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  超交聯(lián)有機(jī)聚合物(HCPs) 是一類物理化學(xué)穩(wěn)定性較高的有機(jī)多孔材料，具有構(gòu)筑單體及構(gòu)建方法多樣、密度低、孔道豐富等特點(diǎn)，在氣體吸附、多相催化以及能源儲存與轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域具有較為廣泛的應(yīng)用。近來有研究者報(bào)道了以一維碳納米管為構(gòu)筑單體或模板合成復(fù)合型多孔材料的相關(guān)工作，將有機(jī)多孔材料自身豐富的孔道結(jié)構(gòu)與碳納米管一維線性π共軛結(jié)構(gòu)相結(jié)合。其主要策略是將功能化碳納米管作為一維構(gòu)筑模板，在其表面構(gòu)筑有機(jī)多孔結(jié)構(gòu)從而得到以碳納米管為基礎(chǔ)的復(fù)合多孔材料，但這些復(fù)合材料的合成過程需要貴金屬催化劑、高溫密閉加熱條件或是需要多步反應(yīng)，這些都會使合成成本增加，使得材料在許多領(lǐng)域的應(yīng)用受到較大限制。

  近日，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院譚必恩教授課題組在學(xué)術(shù)期刊ACS Macro Letters上發(fā)表了題為“Synthesis of MWCNT-Based Hyper-Cross-Linked Polymers with Thickness-Tunable Organic Porous Layers”的共封面論文�；谧T必恩教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展的用于合成HCPs材料的新型溶劑編織方法（Sci. Adv., 2017, 3: e1602610），作者在苯基功能化多壁碳納米管（MWCNT）的表面成功構(gòu)建多孔HCPs結(jié)構(gòu)；其合成條件簡便、成本低廉且效率高，具有較大的規(guī)模化生產(chǎn)潛力。

圖1. MWCNT-f-HCPs材料的合成策略示意圖

  作者以多壁碳納米管（MWCNT）作為一維模板制備復(fù)合HCPs材料。通過較為簡單易行的功能化方法將MWCNT表面修飾上苯，之后利用1,3,5-三苯基苯（PhPh₃）分子為模型單體，以二氯甲烷為溶劑和外交聯(lián)劑，通過超交聯(lián)反應(yīng)在功能化碳納米管表面構(gòu)筑HCPs有機(jī)多孔層。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，所構(gòu)建的多孔層的厚度較為均勻，復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的一維線性形貌（圖2），且所得樣品中并未出現(xiàn)單體自聚所形成的塊體。通過對比實(shí)驗(yàn)（圖3）證明了MWCNT表面的苯基功能化對于單體在碳納米管表面均勻構(gòu)建多孔結(jié)構(gòu)起到重要影響。

圖 2. 復(fù)合材料MWCNT-f-HCP-40的FE-SEM (a) 和 FE-TEM (b) 圖像

圖 3. 未經(jīng)苯基功能化的MWCNT與單體直接聚合所得樣品的FE-TEM圖像

（a, b, c, d為隨機(jī)在同一微柵膜上選取四處所得圖像）

圖4. 在77.3 K下MWCNT，MWCNT-f和MWCNT-f-HCPs材料的氮?dú)馕?解吸附等溫線（a）及孔徑分布曲線圖（b）

圖 5. MWCNT-f-HCPs在5 nm下的FE-TEM圖及其多孔有機(jī)層厚度統(tǒng)計(jì)圖：（a）（e）為MWCNT-f-HCP -10，（b）（f）為MWCNT-f-HCP -20，（c）（g）為MWCNT-f-HCP -30，（d）（h）為MWCNT-f-HCP-40

  通過以上實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可見，通過調(diào)節(jié)單體的量能夠較為精確地調(diào)節(jié)復(fù)合HCPs材料中碳納米管外壁有機(jī)多孔層的厚度。由于多孔結(jié)構(gòu)的引入，復(fù)合材料的孔道性質(zhì)與碳納米管模板相比呈現(xiàn)明顯差異；隨著PhPh₃單體加入量由10 mg升至40 mg，包裹在碳納米管表面的多孔層的厚度逐漸增加，復(fù)合材料的比表面積及氣體吸附量也隨之上升。

  此項(xiàng)工作將碳納米管的一維共軛線性形貌與HCPs材料孔道豐富、比表面積高的特性相結(jié)合，不僅拓展了碳納米管基復(fù)合多孔材料的種類，而且通過實(shí)驗(yàn)證明MWCNT外圍的多孔層厚度可以通過調(diào)整單體量在納米尺度上進(jìn)行較為精確的調(diào)控，同時(shí)作者也研究了復(fù)合材料的比表面積、孔徑分布和氣體吸附量的相關(guān)變化規(guī)律。這項(xiàng)探索工作對于具有特殊形貌一維HCPs材料的發(fā)展具有重要意義，也為以后合成其它具有功能性的碳納米管基HCPs材料提供了研究思路。

  以上相關(guān)的工作成果發(fā)表在ACS Macro Letters (ACS Macro Letters, 2019, DOI：10.1021/acsmacrolett.8b00966)上。博士生張承昕、博士后王紹磊為共同第一作者；論文作者還包括2017級碩士生詹禛和巴基斯坦訪問學(xué)者Abid M. Amin，通訊作者為譚必恩教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsmacrolett.8b00966