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  聚合物薄膜晶體管因在低成本柔性電子中潛在的應(yīng)用而獲得了廣泛的關(guān)注，過(guò)去幾年我們目睹了聚合物薄膜晶體管性能的快速提高，到目前為止，其P-型和n-型的遷移率都已經(jīng)超過(guò)10 cm²V^-1s^-1. 眾所周知，絕大多數(shù)的共軛聚合物都是p-型傳輸材料，n-型聚合物半導(dǎo)體材料無(wú)論在數(shù)量、性能以及穩(wěn)定性等方面都還相對(duì)落后。而且，由于空氣中水氧的存在，目前聚合物半導(dǎo)體材料基本都是在真空或惰性氣體環(huán)境中，以及采用封裝的策略來(lái)實(shí)現(xiàn)n-型傳輸。如何使聚合物半導(dǎo)體層在與空氣接觸的情況下，器件仍能實(shí)現(xiàn)并保持長(zhǎng)期穩(wěn)定的n-型傳輸特性是該領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)。

  合肥工業(yè)大學(xué)張國(guó)兵副研究員，邱龍臻研究員課題組通過(guò)引入雜原子，在聚合物給體單元和受體單元上分別引入氟和氮取代基，制備雜原子取代的共軛聚合物半導(dǎo)體材料，氟取代基不僅降低聚合物的能級(jí)，增加分子鏈的平面性，形成緊密的排列，而且具有疏水特性，有效阻隔空氣中水氧的滲入。氮雜取代降低了材料的LUMO/HOMO能級(jí)，保證電子的有效注入和穩(wěn)定傳輸，同時(shí)阻隔空穴的注入。未經(jīng)任何封裝的聚合物薄膜晶體管器件在空氣中獲得n-型傳輸，電子遷移率超過(guò)0.2 cm²V^-1s^-1，在60天的空氣穩(wěn)定性表征過(guò)程中，器件一直保持n-型傳輸，最終遷移率仍然超過(guò)0.1 cm²V^-1s^-1。

圖1. 設(shè)計(jì)的聚合物結(jié)構(gòu)，有機(jī)薄膜晶體管器件結(jié)構(gòu)，以及器件的空氣穩(wěn)定性。

  在此基礎(chǔ)之上，課題組分別采用給體單元 (TVT), 弱的給體單元（TCNT）以及弱的聯(lián)噻唑受體單元（TZ）與氮雜單元（BABDF）聚合，逐步降低共軛聚合物的LUMO/HOMO能級(jí)的方式來(lái)獲得n-型傳輸。全受體共軛聚合物PBABDF-TZ具有超低的LUMO/HOMO能級(jí)（-4.28/-6.06 eV）,以PBABDF-TZ為半導(dǎo)體層的聚合物薄膜晶體管器件直接在空氣中實(shí)現(xiàn)n-型傳輸，該器件在空氣中放置一年以上，期間不間斷測(cè)試，整個(gè)過(guò)程都沒(méi)有出現(xiàn)空穴傳輸，一直保持純n-型傳輸特性。該工作對(duì)空氣穩(wěn)定傳輸?shù)膎-型聚合物半導(dǎo)體材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新的思路。

圖2. 通過(guò)調(diào)節(jié)聚合單元來(lái)逐步降低聚合物半導(dǎo)體材料能級(jí)，從而實(shí)現(xiàn)空氣中長(zhǎng)期的n-型傳輸。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在 Chemistry of Materials (2018, 30, 5451-5459.) 和Macromolecules (2018, 51, 5704-5712.)上。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemmater.8b02359

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.8b00839