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  水凝膠是一種具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的類(lèi)似于生物體軟組織的高分子材料，在組織工程、藥物載體系統(tǒng)以及醫(yī)療器械等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。近年來(lái)，制備具有自修復(fù)功能的水凝膠成為了一個(gè)研究熱點(diǎn)，其自修復(fù)性能主要建立在動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵或超分子相互作用的基礎(chǔ)之上。但目前大多數(shù)自修復(fù)水凝膠的研究都偏重于其自修復(fù)性能的開(kāi)發(fā)，而沒(méi)有很好地兼顧材料的生物相容性和合適的機(jī)械強(qiáng)度。例如目前廣泛應(yīng)用水凝膠制備當(dāng)中的聚乙烯醇，然而在冷凍-解凍循環(huán)制備過(guò)程中通常要求聚乙烯醇的分子量大于10萬(wàn)和濃度高20wt%，這都限制了這類(lèi)材料進(jìn)一步在生物醫(yī)用材料中的應(yīng)用。

  近日，華南理工大學(xué)國(guó)家人體組織功能重建工程技術(shù)研究中心功能化組織修復(fù)團(tuán)隊(duì)賈永光副研究員、任力教授等人以低分子量的聚乙烯醇（1.3萬(wàn)）為聚合物主鏈，引入了生物相融性良好的主客體天然分子對(duì)β-環(huán)糊精和膽酸，利用主客體識(shí)別作用在室溫制備出了自修復(fù)水凝膠。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)將β-環(huán)糊精和膽酸分別接枝在低分子量的聚乙烯醇鏈段上構(gòu)建出主體和客體聚合物，然后在生理環(huán)境下簡(jiǎn)單混合兩種低粘度接枝聚合物的水溶液便能自組裝即時(shí)成膠。通過(guò)該方法制備出的聚乙烯醇自修復(fù)水凝膠成膠濃度可以低至7.0 wt％，其主體聚合物和客體聚合物均為獨(dú)立制備，易于調(diào)節(jié)側(cè)鏈接枝密度，通過(guò)調(diào)節(jié)膽酸接枝比還能調(diào)節(jié)自修復(fù)水凝膠的機(jī)械性能，使其能適應(yīng)更廣泛的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。此種水凝膠材料在作為生物填充材料具有良好的應(yīng)用前景。

圖1：合成路線及凝膠制備示意圖

(A) 基于PVA的主客體聚合物PVA-CD與PVA-CA的合成路線；

(B) PVA-CA/PVA-CD 自修復(fù)水凝膠制備示意圖。

圖2：PVA-CA/PVA-CD水凝膠的流變特性

A) Gel 1、Gel 2和Gel 3的儲(chǔ)能模量（G’，實(shí)心）和損耗模量（G”，空心）在溫度掃描下的變化情況；

(B) Gel 1、Gel 2和Gel 3的儲(chǔ)能模量（G’，實(shí)心）和損耗模量（G”，空心）在應(yīng)變掃描下的變化情況。

圖3：PVA-CA/PVA-CD水凝膠自修復(fù)性能

(A) PVA-CA/PVA-CD水凝膠自修復(fù)性能展示；

(B) PVA-CA/PVA-CD 自修復(fù)水凝膠(Gel3)在25℃交替進(jìn)行10％和1000％的應(yīng)變掃描條件下儲(chǔ)能模量（G’，三角形）和損耗模量（G”，圓形）的變化情況。

圖4：PVA-CA/PVA-CD水凝膠的生物相容性評(píng)價(jià)

(A) 不同濃度的PVA-CA 與PVA-CD混合溶液（質(zhì)量比為0.78/1.00）細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)；

(B) 不同濃度的PVA-CA 與PVA-CD混合溶液（質(zhì)量比為0.78/1.00）溶血試驗(yàn)。

  以上研究以“Self-Healing Hydrogels of Low Molecular Weight Poly(vinyl alcohol) Assembled by Host–Guest Recognition ”為題發(fā)表在Biomacromolecules上。論文的第一作者兼通訊作者為華南理工大學(xué)材料學(xué)院賈永光副研究員，第二作者為華南理工大學(xué)材料學(xué)院碩士研究生金家宏，共同通訊作者為華南理工大學(xué)任力教授與加拿大蒙特利爾大學(xué)朱曉夏教授。該工作也得到了國(guó)家自然科學(xué)基金得支持（201704026）。

  同時(shí)，該工作是賈永光副研究員和朱曉夏教授之前合作研究的延續(xù)，2015年他們就第一次將天然主客體的超分子對(duì)應(yīng)用到自修復(fù)水凝膠的制備當(dāng)中(Self-Healing Supramolecular Hydrogel Made of Polymers Bearing Cholic Acid and β?Cyclodextrin Pendants, Chem. Mater. 2015, 27, 387–393)，最近他們還把這種天然主客體自修復(fù)水凝膠賦予生理二氧化碳的可逆響應(yīng)性質(zhì)(CO2-Switchable Self-Healing Host-Guest Hydrogels, Macromolecules 2017, 50, 9696-9701)。同時(shí)他們還將這種生物相容性良好的主客體超分子對(duì)拓展到超分子項(xiàng)鏈的制備當(dāng)中(Molecular Necklace: Threading β?Cyclodextrins onto Polymers Derived from Bile Acids. Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 11979-11983)。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.biomac.7b01707