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  隨著微型及便攜電子設(shè)備的迅速發(fā)展，體積小、可快速充放電、具有超長循環(huán)壽命的微尺寸電容器近年來倍受關(guān)注。目前，微尺寸電容器的面積容量在不斷提升，但由于電極材料負載量少、體積容量低，其實際應(yīng)用仍然受限。常用的微型電容器制備方法通常有光刻法、激光直寫/刻蝕、3D打印以及模板法等，盡管近年來進展斐然，但這些方法仍然有很多缺點。例如光刻及打印法一般過程復雜，能耗高。激光法雖然靈活便捷，但制備的電容器在引入了集流體、基底及外包裝后，體積通常會比較大，這種現(xiàn)象在器件的立體串并聯(lián)過程中尤為嚴重，限制了其在微型電子設(shè)備中的應(yīng)用。因此，發(fā)展新的方法，制備容量高、體積小的微尺寸電容器，并且能夠?qū)崿F(xiàn)在空間上的有效集成，就顯得尤為重要，但目前仍面臨很大挑戰(zhàn)。

  鑒于此，曲良體教授團隊發(fā)展了一種自發(fā)收縮的器件組裝策略，以石墨烯水凝膠為原料，制備出一種具有致密結(jié)構(gòu)的微尺寸超級電容器—CmSC。該電容器體積小，容量高，同時具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性，經(jīng)過25000次循環(huán)測試后，仍然保持98%的容量。另外，自發(fā)收縮器件組裝法獲得的微尺寸超級電容器單元可以作為基礎(chǔ)組裝模塊進行任意、多維度的空間自組裝，從而可適用于不同的能源體系需求。該工作為制備高性能、多維度集成的微型電容器及系統(tǒng)提供了一種簡便、通用的方法。

圖1 致密微尺寸超級電容器制備示意圖

  自發(fā)收縮器件組裝法自收縮組裝法制備電容器是以石墨烯水凝膠為原料，首先根據(jù)需要將石墨烯水凝膠分割為片狀，再以氧化石墨烯（GO）黏漿作為隔膜及粘結(jié)劑，將石墨烯水凝膠組裝成凝膠/GO/凝膠三明治結(jié)構(gòu)，同時將導電纖維插入到石墨烯凝膠電極材料中作為集流體。在室溫常壓條件下，水凝膠將自發(fā)脫水收縮，直接形成密度約為1.49 g cm^?3的致密微尺寸超級電容器。

圖2 a) 收縮變形機理。圖中展示了0%, 59.4%, 89.1%以及99%四種不同收縮程度的器件的石墨烯片層及孔洞演變情況。b) 收縮過程中，體系內(nèi)各種能量的演變情況。c)三明治結(jié)構(gòu)器件截面的掃描電鏡圖。d)三明治結(jié)構(gòu)器件截面的氧元素分布圖。e) 導電金絲嵌入電極材料的掃描電鏡圖。

  在自發(fā)脫水收縮過程中，水凝膠內(nèi)部水與石墨烯片層，以及片層與片層間強的相互作用力導致了石墨烯片的褶皺、堆疊，體系能量不斷降低，體積減小。最終，彎曲褶皺帶來的角能量大幅度升高，體系整體能量增大，收縮停止。收縮過程中，GO黏漿層受限于上下兩面的水凝膠，將隨之一起收縮，結(jié)果得到致密規(guī)整的三明治結(jié)構(gòu)電容器。在此過程中集流體也將被牢固限制在電極材料中，器件結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定。

圖3 a) 七個微尺寸電容器件串聯(lián)的照片。該結(jié)構(gòu)同時具有良好的柔韌性，可設(shè)計為手環(huán)或戒指形狀，為LED燈供電。b) 榫卯結(jié)構(gòu)3D叉指電容器制備示意圖。

  該電容器單個器件僅0.0023 cm³，體積容量為68.3 F cm^?3，同時具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。更重要的是，自發(fā)收縮器件組裝法得到的單個器件可以作為基礎(chǔ)模塊進行任意、多維的空間集成組裝，從而適用于不同的能源體系要求。另外，通過榫卯結(jié)構(gòu)的設(shè)計，他們還制備了一種自整合的3D叉指微電容，該結(jié)構(gòu)使得集成器件體積大大降低，從而得到更高的體積容量。自發(fā)收縮器件組裝法不僅適用于石墨烯凝膠，同時也可用于其他材料體系。該工作為制備高性能、多維度集成的微型電容器及系統(tǒng)提供了一種簡便、通用的方法。

  以上成果發(fā)表在Advanced Materials上（Adv. Mater., 2019, 1907005）。北京理工大學化學與化工學院博士研究生盧冰為論文的第一作者，曲良體教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.201907005