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  圖案化水凝膠在智能潤濕性表界面、細胞行為、柔性電子以及軟體驅動方面具有重要的應用前景。目前，研究者主要是通過控制水凝膠組分、紫外光強度以及薄膜厚度等來調控水凝膠材料的交聯(lián)度，然后在溶脹誘導作用下構筑自發(fā)演化的表面圖案。此外，通過物理掩膜進行圖案化紫外光輻照交聯(lián)，能夠進一步提升水凝膠圖案的可控性。雖然目前的研究工作在水凝膠圖案構筑方面有一定進展，但是在制備可控梯度、個性化任意圖案、可逆顯示以及高分辨水凝膠圖案，特別是在3D水凝膠結構表面和內部同時構筑圖案方面仍然面臨重大挑戰(zhàn)。

  針對上述問題，王曉龍研究員團隊自主研發(fā)了基于灰度曝光的光固化3D打印技術（Grayscale exposure digital light processing，GE-DLP）。其基本原理是利用可局部調控的灰度曝光實現(xiàn)梯度結構水凝膠材料，如圖1所示，高灰度曝光區(qū)域形成低交聯(lián)網(wǎng)絡，而低灰度曝光區(qū)域形成高交聯(lián)網(wǎng)絡。在GE-DLP打印過程中，灰度圖片信息經過數(shù)字光處理過程投射于水凝膠前驅體中，使其發(fā)生可控的光聚合反應以形成梯度交聯(lián)網(wǎng)絡，進而賦予水凝膠理化性能的非均勻性，包括力學強度、溶脹比以及可見光透過率等。

圖1. （a）GE-DLP打印示意圖，（b）通過灰度3D打印和溶脹誘導制備的高分辨水凝膠圖案。

  采用GE-DLP技術制備的水凝膠并不顯示任何的表觀圖案信息，但當把水凝膠置于水中，在溶脹誘導作用下，未完全交聯(lián)的鏈段發(fā)生微觀相分離導致水凝膠局部區(qū)域對可見光散射和折射的差異性，最終顯示出對應設計的水凝膠圖案。研究表明，在水凝膠墨水中引入疏水性的聚氨酯鏈段，能夠進一步增強相分離過程。相比于該領域文獻報道的研究工作，該工作中的水凝膠圖案具有可控的梯度、任意圖案化設計以及高的分辨率（約70μm）等特征。如圖2中所示的任意一段文字，《清明上河圖》片斷，臉譜或二維碼等，均可通過常圖形處理軟件生成灰度圖片后，采用GE-ELP技術實現(xiàn)水凝膠圖案化。此外，由于該水凝膠圖案化機制為動態(tài)的微觀相分離過程，使其在水化和去水化轉換過程中具有良好的可逆性。

圖2. 利用GE-DLP 構筑的任意水凝膠圖案（a）精細文本，（b）中文書法，（c）川劇變臉，（d）《清明上河圖》和（e）快速識別碼（QR-code）及水化和去水化過程中的可逆顯現(xiàn)。

  更為重要的是，基于層層堆疊打印的技術特點，GE-DLP能夠制備出具有3D空間梯度的水凝膠結構，同時在打印過程中，可以在3D水凝膠內層和外表面預先編輯相應的圖案信息。當3D水凝膠結構在溶脹誘導作用下發(fā)生相分離，便顯示出預先編輯的信息。這一策略將拓寬圖案化水凝膠在智能編碼、信息存儲、水下顯示等方面的應用。

圖3. GE-DLP打印制備3D圖案化水凝膠（a）-(d)不同的3D圖案化水凝膠結構，（e）編碼和（f）水滲透過程監(jiān)測

  以上成果近期發(fā)表在ACS Applied Materials & Interface (DOI: 10.1021/acsami.9b14342)。 論文的第一作者為中國科學院蘭州化學物理研究所博士生蔣盼，唯一通訊作者為王曉龍研究員。該研究工作獲得了國家重大研發(fā)計劃以及國家自然科學基金等項目的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.9b14342