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山東大學(xué)王旭教授 AFM：持久潤滑水凝膠的未來 - 聚電解質(zhì)水凝膠
2024-09-29  來源：高分子科技

聚合物水凝膠因其獨(dú)特的設(shè)計(jì)，可廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)、農(nóng)業(yè)等多個領(lǐng)域。作為界面材料，水凝膠的優(yōu)異潤滑性能尤為重要。為了提升水凝膠的潤滑效果，目前常見的做法是將潤滑成分嵌入水凝膠中或接枝于其表面。然而，這些方法存在一個關(guān)鍵問題：一旦低摩擦的潤滑層被破壞，或水凝膠內(nèi)的潤滑成分（如脂質(zhì)等）耗盡，其潤滑性能便會迅速下降。因此，如何延長潤滑水凝膠的使用壽命仍是該領(lǐng)域研究的重點(diǎn)。為了解決這一問題，山東大學(xué)王旭教授團(tuán)隊(duì)借鑒關(guān)節(jié)軟骨的潤滑機(jī)制，開發(fā)出一種名為PHEMA/ε-PL10的聚電解質(zhì)水凝膠。該水凝膠中的聚賴氨酸（ε-PL）可以持續(xù)捕獲環(huán)境中的二肉豆蔻酰磷脂酰膽堿（DMPC），并在表面自發(fā)形成潤滑層，從而有效降低摩擦。PHEMA/ε-PL10水凝膠在2 N的壓力下，摩擦系數(shù)（COF）低至0.02，接近人體關(guān)節(jié)軟骨的摩擦系數(shù)。即使表面DMPC被磨損，ε-PL依舊能夠通過超分子作用捕獲環(huán)境中的DMPC，保持持久的潤滑效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，即使在500天后，水凝膠仍能保持極低的摩擦系數(shù)。該研究以題為“Innovating Lubrication with Polyelectrolyte Hydrogels: Sustained Performance Through Lipid Dynamics”的論文發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。



1.聚電解質(zhì)水凝膠的合成與表征


  ε-PL是一種獨(dú)特的多肽分子，由L-賴氨酸的羧基與其ε-氨基通過肽鍵連接合成。它不僅具有優(yōu)異的生物相容性，還具備良好的熱穩(wěn)定性和抗菌性能。憑借其獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)，ε-PL能夠通過氫鍵、疏水作用和庫侖相互作用與脂質(zhì)分子形成潛在的非共價(jià)鍵，使其在生物材料中的應(yīng)用前景更加廣闊。在該水凝膠的合成過程中，研究團(tuán)隊(duì)精確混合了HEMA、MBAA、ε-PL和I2959，采用一鍋法合成，并通過365 nm的紫外線照射，成功制備出一系列水凝膠。根據(jù)水凝膠中ε-PL的含量不同，分別命名為PHEMA、PHEMA/ε-PL5、PHEMA/ε-PL10和PHEMA/ε-PL20。研究表明，PHEMA/ε-PL5和PHEMA/ε-PL10在二肉豆蔻酰磷脂酰膽堿（DMPC）懸浮液中展現(xiàn)了出色的潤滑性能，因此后續(xù)的深入研究主要集中在PHEMA/ε-PL10上。


圖1. PHEMA/ε-PL聚電解質(zhì)水凝膠的表征。


2.PHEMA/ε-PL10水凝膠的表面特性


  PHEMA/ε-PL10水凝膠在浸泡于DMPC懸浮液后展現(xiàn)出卓越的潤滑性能。原子力顯微鏡圖像表明，該水凝膠表面較為平整，均方根粗糙度僅為6.22 nm。同時(shí)，冷凍掃描電子顯微鏡圖像顯示，該水凝膠表面及其橫截面具有清晰的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，這種復(fù)雜的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)對于其潤滑效果至關(guān)重要，類似于天然關(guān)節(jié)軟骨的微觀特性。PHEMA/ε-PL10水凝膠在承受50%壓縮應(yīng)變后能夠迅速恢復(fù)原狀，展示出卓越的壓縮韌性和抗疲勞性能。激光共聚焦掃描顯微鏡進(jìn)一步觀察到，ε-PL在水凝膠中均勻分布。通過耗散型石英晶體微天平研究ε-PL與DMPC的相互作用，結(jié)果表明，ε-PL修飾的金芯片能夠有效吸附DMPC，并自發(fā)組裝成磷脂雙分子層。此外，差示掃描量熱法和核磁共振氫譜揭示了ε-PL與DMPC之間通過氫鍵、偶極-電荷相互作用和疏水作用形成了穩(wěn)定的潤滑層。這些作用力共同保障了水凝膠的長效潤滑性能。


圖2.PHEMA/ε-PL10水凝膠的多模態(tài)分析及與DMPC的超分子相互作用。


3.PHEMA/ε-PL10水凝膠的持久潤滑性能分析


  該研究展示了PHEMA/ε-PL10水凝膠的卓越潤滑性能，主要得益于其通過超分子相互作用不斷捕獲環(huán)境中的脂質(zhì)，進(jìn)而誘導(dǎo)界面自組裝形成穩(wěn)定的潤滑層。在每日的摩擦測試中，水凝膠始終保持極低的摩擦系數(shù)，穩(wěn)定在0.01至0.03之間。長期摩擦實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PHEMA/ε-PL10水凝膠在DMPC緩沖液中的低摩擦性能能夠持續(xù)500天，突顯出其強(qiáng)大的長期潤滑潛力。這種持久的潤滑效果歸因于ε-PL對脂質(zhì)的高效吸附能力，能夠在機(jī)械磨損下不斷更新潤滑層。通過摩擦循環(huán)測試，研究團(tuán)隊(duì)建立了COF與摩擦循環(huán)次數(shù)的關(guān)系模型。即使在經(jīng)歷了19,800次摩擦循環(huán)后，水凝膠的最終摩擦系數(shù)仍保持在0.022，充分證明了其優(yōu)異的自愈性和耐久性。


圖3.PHEMA/ε-PL10水凝膠的持久潤滑性能。


4.各種聚電解質(zhì)水凝膠的潤滑性能


  為了深入探究脂質(zhì)在水凝膠上的吸附機(jī)制，本研究合成了多種聚電解質(zhì)水凝膠，并采用一鍋法在紫外照射下將HEMA、MBAA與不同的聚電解質(zhì)的混合物進(jìn)行聚合。通過掃描電子顯微鏡對這些水凝膠的表面特征及其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，聚電解質(zhì)的電荷特性對水凝膠的潤滑性能產(chǎn)生了顯著影響。研究發(fā)現(xiàn)，雖然PHEMA/PDDA10水凝膠帶有正電荷，但由于缺乏氫鍵供體，其對DMPC的吸附效果較差，潤滑性能不理想。相較之下，PHEMA/PAH10、PHEMA/LPEI10和PHEMA/PLL10水凝膠表現(xiàn)出顯著的脂質(zhì)吸附能力，摩擦系數(shù)顯著降低。由此可見，界面自組裝的形成需要?dú)滏I、偶極-電荷和疏水相互作用的共同參與，這些超分子相互作用對于實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的潤滑性能至關(guān)重要。


圖4.含不同聚電解質(zhì)的水凝膠的表征。


  總結(jié)：該研究巧妙地將ε-PL引入到PHEMA水凝膠中，成功開發(fā)出一種具有顯著潤滑性能的PHEMA/ε-PL10水凝膠。這種水凝膠不僅能夠高效吸附脂質(zhì)，還能促進(jìn)其表面水合層的形成，顯著降低了摩擦系數(shù)COF。通過全面的摩擦性能評估，研究深入揭示了氫鍵、偶極-電荷相互作用及疏水作用在驅(qū)動脂質(zhì)界面自組裝和增強(qiáng)材料潤滑性能中的關(guān)鍵作用。此外，PHEMA/ε-PL10水凝膠展示了卓越的潤滑層自愈特性，并具有特殊的彈性，這為其在廣泛的潤滑應(yīng)用場景中提供了全新的發(fā)展空間。該材料的優(yōu)異性能使其在醫(yī)療設(shè)備、仿生關(guān)節(jié)和其他高性能潤滑領(lǐng)域展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用潛力。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202413712

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（責(zé)任編輯：xu）
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