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  納米粒子以其獨(dú)特的納米尺寸和界面效應(yīng)作為潤滑體系添加劑，能夠起到流變改性和減摩抗磨等效果。傳統(tǒng)的無機(jī)或金屬納米粒子普遍含有 S、P 等元素，存在毒性高、密度大、易自聚集和沉降等缺陷，限制了其實(shí)際應(yīng)用前景。研發(fā)環(huán)境友好型的綠色納米潤滑添加劑，構(gòu)件新型復(fù)合潤滑油/脂體系，一直是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界廣泛關(guān)注的問題。

  針對上述問題，林寧副教授團(tuán)隊(duì)提出基于棒狀纖維素納米晶（CNC）作生物質(zhì)添加劑，通過表面修飾提高CNC和基礎(chǔ)油/脂體系的相容性和穩(wěn)定性，研究這種棒狀納米粒子對潤滑油/脂的流變改性效果和減摩抗磨效應(yīng)。在前期研究中，通過表面接枝C18鏈改性CNC表面親疏水性，作為潤滑添加劑引入聚a烯烴（PAO）潤滑油體系，獲得了明顯的減摩抗磨效果。如圖1所示，與純PAO基礎(chǔ)油相比，添加了2 wt%表面修飾纖維素納米晶（mCNC）的復(fù)合潤滑油，表面粗糙度從169 nm降低到51 nm，摩擦系數(shù)COF從0.11減低到0.07。這種良好的潤滑效應(yīng)主要來自于纖維素納米晶添加劑對摩擦副表面劃痕的修復(fù)效應(yīng)，以及作為流變改性劑改善了復(fù)合潤滑油體系的邊界潤滑。

圖1 純PAO、含有2 wt%CNC或mCNC的雜化潤滑油表面磨損測試（A）及摩擦系數(shù)（B）；棒狀纖維素納米晶的修復(fù)效應(yīng)和邊界潤滑（C）。

  在進(jìn)一步研究中，林寧副教授團(tuán)隊(duì)嘗試提高硅油體系纖維素納米晶添加劑的含量，基于體系流變改性效應(yīng)探索油-脂相轉(zhuǎn)變行為。具體而言，為了增加高含量CNC在硅油中的相容性和分散性，首先合成一種兩親性的三嵌段共聚物（MPEG-PDMS-MPEG），基于物理修飾的策略吸附于CNC表面，提高了其在非極性溶劑中的分散穩(wěn)定性。將5-20 wt%修飾后的纖維素納米晶添加到基礎(chǔ)硅油后，雜化油/脂的黏度增加了2-3個(gè)數(shù)量級，并且隨著含量的增加表現(xiàn)出明顯的剪切變稀現(xiàn)象。黏度隨溫度的變化曲線表面隨著溫度的升高，體系黏度逐漸下降。采用Arrhenius方程擬合數(shù)據(jù)證明雜化油脂體系隨著纖維素納米晶添加劑含量的增加，流動(dòng)活化能逐漸減小，即樣品黏度對溫度變化的敏感性變?nèi)�。在模�?頻率變化曲線中可以根據(jù)儲能模量（G''）和損耗模量（G"）之間的關(guān)系探究樣品由液態(tài)到凝膠狀再到擬固態(tài)的轉(zhuǎn)變，含量為0-10 wt%修飾納米晶的樣品表現(xiàn)出典型的液體流動(dòng)特性和低粘彈性；15 wt%含量為臨界點(diǎn)，G''趨近于G"；更高含量下（17.5-20 wt%），樣品表現(xiàn)為擬固態(tài)特性。通過改變修飾纖維素納米晶的含量，調(diào)節(jié)體系的流變行為，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了對油-脂相轉(zhuǎn)變的調(diào)控。

圖2 不同含量修飾纖維素納米晶的雜化油/脂的黏度-剪切速率（A）、黏度-溫度（B）、模量-角頻率（C）和模量-溫度（D）的變化曲線圖。

  修飾纖維素納米晶表面吸附的三嵌段共聚物起到“橋梁”作用將棒狀的CNC和硅油聚合物分子連接起來，相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)促進(jìn)了兩者的相容性，提高了體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。當(dāng)添加量較低時(shí)（5-10 wt%），較多的自由分子鏈?zhǔn)箻悠烦尸F(xiàn)液體流動(dòng)狀態(tài)（G'' < G"）；當(dāng)含量增加到15 wt%時(shí)，三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)初步形成（G'' ≈ G"），但尚不穩(wěn)定，因此會(huì)隨著溫度的升高出現(xiàn)鏈的解纏和網(wǎng)絡(luò)的解體；隨著含量繼續(xù)增加（17.5-20 wt%），三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定限制了自由分子鏈的運(yùn)動(dòng)，樣品不再流動(dòng)呈現(xiàn)出擬固態(tài)狀態(tài)的行為（G'' > G"）。這項(xiàng)工作為纖維素納米晶用作潤滑添加劑領(lǐng)域提供了理論依據(jù)，未來可望用于綠色環(huán)保潤滑方向。

圖3不同含量mCNC雜化油/脂的照片及微觀結(jié)構(gòu)示意圖。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在期刊Biomacromolecules 2019, DOI: 10.1021/acs.biomac.9b01186）、和Carbohydrate Polymers 2019, 220, 228–235。論文的第一作者分別為武漢理工大學(xué)夏濤副教授、李克副教授；林寧副教授為唯一通訊作者。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.biomac.9b01186

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0144861719305867