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電子科大崔家喜教授團(tuán)隊(duì) Small：結(jié)晶誘導(dǎo)聚合物網(wǎng)絡(luò)生長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)水凝膠力學(xué)性能增強(qiáng)
2025-03-26  來源：高分子科技

  在骨骼肌中，離心收縮作為肌肉活動(dòng)的一種獨(dú)特形式，它誘導(dǎo)了肌動(dòng)蛋白-肌球蛋白之間的交互作用被反復(fù)拉伸，產(chǎn)生了反向滑動(dòng)，使得肌肉纖維產(chǎn)生局部微損傷。通過吸收營養(yǎng)物質(zhì)來啟動(dòng)肌肉纖維的修復(fù)和增殖，從而有效地增強(qiáng)肌肉組織結(jié)構(gòu)。受此生長(zhǎng)過程的啟發(fā)，電子科技大學(xué)崔家喜教授團(tuán)隊(duì)利用結(jié)晶生長(zhǎng)過程來模擬這種主動(dòng)拉伸以實(shí)現(xiàn)自發(fā)的機(jī)械增強(qiáng)的過程。相關(guān)工作近日以“Crystallization-Induced Network Growth for Enhancing Hydrogel Mechanical Properties”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊《Small》上。電子科技大學(xué)2023級(jí)博士研究生劉倩瑋為論文的第一作者，電子科技大學(xué)崔家喜教授為通訊作者。


  電子科技大學(xué)崔家喜教授團(tuán)隊(duì)作為最早研究生長(zhǎng)材料的課題組之一，近幾年一直深耕于探索生長(zhǎng)材料的生長(zhǎng)策略及其獨(dú)特的性能與運(yùn)用。目前，團(tuán)隊(duì)已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了基于肌肉生長(zhǎng)過程啟發(fā)的各項(xiàng)異性自生長(zhǎng)水凝膠的設(shè)計(jì)（Adv. Mater. 2024, 2416744），基于蒸騰作用的表面結(jié)構(gòu)的自生長(zhǎng)（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e02407125），基于三渦蟲的可逆生長(zhǎng)交聯(lián)聚合物（Nat. Commun. 2023, 14, 3302），基于孔雀羽毛的結(jié)構(gòu)色局部調(diào)節(jié)（Nat. Commun. 2022, 13, 7823）以及動(dòng)態(tài)基底表面微結(jié)構(gòu)的局部生長(zhǎng)（Nat. Commun. 2020, 11, 963）；材料力學(xué)、形貌和尺寸的多維度調(diào)控（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 6 )；硬熱固性材料（1 GPa）的高效生長(zhǎng)自修復(fù)能力（J. Mater. Chem. A 2022, 10, 174-179），基于正交自生長(zhǎng)策略多維度后調(diào)節(jié)導(dǎo)電水凝膠性能（Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2206222），承力狀態(tài)下的原位生長(zhǎng)（Adv. Funct. Mater. 2022, 2212402）。此外，該團(tuán)隊(duì)首次總結(jié)了自生長(zhǎng)材料，并系統(tǒng)地介紹了這類材料的特征、設(shè)計(jì)方法、獨(dú)特性能和潛在的應(yīng)用（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202306565）。


  基于上述研究，近日他們提出一種基于醋酸鈉（NaAc）晶體在聚丙烯酰胺（PAM）水凝膠內(nèi)原位拉伸聚合物鏈誘導(dǎo)聚合物鏈斷裂以產(chǎn)生機(jī)械自由基的策略，并將其運(yùn)用于摻入聚合物網(wǎng)絡(luò)中的可聚合化合物（例如 AAm，MBAA 或 PEGDA），設(shè)計(jì)出了一種自發(fā)的機(jī)械增強(qiáng)和材料生長(zhǎng)水凝膠。在力學(xué)或NaAc晶種的刺激下，柔軟的NaAc-PAM晶體水凝膠中纖維狀晶體迅速生長(zhǎng)，在過飽和狀態(tài)下將聚合物鏈鎖定在其狹縫部位。這些晶體的生長(zhǎng)可以用于打破聚合物鏈并產(chǎn)生機(jī)械自由基，用于將交聯(lián)結(jié)構(gòu)整合到原始網(wǎng)絡(luò)中。(圖1）。


圖1.受肌肉纖維增值機(jī)制啟發(fā)的結(jié)晶誘導(dǎo)聚合物網(wǎng)絡(luò)生長(zhǎng)的概念圖


  在NaAc-PAM水凝膠的結(jié)晶過程中，聚合物鏈段積累在生長(zhǎng)的晶體表面，使錯(cuò)配成核形成纖維狀結(jié)晶。這些纖維晶體還可以固定聚合物鏈段。當(dāng)晶體進(jìn)一步生長(zhǎng)以誘導(dǎo)局部變形時(shí)，這些延伸纖維狀晶體之間的 PAM 聚合物鏈被拉斷以產(chǎn)生機(jī)械自由基。為了驗(yàn)證這一假設(shè)，他們采用了電子順磁共振 （EPR） 波譜來監(jiān)測(cè)機(jī)械自由基的產(chǎn)生，并且還利用自由基分子探針 2,2-二苯基-1-三硝基苯肼 （DPPH） 進(jìn)一步證實(shí)了機(jī)械自由基的存在。（圖2）


圖2.聚合物鏈斷裂產(chǎn)生自由基的機(jī)理驗(yàn)證


  在晶體生長(zhǎng)過程中，當(dāng)過飽和的 NaAc 從小分子轉(zhuǎn)變?yōu)槔w維狀晶體時(shí)，原始聚合物網(wǎng)絡(luò)中的孔隙發(fā)生膨脹或重排。這個(gè)過程導(dǎo)致晶體水凝膠的宏觀體積膨脹。在沒有任何營養(yǎng)物質(zhì)的情況下，結(jié)晶誘導(dǎo)的鏈斷裂應(yīng)引起水凝膠機(jī)械性能的顯著降低。由結(jié)晶誘導(dǎo)產(chǎn)生的機(jī)械自由基可以將可聚合化合物單體 （AAm） 和交聯(lián)劑 （MBAA）摻入原始網(wǎng)絡(luò)，從而導(dǎo)致水凝膠的自生長(zhǎng)。


圖3.NaAc-PAM水凝膠中結(jié)晶誘導(dǎo)生長(zhǎng)的定性分析


  NaAc-PAM水凝膠可以通過反復(fù)的結(jié)晶導(dǎo)致新的聚合物鏈整合入晶體水凝膠內(nèi)的機(jī)械張力區(qū)域，從而實(shí)現(xiàn)力學(xué)性能的自增強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)中他們將聚乙二醇二丙烯酸酯 （PEGDA） 用作增強(qiáng)劑來調(diào)節(jié) NaAc-PAM 水凝膠的機(jī)械性能，50 個(gè)結(jié)晶循環(huán)后，NaAc-PAM 水凝膠的楊氏模量從 0.024 MPa 增加到 1.24 MPa，提高了 51.5 倍。這種有效的增強(qiáng)源于結(jié)晶循環(huán)誘導(dǎo)的聚合物鏈斷裂，產(chǎn)生足夠的機(jī)械自由基以促進(jìn) PEGDA 片段重組。


圖4.NaAc-PAM水凝膠中結(jié)晶誘導(dǎo)力學(xué)性能增強(qiáng)


  這項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金（52203135和51973023）、湖州市科技計(jì)劃項(xiàng)目（2023GZ18）、浙江省博士后科學(xué)基金（ZJ2023133）和成都-中國科學(xué)院合作科技專項(xiàng)基金（2023-2025）的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202500976

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