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  可調(diào)制多色熒光水凝膠，尤其是白色熒光的水凝膠在化學(xué)傳感器、發(fā)光材料等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用，因而備受關(guān)注。傳統(tǒng)的超分子熒光凝膠通常是由熒光小分子修飾的聚合物通過(guò)非共價(jià)相互作用如主-客體相互作用、π-π相互作用、氫鍵或金屬配位作用等形成的（圖1，strategy I），但是一旦凝膠通過(guò)這種“原位”構(gòu)筑的方式成型，由于熒光基團(tuán)已經(jīng)螯合在凝膠中，再對(duì)凝膠的熒光發(fā)射波長(zhǎng)進(jìn)行調(diào)節(jié)就會(huì)變得十分不易。

  近日，南開(kāi)大學(xué)劉育教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種自分類(lèi)調(diào)控超分子多色熒光水凝膠的構(gòu)筑方法，利用超分子凝膠網(wǎng)絡(luò)溶脹吸收多種熒光小分子而不互相干擾，成功實(shí)現(xiàn)了凝膠材料熒光的多色調(diào)制，為構(gòu)筑熒光可調(diào)制軟材料提供了一種新的方法（圖1，strategy II）。

圖1. 構(gòu)筑熒光水凝膠的策略（策略I：溶膠-凝膠轉(zhuǎn)化法，直接將熒光發(fā)色團(tuán)螯合到凝膠中；策略II：凝膠在熒光小分子溶液中溶脹、吸收并正交鍵合熒光小分子）。

  他們首先設(shè)計(jì)合成了如下圖所示具有良好溶脹性能的水凝膠，這種水凝膠含有兩種互不干擾的鍵合位點(diǎn)（金剛烷基團(tuán)和磺化杯[4]芳香烴基團(tuán)，圖2），其中磺化杯[4]芳香烴對(duì)水凝膠的高度溶脹起到關(guān)鍵性的作用，并且這種高度溶脹性能提升了熒光分子進(jìn)入水凝膠的擴(kuò)散速率。這兩個(gè)鍵合位點(diǎn)可以分別鍵合染料分子四苯乙烯修飾的β環(huán)糊精（TPECD，藍(lán)色熒光）和4-[4-（二甲基氨基）苯乙烯基]-1-甲基吡啶鎓碘化物（DASPI，橙色熒光）而不互相干擾，并且鍵合作用可以大幅度增強(qiáng)染料的熒光發(fā)射強(qiáng)度。他們還通過(guò)調(diào)節(jié)凝膠溶脹過(guò)程中外液TPECD和DASPI的濃度比例，成功構(gòu)筑了可以發(fā)出藍(lán)色、黃色，特別是白色熒光的超分子水凝膠。與已知的用于構(gòu)筑發(fā)光凝膠的方法相比，先構(gòu)筑凝膠、后引入熒光基團(tuán)制備可調(diào)節(jié)熒光水凝膠的方法非常簡(jiǎn)便，為水凝膠在可調(diào)控有機(jī)發(fā)光顯示器或光學(xué)器件中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖2. 水凝膠的構(gòu)筑

  該工作展示的不同主-客體對(duì)之間發(fā)生分子識(shí)別而不相互干擾的現(xiàn)象稱為“自分類(lèi)”現(xiàn)象，而這種“自分類(lèi)”行為可以使超分子體系在分子水平的“正交組裝”，甚至可以實(shí)現(xiàn)在宏觀尺度的自組裝。劉育團(tuán)隊(duì)已經(jīng)開(kāi)發(fā)了幾種“自分類(lèi)”超分子體系，這些體系在分子機(jī)器、超分子聚合物和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域都體現(xiàn)出潛在的應(yīng)用價(jià)值（Chem. Eur. J.,2014, 20, 15108; J. Mater. Chem. B, 2015, 3, 8170）。而利用水凝膠的溶脹性質(zhì)以及超分子“正交識(shí)別”的雙重作用，簡(jiǎn)單有效地構(gòu)筑多色熒光的水凝膠進(jìn)一步拓展了超分子技術(shù)的應(yīng)用。

圖3. 凝膠在溶脹過(guò)程中超分子正交鍵合的示意圖

  這一成果近期發(fā)表在Chemical communications 上，文章由劉育教授悉心指導(dǎo)完成，第一作者為南開(kāi)大學(xué)的博士研究生趙倩。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/cc/c7cc08822a#!divAbstract