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  低分子量超分子水凝膠（LMWSHs）是一種低分子量凝膠因子的三維超分子自組裝體。傳統(tǒng)的聚合物水凝膠主要基于共價(jià)交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò)，而超分子水凝膠中的網(wǎng)絡(luò)是通過凝膠因子之間的非共價(jià)相互作用形成的，包括靜電相互作用、氫鍵、疏水相互作用和范德華力等。LMWSHs可以積聚大量的水或生物流體，同時(shí)還具有易設(shè)計(jì)和環(huán)境刺激響應(yīng)的特點(diǎn)，故在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用、環(huán)境修復(fù)等方面受到了極大的關(guān)注�；谔烊凰幬锖唵斡袡C(jī)鹽的熱誘導(dǎo)溶膠-凝膠相變的LMWSHs鮮有報(bào)道。

圖1. 不同濃度的[Choline][OA]的溶膠/凝膠的熱響應(yīng)行為

  范杰平教授團(tuán)隊(duì)通過酸堿反應(yīng)以天然藥物齊墩果酸（OA）和膽堿（Choline）為原料制備簡單有機(jī)鹽（([Choline][OA]），并以[Choline][OA]為凝膠因子，在水中制備了LMWSHs。該LMWSHs表現(xiàn)出有趣的熱響應(yīng)相轉(zhuǎn)變行為，如圖1所示，當(dāng)濃度低于39.0 mg mL^-1時(shí)（圖1A），在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)不能形成水凝膠，但是隨溫度升高，溶膠發(fā)生不可逆的透明-混濁轉(zhuǎn)變的現(xiàn)象；當(dāng)濃度在39.0～45.0 mg mL^-1（圖1B）之間時(shí)，室溫條件下形成溶膠，當(dāng)溫度升高發(fā)生溶膠-凝膠相轉(zhuǎn)變，同時(shí)透明度下降，冷卻后凝膠又可變回溶膠；當(dāng)濃度大于45.0 mg mL-1時(shí)（圖1C），室溫下即可形成水凝膠，當(dāng)溫度升高仍為凝膠態(tài)，但發(fā)生不可逆的透明-混濁轉(zhuǎn)變。圖2d中LMWSHs的彈性和黏性模量都隨溫度的升高和提高，說明升高溫度有利于該超分子水凝膠的形成。通過偏光顯微鏡發(fā)現(xiàn)，溫度升高，體系中有松針狀晶體析出，這可能是透明度下降的原因。

圖2. LMWSHs的可注射性和穩(wěn)定性(a,b,c)、流變（d）及藥物（梔子苷）（e）釋放曲線

  以該LMWSHs為載體材料，進(jìn)行藥物體外釋放實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，阿霉素幾乎不能從LMWSHs釋放，梔子苷可以緩慢地釋放出來，這主要?dú)w因于凝膠因子[Choline][OA]自組裝形成內(nèi)疏水外親水的超分子結(jié)構(gòu)。此外，他們以前的工作發(fā)現(xiàn)用[Choline][OA]對HepG2細(xì)胞的IC₅₀值為31.66 μmol L^-1，這些結(jié)果表明基于[Choline][OA]的LMWSHs不僅可以用作藥物遞送載體，而且由于天然產(chǎn)物本身的藥理活性，還可以對疾病具有輔助協(xié)同治療作用。

  如果圖3所示，范杰平教授團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)其它陽離子的齊墩果酸有機(jī)鹽也具有類似的性質(zhì)。

圖3. 其它陽離子的齊墩果酸有機(jī)鹽形成的LMWSHs

  以上相關(guān)成果發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021。主要工作由碩士生鐘輝和袁天桃完成，通訊作者為范杰平教授。

  下載：Preparation and Characterization of Oleanolic Acid-Based Low-Molecular-Weight Supramolecular Hydrogels Induced by Heating