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  近日，中山大學(xué)博士生袁中柯，博士后李靖在余丁山教授、陳旭東教授的共同指導(dǎo)下，與美國凱斯西儲大學(xué)戴黎明教授合作，在高效的黑磷基全解水催化劑的設(shè)計和制備方面取得了重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Ultrathin Black Phosphorus-on-Nitrogen Doped Graphene for Efficient Overall Water Splitting: Dual Modulation Roles of Directional Interfacial Charge Transfer”為題發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》（J. Am. Chem. Soc., 2019, 141 (12), 4972–4979）上。

圖1 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)概覽

  少數(shù)層超薄黑磷納米片（EBP）作為一種新型二維材料，引起科研工作者的廣泛關(guān)注。特別是其在電子、光電子、催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，這得益于其自身較高載流子遷移率，可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)以及較大的比表面積。目前，EBP在電子和光電子領(lǐng)域的研究已經(jīng)取得了較大進(jìn)展，然而，EBP在電催化領(lǐng)域（ORR，OER，HER，CO2RR等）的研究仍處于起步階段。雖然已有報道顯示黑磷基材料能夠催化OER或HER反應(yīng)，但顯示出不滿意的電催化性能，這可能歸結(jié)于黑磷本身具有較低密度的催化位點和較低的電導(dǎo)率。另外，相關(guān)的電催化機理仍缺乏深入的認(rèn)識。特別是，在常溫常壓條件下，EBP本身較差的穩(wěn)定性嚴(yán)重限制了其應(yīng)用潛力。因此，提高EBP穩(wěn)定性并充分挖掘其固有的催化活性，進(jìn)而擴寬黑磷的應(yīng)用范圍變得尤其重要。

圖2 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)的制備和代表性TEM和AFM表征結(jié)果

  課題組通過簡單的液相剝離法合成了帶負(fù)電的二維少數(shù)層黑磷（EBP），并通過靜電作用將EBP與帶正電性的氮摻雜石墨烯（NG）復(fù)合，從而制備了一種新穎的二維黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)（EBP@NG）。由于NG本身具有良好的穩(wěn)定性，它的存在對在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的EBP提供了的良好的保護(hù)作用，因此，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯示了大大增強的環(huán)境和電化學(xué)穩(wěn)定性。重要的是，它可用作雙功能OER/HER電催化劑，實現(xiàn)高效而穩(wěn)定的電催化全水裂解。

圖3 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的電化學(xué)性能

  在半電池測試中，雖然EBP和NG單獨顯示出較低 的HER和OER催化性能，但EBP@NG異質(zhì)結(jié)構(gòu)顯示出大大增強的HER/OER 催化活性和穩(wěn)定性。特別是在全水裂解測試中，組裝的器件只需1.54 V電壓，就能產(chǎn)生10 mA cm-2電流密度，其性能甚至優(yōu)于商業(yè)的Pt/C@RuO2貴金屬催化劑組合(1.60 V)，法拉第效率高達(dá)97%。

圖 4二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的水裂解性能

  結(jié)合實驗和理論研究表明，二維少數(shù)層黑磷和氮摻雜石墨烯功函數(shù)的差異誘導(dǎo)了界面電子從NG轉(zhuǎn)移到EBP。這種界面電荷轉(zhuǎn)移相互作用，使得氮摻雜石墨烯表面富集正電荷，優(yōu)化了OER反應(yīng)中間產(chǎn)物吸附能，進(jìn)而提升其OER性能；同時，大量電子富集于EBP表面，優(yōu)化了H的吸附和脫附，從而增強了HER性能。研究結(jié)果不僅拓展了黑磷在能源相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用范圍，而且為黑磷基全解水催化劑的設(shè)計提供了新的思路。

圖5 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的功函數(shù)和反應(yīng)自由能曲線

  文章的第一作者是中山大學(xué)聚合物復(fù)合材料及功能材料教育部重點實驗室博士生袁中柯，博士后李靖，通訊作者是余丁山教授、陳旭東教授和美國凱斯西儲大學(xué)戴黎明教授。該項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金和青年千人計劃的大力支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/jacs.9b00154