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  縱觀歷史，光在人類文明的發(fā)展中發(fā)揮著重要的作用，從自然界中發(fā)現(xiàn)的長余輝磷光礦物材料到前沿的人工合成熒光材料。特別是由三維交聯(lián)的親水性聚合物網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成的熒光水凝膠（FPHs）材料在發(fā)光傳感、檢測以及信息加密等方面具有獨(dú)特的優(yōu)勢并得到迅速地發(fā)展。近年來，研究人員開發(fā)了不含傳統(tǒng)大π共軛結(jié)構(gòu)的發(fā)光系統(tǒng)，基于簇集誘導(dǎo)發(fā)光效應(yīng)（CTE）的一類新興的非常規(guī)的發(fā)光材料引起了廣泛的關(guān)注。與傳統(tǒng)的熒光材料不同，其發(fā)光來源不是通過大π共軛結(jié)構(gòu)的發(fā)色團(tuán)，而是通過富含π電子或孤對(duì)電子基團(tuán)（如羥基、酯類、羰基、酰胺等）的相互聚集而形成的空間相互作用（TSI），從而擴(kuò)展了電子離域能力，并且構(gòu)象剛化后形成了內(nèi)在團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的發(fā)色團(tuán)。然而，在CTE領(lǐng)域也存在著瓶頸，主要的挑戰(zhàn)在于其發(fā)光基本處于藍(lán)光區(qū)域或波長約為400-500 nm之間，而在實(shí)際應(yīng)用中更希望發(fā)射熒光擴(kuò)展到紅光甚至近紅外（NIR）區(qū)域，這對(duì)于實(shí)際應(yīng)用更有價(jià)值，如在生物成像領(lǐng)域，其具有深層的組織穿透能力、低背景干擾和低光損傷等優(yōu)點(diǎn)。

  近期，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所王曉龍研究員團(tuán)隊(duì)利用溶劑調(diào)控與相轉(zhuǎn)化氫鍵重構(gòu)相結(jié)合策略，在熱致驅(qū)動(dòng)下超分子聚（N-丙烯酰基氨基脲）（PNASC）水凝膠內(nèi)聚合物側(cè)鏈構(gòu)象轉(zhuǎn)變并形成強(qiáng)氫鍵團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了具有熱致紅色熒光特性的超分子水凝膠。結(jié)果表明，在熱致驅(qū)動(dòng)下氫鍵超分子水凝膠內(nèi)聚合物側(cè)鏈構(gòu)象轉(zhuǎn)變并形成強(qiáng)氫鍵供體和受體（D-A）團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，在沒有水氫鍵的干擾下促進(jìn)了電子離域并形成更強(qiáng)的相互作用。此外，小部分未形成有效氫鍵供體和受體（D-A）結(jié)構(gòu)的雜原子（O和N）可能參與包括n-n、n-π等TSI，同時(shí)對(duì)CTE具有增強(qiáng)的作用。更重要的是，這項(xiàng)工作對(duì)于非傳統(tǒng)熒光水凝膠的設(shè)計(jì)增添了新的設(shè)計(jì)策略，揭示了水分子在CTE的熒光水凝膠的中的作用機(jī)制并提供了更多的啟示，該非常規(guī)熒光超分子水凝膠還可以通過數(shù)字光處理（DLP）進(jìn)行高精度的結(jié)構(gòu)化構(gòu)筑，在熒光成像與檢測、金屬離子識(shí)別以及軟體驅(qū)動(dòng)器等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用前景。

圖1. 蝦青素-蛋白質(zhì)加熱變性過程和受此啟發(fā)的熒光水凝膠制備機(jī)理

圖2. 水凝膠的熒光性能

圖3. 水凝膠的結(jié)構(gòu)與熒光性能的關(guān)系

圖4. 水凝膠的熒光機(jī)理

圖5. 熒光水凝膠的3D打印制造和金屬離子響應(yīng)性

圖6. 熒光水凝膠仿生驅(qū)動(dòng)器和應(yīng)用

  文章信息：Jiayu Wu, Yuhuan Wang, Pan Jiang*, and Xiaolong Wang*, Xin Jia, Feng Zhou, Multiple hydrogen-bonding induced nonconventional red fluorescence emission in hydrogels, Nature Communications, 2024, 15, 3482.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47880-7

研究團(tuán)隊(duì)簡介

王曉龍，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所固體潤滑國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導(dǎo)師。2007年博士畢業(yè)于蘭州大學(xué)，2010-2011香港理工大學(xué)研究助理；2012-2013加拿大西安大略大學(xué)訪問學(xué)者。山東省“泰山學(xué)者”特聘專家，石河子大學(xué)“綠洲學(xué)者”，“十四五”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“增材制造與激光制造”重點(diǎn)專項(xiàng)首席科學(xué)家，中國機(jī)械工程學(xué)會(huì)增材制造分會(huì)委員，甘肅省材料學(xué)會(huì)理事，《摩擦學(xué)學(xué)報(bào)》等編委；曾獲2021年IAAM Scientist Award，甘肅省專利獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)1項(xiàng)（第一），甘肅省醫(yī)學(xué)科技獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)1項(xiàng)（第二），甘肅省科技進(jìn)步獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)1項(xiàng)（第七）。研究領(lǐng)域包括3D打印新材料及功能器件、仿生摩擦與潤滑等，發(fā)表論文150余篇，H因子45，獲授權(quán)中國發(fā)明專利20余件、美國專利2件。