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  近日，華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費(fèi)林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心曲大輝教授課題組在超分子化學(xué)調(diào)控化學(xué)發(fā)光的研究中取得了重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Color-Tunable Single-Fluorophore Supramolecular System with Assembly-Encoded Emission”為題發(fā)表在《Nature Communications》上(Nat Commun 2020, 11, 158)。

  發(fā)光可控的熒光材料在生物成像，發(fā)光二極管，傳感器以及光電器件等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值，如何實(shí)現(xiàn)對分子發(fā)光的智能調(diào)控一直以來都是人們研究的熱點(diǎn)。近幾十年來，化學(xué)家們相繼開發(fā)出了許多熒光波長可控，具有刺激響應(yīng)性的智能熒光材料。然而，多數(shù)材料都涉及到繁瑣冗長的有機(jī)合成過程，這限制了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。隨著超分子化學(xué)的發(fā)展，化學(xué)家們發(fā)現(xiàn)主客體作用、親疏水作用力、氫鍵等超分子作用力是一種調(diào)控分子發(fā)光的優(yōu)良手段。但是，如何通過簡單有效的方法構(gòu)建熒光發(fā)射波長可調(diào)控的智能熒光材料仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。

  本工作中，研究者們通過將熒光團(tuán)芘以酰腙的方式連接在親水性分子上，構(gòu)建含單一熒光團(tuán)的兩親性分子，該分子的發(fā)光波長與熒光團(tuán)芘之間的距離密切相關(guān)。研究者們通過親疏水作用力以及主客體識別作用這兩種超分子手段來實(shí)現(xiàn)可逆調(diào)控?zé)晒鈭F(tuán)芘之間的距離，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對其熒光顏色的可逆調(diào)控，在很大范圍內(nèi)能夠調(diào)節(jié)其發(fā)光顏色從藍(lán)到黃并包含白光發(fā)射。同時(shí)，研究者利用α-淀粉酶緩慢催化降解環(huán)糊精大環(huán)的機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了超分子組裝體在酶催化條件下發(fā)生自發(fā)解離過程，進(jìn)而構(gòu)建出以環(huán)糊精為化學(xué)燃料，時(shí)間“編程”的非平衡動態(tài)組裝熒光系統(tǒng)，并成功應(yīng)用于自擦除的凝膠書寫材料。

  該工作由博士生王騫、張琦博士在曲大輝教授的指導(dǎo)下完成，并得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委重大項(xiàng)目、基礎(chǔ)科學(xué)中心、上海市重大科技專項(xiàng)以及華東理工大學(xué)張江樹優(yōu)博重點(diǎn)培育計(jì)劃等項(xiàng)目資金的支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13994-6