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在中國(guó)科學(xué)院、國(guó)家自然科學(xué)基金委和科技部的支持下，化學(xué)所有機(jī)固體院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究人員與分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室及國(guó)家納米中心的研究人員合作，成功利用DNA納米馬達(dá)制備出焓驅(qū)動(dòng)的三態(tài)浸潤(rùn)性智能開(kāi)關(guān)表面（open-close-locked），相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在近期的德國(guó)《應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 3915-3917；Angew. Chem. 2007, 119, 3989-3991）上。

 

前期工作中，該組研究人員在熱響應(yīng)超疏水－超親水可逆“開(kāi)關(guān)”研究中，在基底上制備了溫度響應(yīng)高分子的可逆開(kāi)關(guān)（Angew. Chem. Int. Ed. 2004,43,357）；利用水熱法制備了陣列氧化鋅納米棒，實(shí)現(xiàn)了表面浸潤(rùn)性由超疏水向超親水轉(zhuǎn)變（J. Am. Chem. Soc. 2004,126,1,62）；并構(gòu)筑了光開(kāi)關(guān)的浸潤(rùn)性和顏色雙重響應(yīng)的氧化鎢納米薄膜（Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45,1264-1267）以及溫度和pH值雙重刺激的超疏水與超親水可逆轉(zhuǎn)換聚合物薄膜（Adv. Mater. 2006,17,432-436）。

 

研究過(guò)程中他們注意到，對(duì)于以上這些由無(wú)機(jī)氧化物或有機(jī)分子構(gòu)筑的響應(yīng)表面，大多遵循熵驅(qū)動(dòng)的開(kāi)關(guān)過(guò)程。而在生命現(xiàn)象和分子識(shí)別行為中，焓驅(qū)動(dòng)的過(guò)程占有十分重要的地位。在很多情況下，生物分子都是經(jīng)歷了從一種有序狀態(tài)到另一種有序狀態(tài)的焓驅(qū)動(dòng)的轉(zhuǎn)變過(guò)程，這種特異的一對(duì)一的分子識(shí)別特性，為智能納米器件的設(shè)計(jì)提供了可能。

 

研究人員從仿生分子設(shè)計(jì)的角度，選擇DNA納米馬達(dá)作為智能開(kāi)關(guān)的核心，首先對(duì)其進(jìn)行了功能化的修飾，分別在DNA納米馬達(dá)的兩端修飾疏水的功能團(tuán)和表面固定基團(tuán)(-SH，巰基)。進(jìn)而，通過(guò)單層自組裝將DNA納米馬達(dá)固定在陣列微結(jié)構(gòu)的金基底上，構(gòu)筑了一個(gè)新穎的智能表面。通過(guò)酸堿刺激，在該表面上可以實(shí)現(xiàn)如圖所示的超親水、亞穩(wěn)的超疏水和穩(wěn)定的超疏水三種狀態(tài)之間的轉(zhuǎn)換。這三種狀態(tài)分別對(duì)應(yīng)于DNA的三種構(gòu)型折疊的四鏈結(jié)構(gòu)、伸展的單鏈結(jié)構(gòu)與剛性的雙鏈結(jié)構(gòu)。DNA三種構(gòu)象的變化使得所構(gòu)筑的表面頂部的化學(xué)功能團(tuán)也相應(yīng)地發(fā)生變化，從而導(dǎo)致了表面浸潤(rùn)性的轉(zhuǎn)變。就像是一個(gè)智能的“浸潤(rùn)門(mén)”，open時(shí)顯示出超親水性，close時(shí)表現(xiàn)出亞穩(wěn)的超疏水性(微小的刺激會(huì)使超疏水性失去)，而locked時(shí)表現(xiàn)為穩(wěn)定的超疏水性。這些結(jié)果有助于我們了解生物識(shí)別行為過(guò)程，也有助于新型智能表面的設(shè)計(jì)和發(fā)展。