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  共軛聚合物由于具有豐富的結(jié)構(gòu)可設(shè)計性、柔性和易于加工性等優(yōu)點，在有機電子學(xué)的研究中撐起了半邊天，廣泛應(yīng)用于有機場效應(yīng)晶體管、有機太陽能電池、有機發(fā)光二極管等光電器件。然而在新興交叉領(lǐng)域——有機自旋電子學(xué)中，共軛聚合物在結(jié)構(gòu)多樣性方面還未發(fā)揮出真正的優(yōu)勢。如何通過改變聚合物結(jié)構(gòu)來調(diào)控有機自旋電子器件的性能，到底什么樣的分子結(jié)構(gòu)更有利于自旋的傳輸？這些問題都是有機自旋電子學(xué)領(lǐng)域亟待解決的重要科學(xué)問題。

  為了探究聚合物分子結(jié)構(gòu)對有機自旋器件性能的影響，中國科學(xué)院化學(xué)研究所于貴研究團隊與中國科學(xué)院物理研究所金奎娟團隊合作，通過引入氮原子到異靛青骨架和改變烷基鏈枝杈點位置來調(diào)整聚合物分子結(jié)構(gòu)，改變聚合物共軛骨架電學(xué)結(jié)構(gòu)和堆積結(jié)構(gòu)，在場效應(yīng)晶體管中實現(xiàn)了最高達3 cm²V^-1s^-1的遷移率，在有機自旋閥器件中實現(xiàn)了50K下最高25%的磁阻值，實現(xiàn)了分子結(jié)構(gòu)對電荷載流子和自旋輸運的調(diào)控。

圖1. （a）分子設(shè)計策略。（b）分子合成路徑。

  在前期工作中（Adv. Electron. Mater. 2019, 1900318），該團隊利用基于DPP單元的含有兩個不同烷基側(cè)鏈聚合物（PTDCNTVT-420和PTDCNTVT-320）制備有機自旋閥器件，前者只比后者多一個亞甲基的情況下實現(xiàn)了10K下最高30%的磁阻值，比后者的最高20%整整提高了50%。鑒于如此大的性能差異，該團隊從改變烷基鏈和共軛骨架出發(fā)，設(shè)計了四種具有對不同分子結(jié)構(gòu)的聚合物，如圖1所示。通過引入氮原子到異靛青骨架來改變共軛結(jié)構(gòu)的電學(xué)性質(zhì)，通過改變烷基鏈枝杈點位置來調(diào)整薄膜微結(jié)構(gòu)。首先進行場效應(yīng)晶體管的制備，得到四種聚合  物都有雙極性電荷載流子傳輸性能，場效應(yīng)遷移率都超過0.3 cm²V^-1s^-1，其中PAIID-CNTVT-C1最高的達到3 cm²V^-1s^-1。隨后制備了聚合物自旋閥，器件結(jié)構(gòu)如圖2a中插圖所示，器件測試所得典型的磁阻曲線如圖3所示，都呈現(xiàn)了較高的磁阻值，器件的磁阻值隨聚合物結(jié)構(gòu)而變化。與單純異靛青骨架相比，引入氮原子形成氮雜異靛青骨架的兩種聚合物在不同溫度下都呈現(xiàn)出更高的磁阻值。通過圖2b的聚合物能級可以看出，引入氮原子使聚合物的HOMO和LUMO能級同時降低，更有利于自旋注入，這可能是引起器件性能提高的主要因素。而對于相同的共軛骨架不同烷基鏈的聚合物，磁阻值也略有差異，這歸因于聚合物的不同結(jié)晶性和聚集態(tài)結(jié)構(gòu)。該工作對于有機自旋電子學(xué)領(lǐng)域中聚合物分子設(shè)計提供了很好的研究思路和參考。

圖2. （a）不同聚合物自旋閥在不同溫度下磁阻值的變化。插圖為自旋閥器件結(jié)構(gòu)。（b）基于循環(huán)伏安法測試的聚合物能級和磁性電極的費米能級。

圖3. 基于聚合物（a）PIID-CNTVT-C3和（b）PAIID-CNTVT-C3自旋閥的磁阻曲線。

  以上研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.9b07863）上，論文第一作者為中國科學(xué)院化學(xué)研究所博士研究生李棟，通訊作者為中國科學(xué)院化學(xué)研究所于貴研究員和中國科學(xué)院物理研究所金奎娟研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b07863