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武漢紡織大學任學宏教授團隊 CEJ：具有pH響應轉(zhuǎn)換雙重酶活性的納米纖維用于抗菌及過氧化氫檢測
2025-02-18  來源：高分子科技

  納米酶以其類酶活性可調(diào)控性、穩(wěn)定性高、經(jīng)濟易得等優(yōu)點在生物傳感及抗菌領域展現(xiàn)良好的應用前景。H2O2作為生命體內(nèi)必不可少的活性氧分子廣泛參與細胞內(nèi)的氧化還原反應、免疫調(diào)節(jié)以及細胞正常代謝活動，對生命活動起到至關(guān)重要的作用。并且細胞內(nèi)過度表達的H2O2會引發(fā)炎癥、癌癥以及神經(jīng)疾病等免疫失衡導致的一系列問題，從而影響人體健康。因此開發(fā)具有H2O2檢測活性的納米傳感器對疾病診斷及治療具有明顯的應用價值。研究發(fā)現(xiàn)眾多過氧化物模擬酶不但可以催化H2O2分解產(chǎn)生·OH用于抗菌，同時能夠用于H2O2可視化比色檢測。但是，由于過氧化物模擬酶普遍在酸性pH下發(fā)揮較好的催化活性，其類酶催化活性的pH值依賴性極大限制其應用范圍和效果。


  基于此，武漢紡織大學任學宏教授團隊報道了一種以碳化細菌纖維素（BC）納米纖維作為雙酶模擬物的pH響應轉(zhuǎn)換催化策略。所制備的納米纖維具有pH響應轉(zhuǎn)換的過氧化物酶（POD）和鹵代過氧化物酶（HPO）活性，可在不同pH值下催化H2O2產(chǎn)生羥基自由基（?OH）和氧化性Br（Br+），同時展現(xiàn)pH響應轉(zhuǎn)換的H2O2比色檢測性能，所設計的催化策略為納米酶在細菌感染疾病的檢測和治療提供了新思路。



  該工作以“Nanofibers-based dual enzyme mimics with pH-switchable catalytic function for H2O2 sensing and antibacterial application”為題發(fā)表于《Chemica Engineering Journal》，武漢紡織大學任學宏教授為本文唯一通訊作者，常州大學醫(yī)學與健康工程學院教師張淑敏為第一作者。本研究得到了湖北省中央引領地方科技發(fā)展專項資金（2022BGE253）、江蘇省高等學校自然科學研究面上項目（24KJD430001）的資助。


Fig.1 BC納米纖維雙酶模擬物的結(jié)構(gòu)表征


  通過酚醛聚合反應以及高溫碳化在BC納米纖維表面負載銅摻雜的碳化聚合物，結(jié)果顯示纖維表面有均勻的納米顆粒分布。通過TEM及元素掃描能譜圖觀察可知納米纖維表面分布著大量的C、Cu 元素，表明其Cu摻雜的碳納米纖維結(jié)構(gòu)，XPS結(jié)果顯示納米纖維上負載的銅以0價以及2+價為主。


Fig.2 納米纖維雙酶模擬物的POD及HPO催化性能驗證及pH響應催化活性


  對納米纖維的催化性能進行驗證，研究結(jié)果表明所得納米纖維雙酶模擬物具有pH響應轉(zhuǎn)換類酶催化性能，在酸性條件下具有POD酶活性，能夠催化H2O2產(chǎn)生?OH；在中性和堿性條件下具有HPO酶活性，能夠催化H2O2產(chǎn)生Br+。對比催化性能發(fā)現(xiàn)其類酶活性源自結(jié)構(gòu)中摻雜的Cu納米顆粒。催化活性結(jié)果顯示，pH＜7時，納米纖維在pH 3.5時顯示最佳POD酶催化活性；pH≥7時，納米纖維在pH 9.0時顯示最佳催化活性。


Fig.3 基于pH響應轉(zhuǎn)換雙酶活性的H2O2比色檢測性能


  不同pH值下對H2O2的檢測靈敏度檢測結(jié)果顯示，在特定H2O2濃度范圍內(nèi)，H2O2濃度與比色檢測指示劑吸光度值呈線性相關(guān)；基于其雙酶催化性能，不同pH值下對H2O2的最低檢測極限呈現(xiàn)差異性，檢測靈敏性規(guī)律與其pH響應催化活性一致，分別在pH 3.5和pH 9.0時顯示最低的檢測極限值。


Fig.4 基于pH響應轉(zhuǎn)換雙酶活性的催化抗菌性能


  抗菌結(jié)果表明所得納米纖維雙酶模擬物自身無抗菌性能，基于其POD以及HPO催化作用，能夠催化H2O2產(chǎn)生優(yōu)于單獨H2O2的抗菌性能，抗菌效果可歸結(jié)于羥基自由基以及Br+對細菌的強氧化作用。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.160602

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（責任編輯：xu）
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