者。研究興趣包括新型碳基半導體材料的合成、自組裝及其應(yīng)用，目前已在Nat. Chem., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Nano Energy等期刊上發(fā)表SCI論文460余篇，被引超31000次，H-index: 103。