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重慶大學(xué)尹志剛教授團(tuán)隊(duì) The Innovation/CEJ:基于聚電解質(zhì)介電薄膜的低功耗有機(jī)晶體管及其柔性存儲器
2025-02-25  來源:高分子科技
  后摩爾時(shí)代對低能耗、智能化和輕量化的電子器件提出了更高需求,柔性有機(jī)晶體管技術(shù)有望突破傳統(tǒng)晶體管的局限性,并推動新一代電子器件的應(yīng)用發(fā)展。為了架構(gòu)高性能柔性有機(jī)晶體管與集成器件,重慶大學(xué)輸變電裝備技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室尹志剛教授課題組結(jié)合在該領(lǐng)域的多年積累,研究分析了實(shí)現(xiàn)低功耗有機(jī)軟體晶體管的主要介電工程策略(包括設(shè)計(jì)高介電常數(shù)有機(jī)絕緣材料、發(fā)展固態(tài)聚電解質(zhì)介電材料以及利用液態(tài)/凝膠電解質(zhì)等),并闡明了器件的工作機(jī)制,探討了低功耗的有機(jī)晶體管及其器件陣列和集成系統(tǒng)在柔性可穿戴電子、生物醫(yī)學(xué)電子、神經(jīng)形態(tài)電子及感存算技術(shù)等領(lǐng)域的重要機(jī)遇和挑戰(zhàn)(圖1)。該工作發(fā)表在Cell出版社旗下高水平綜合期刊The Innovation 2024, 5, 100616(并入選當(dāng)期封面導(dǎo)讀內(nèi)容),對推動有機(jī)/柔性電子集成器件與設(shè)備的制造、軟體電路和智能芯片等的變革性發(fā)展具有積極意義。


1. 低功耗有機(jī)軟體晶體管的介電工程架構(gòu)策略及新興電子應(yīng)用


  近期,尹志剛教授等人在此基礎(chǔ)上開發(fā)出氯化鋅摻雜的一類新型柔性聚電解質(zhì)雜化介電薄膜材料,并用于設(shè)計(jì)和制造多級非易失性低電壓柔性有機(jī)場效應(yīng)晶體管(OFET)存儲器。研究表明,該類存儲器能在-1.5 V的低工作電壓下實(shí)現(xiàn)0.548 V的寬記憶窗口,展現(xiàn)出優(yōu)越的存儲性能。通過調(diào)節(jié)柵極電壓,該團(tuán)隊(duì)成功調(diào)控了新型聚電解質(zhì)雜化介電薄膜中的離子遷移能力,從而賦予柔性OFET存儲器出色的存儲能力。存儲器還能夠通過編程柵極脈沖電壓有效地寫入數(shù)據(jù),并依賴反向柵極脈沖電壓及紫外光輻照進(jìn)行數(shù)據(jù)擦除。此外,低功耗OFET存儲器可被集成為柔性存儲器陣列實(shí)現(xiàn)成像與圖像處理應(yīng)用。在此過程中,利用均值電流輸出電路平滑成像點(diǎn)處的電流并成像,可以顯著提高圖像邊緣清晰度并保留關(guān)鍵信息,同時(shí)減少成像圖的存儲空間。這一創(chuàng)新研究成果,展示了新型柔性聚電解質(zhì)雜化介電材料及其低功耗OFET存儲器在信息感知、存儲與計(jì)算領(lǐng)域的誘人應(yīng)用潛力。


柔性聚電解質(zhì)雜化介電薄膜的設(shè)計(jì)和特性


  該團(tuán)隊(duì)選擇此前發(fā)明的聚丙烯酸(PAA)和聚乙二醇(PEG交聯(lián)化高電容聚電解質(zhì)介電復(fù)合薄膜體系,并創(chuàng)新性引入含量可調(diào)的ZnCl?,以獲得電學(xué)性質(zhì)優(yōu)的柔性聚電解質(zhì)雜化介電薄膜。ZnCl?的引入可以增加聚電解質(zhì)體系中自由移動離子的數(shù)量,增強(qiáng)介電薄膜的離子遷移能力以及在低頻區(qū)的雙電層效應(yīng),使得OFET存儲器在低電壓下能夠更高效地運(yùn)行。研究發(fā)現(xiàn),在編程柵極偏置脈沖作用下,ZnCl?摻雜聚電解質(zhì)介電薄膜中的離子能夠遷移至不同位置,從而促進(jìn)柔性OFET多級存儲特性的實(shí)現(xiàn)。通過能量色散X射線光譜(EDS)元素映射分析(圖2,該團(tuán)隊(duì)驗(yàn)證了施加偏置電壓后,摻雜ZnCl?的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜中的帶電離子能夠有效遷移,從而直觀揭示了在電場作用下該類新型聚電解質(zhì)雜化介電薄膜中離子的可控遷移能力。


2聚電解質(zhì)雜化介電薄膜在不同電壓作用下的元素分布狀態(tài)


多級非易失性低電壓OFET存儲器的設(shè)計(jì)和性能


  為了設(shè)計(jì)柔性OFET存儲器,該團(tuán)隊(duì)采用頂柵底接觸式器件結(jié)構(gòu),在塑料基底上制造了基于ZnCl?摻雜聚電解質(zhì)雜化介電薄膜的柔性OFET存儲器(圖3);2.62 wt.% ZnCl?摻雜的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜,所制備的柔性OFET存儲器表現(xiàn)出可觀的電學(xué)性能,具有較小的閾值電壓(?0.18 V)、較高的載流子遷移率(2.30 cm2 V?1 s?1)和開關(guān)電流比(0.66 × 10?)。研究結(jié)果表明,適量ZnCl?摻雜的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜賦予柔性OFET存儲器良好的低功耗運(yùn)行潛力及優(yōu)良的電學(xué)性能。


3多級非易失性低電壓OFET存儲器的柔性器件結(jié)構(gòu)和電學(xué)特性


  由于ZnCl?摻雜后薄膜的離子遷移能力增強(qiáng),基于這種新型聚電解質(zhì)雜化介電薄膜的可控離子遷移特性,有望提升柔性OFET存儲器的存儲性能(圖4)。研究發(fā)現(xiàn),較之未摻雜聚電解質(zhì)介電薄膜的對照組器件,ZnCl?摻雜的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜顯著提高了OFET存儲器的ΔVT,其中2.62 wt.% 和 5.23 wt.% ZnCl?含量的器件,最大記憶窗口分別從0.279 V增大至0.548 V0.411 V。基于2.62 wt.% ZnCl?OFET存儲器,其最大記憶窗口將近是對照組器件的兩倍。結(jié)果表明,基于離子遷移的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜所構(gòu)建柔性OFET存儲器展現(xiàn)出優(yōu)異的靜態(tài)存儲特性。通過控制不同幅度和持續(xù)時(shí)間的柵極脈沖電壓,能夠有效地寫入數(shù)據(jù)。同時(shí),施加反向柵極脈沖電壓有助于OFET存儲器的數(shù)據(jù)擦除,借助紫外光輻照則可以進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)信息的快速擦除過程。


4多級非易失性低電壓OFET存儲器的靜態(tài)存儲特性


  OFET存儲器的動態(tài)存儲性可通過電脈沖刺激進(jìn)行有效評估。為此,研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對該類柔性低電壓OFET存儲器施加了10個(gè)電脈沖,每個(gè)脈沖的持續(xù)時(shí)間為0.5秒,脈沖間隔為0.5秒。通過使用電脈沖,可以有效防止器件形成長期記憶,從而確保器件在操作過程中具備優(yōu)異的可讀性、效率和準(zhǔn)確性。研究結(jié)果表明,ZnCl?摻雜引發(fā)的聚電解質(zhì)雜化介電薄膜中的離子遷移效應(yīng)增強(qiáng),導(dǎo)致較大的邊緣電場,從而使得電脈沖電壓所產(chǎn)生的漏電流持續(xù)時(shí)間更長,相應(yīng)器件存儲性能得到大幅提升(圖5)。


5多級非易失性低電壓OFET存儲器的動態(tài)存儲特性


柔性低電壓OFET存儲器陣列的圖像處理應(yīng)用


  該研究中的柔性輕量化OFET存儲器,由于采用離子遷移能力可調(diào)的新型聚電解質(zhì)雜化電介質(zhì),使得器件具備低功耗運(yùn)行、寬記憶窗口、多級存儲以及有效擦除等功能。這些特性使得該類存儲器適合進(jìn)一步集成為柔性OFET存儲器陣列,用于圖像處理和模擬計(jì)算。研究結(jié)果表明,通過存儲器陣列實(shí)現(xiàn)的人物電脈沖成像圖可以較清晰地呈現(xiàn)出人物像素圖中的細(xì)節(jié),但圖像邊緣的清晰度仍有待提高。進(jìn)一步利用簡單的附加電路可實(shí)現(xiàn)對成像圖的平滑處理,相比于存儲陣列的人物電脈沖成像圖,經(jīng)過平滑處理后的圖像較之陣列成像圖在整體清晰度上有明顯提升,尤其在邊緣和關(guān)鍵點(diǎn)部分,在成功保留人物像素圖關(guān)鍵信息的同時(shí),有效縮減了原始圖像約四分之三的存儲空間,并能使圖像平滑處理圖更有形象立體感。這些結(jié)果展示了低電壓柔性OFET存儲器及其存儲陣列在電脈沖成像、圖像處理及計(jì)算等方面的潛力,尤其是在低能耗的先進(jìn)信息存儲技術(shù)領(lǐng)域具有很好應(yīng)用前景。


6柔性低電壓OFET存儲器陣列及圖像處理應(yīng)用


  綜上所述,該團(tuán)隊(duì)PAA:PEG聚電解質(zhì)復(fù)合介電薄膜中率先引入氯化鋅提升其離子遷移能力,并通過調(diào)節(jié)編程柵極脈沖電壓實(shí)現(xiàn)對離子遷移效應(yīng)的有效調(diào)控,從而實(shí)現(xiàn)多級存儲特性的柔性低電壓OFET存儲器及存儲陣列。該類非易失性存儲器可在-1.5 V的低工作電壓下,覆蓋36.5%的掃描范圍,呈現(xiàn)0.548 V的寬記憶窗口;且能通過編程柵極脈沖電壓有效寫入數(shù)據(jù),并通過反向柵極脈沖與紫外光輻照進(jìn)行數(shù)據(jù)信息擦除。得益于該類OFET存儲器的快速存儲和便捷記憶特點(diǎn),器件還被集成設(shè)計(jì)為柔性低電壓OFET存儲陣列,實(shí)現(xiàn)高效的電脈沖成像和圖像平滑處理應(yīng)用。研究結(jié)果表明,新型聚電解質(zhì)雜化介電復(fù)合材料在低功耗柔性OFET器件開發(fā)中具有良好潛力,將有效推動高性能OFET存儲器在先進(jìn)傳感、信號處理、數(shù)據(jù)存儲等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。


  該工作以研究全文發(fā)表在Chemical Engineering Journal 2025, 504, 158625上。文章第一作者是中國科學(xué)院大學(xué)/福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所碩士生劉昌東(重慶大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng));論文通訊作者是重慶大學(xué)尹志剛教授;南京大學(xué)鄭慶東教授對該工作給予了大力支持。該研究得到國家自然科學(xué)基金、重慶英才計(jì)劃青年拔尖人才項(xiàng)目、國家電網(wǎng)總部科技項(xiàng)目以及重慶大學(xué)青年學(xué)者專項(xiàng)的共同支持。


  原文鏈接:

  1. Changdong Liu, Zhigang Yin*, Yuting Liu, Qingdong Zheng, Flexible polyelectrolyte hybrid dielectrics for multilevel nonvolatile low-voltage organic transistor memories. Chemical Engineering Journal, 2025, 504, 158625.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.158625

  2. Ziyang Liu, Yaoshen Zhao, Zhigang Yin*, Low-power soft transistors triggering revolutionary electronics, The Innovation, 2024, 5, 100616.

  https://doi.org/10.1016/j.xinn.2024.100616


通訊作者簡介:


  尹志剛教授簡介:重慶大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師。2011-2022年在中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所歷任研究實(shí)習(xí)員、助理研究員、副研究員、研究員和博導(dǎo);2018-2020年留學(xué)德國柏林洪堡大學(xué)、馬普學(xué)會Fritz-Haber研究所任訪問學(xué)者和訪問教授。2022年底調(diào)入重慶大學(xué)電氣工程學(xué)院/輸配電國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室任教授、博導(dǎo)、PI。從事光電薄膜和器件(晶體管、傳感器、太陽能電池、探測器等)、柔性電子及感存算技術(shù)、新型電工材料與裝備智能化的研究,主持裝發(fā)預(yù)研基金、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、重慶市重大專項(xiàng)課題等13項(xiàng),在The Innovation、Adv. Energy Mater.、Adv. Sci.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy等期刊發(fā)表論文60余篇,被引5800多次。入選中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會會員、重慶青年拔尖人才、福建省杰青、福建省高層次人才等,獲國際先進(jìn)材料協(xié)會科學(xué)家獎(jiǎng)?wù)隆⒏=ㄊ∽匀豢茖W(xué)獎(jiǎng)、國際Vebleo協(xié)會會士、德國DAAD學(xué)者等榮譽(yù)。擔(dān)任The Innovation Materials、Materials Today Electronics、Chip、《中國激光》等期刊學(xué)術(shù)編輯、編委或青年編委,以及中國工業(yè)合作協(xié)會新材料與能源應(yīng)用專委會理事等。受邀在IEEE、IAAMIACOP等國際國內(nèi)學(xué)術(shù)會議任分會主席或主旨/邀請報(bào)告近30次,擔(dān)任國家科技重大專項(xiàng)會評專家、中國南方電網(wǎng)會評專家等。


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