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  華南理工大學(xué)黃飛教授課題組采用含不同對(duì)離子的2,2,6,6-四甲基氧雜哌啶鎓鹽對(duì)傳統(tǒng)導(dǎo)電高分子聚(3,4-亞乙基二氧基噻吩):聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)進(jìn)行二次摻雜，在提高其導(dǎo)電率的同時(shí)實(shí)現(xiàn)對(duì)其功函及表面能的多維度調(diào)控。采用該種摻雜方法的PEDOT:PSS作為空穴傳輸層能夠降低有機(jī)光伏器件界面處的電荷轉(zhuǎn)移阻抗，提高有機(jī)光伏器件的效率。

  聚(3,4-亞乙基二氧基噻吩):聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT:PSS）具有可見(jiàn)光區(qū)透明度高，機(jī)械穩(wěn)定性好，低溫溶液加工，電導(dǎo)率高等優(yōu)點(diǎn)，在有機(jī)光伏等有機(jī)電子器件領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。通過(guò)對(duì)PEDOT:PSS進(jìn)行二次摻雜可以進(jìn)一步提高其性能，獲得更優(yōu)異的電子器件性能。然而，目前大部分二次摻雜方法大多著重于PEDOT:PSS電導(dǎo)率的提高，而對(duì)其它表面性質(zhì)（如功函、表面能等）的調(diào)節(jié)以及其對(duì)有機(jī)電子器件性能的影響關(guān)注較少。因此，發(fā)展簡(jiǎn)單、高效的二次摻雜手段，對(duì)調(diào)節(jié)PEDOT:PSS的多種性質(zhì)以及拓寬其應(yīng)用具有重要的意義。

  最近，華南理工大學(xué)的黃飛教授課題組采用含不同對(duì)離子的2,2,6,6-四甲基氧雜哌啶鎓鹽（Oxoammonium）作為摻雜劑，在提高PEDOT:PSS導(dǎo)電率的同時(shí)，還有效調(diào)控了PEDOT:PSS薄膜的功函和表面能，摻雜后的PEDOT:PSS作為空穴傳輸層能夠制備高效的有機(jī)光伏器件（圖1）。

圖1  (a) 2,2,6,6-四甲基氧雜哌啶鎓鹽的化學(xué)結(jié)構(gòu)及摻雜機(jī)理；(b) 二次摻雜后PEDOT:PSS的ESR譜圖；(c)二次摻雜后PEDOT:PSS的FT-IR譜圖；(d) 基于二次摻雜后PEDOT:PSS的有機(jī)太陽(yáng)電池EIS譜圖.

  研究發(fā)現(xiàn)，氧雜哌啶鎓鹽可以與PEDOT:PSS之間發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)，進(jìn)一步提高PEDOT:PSS的自由載流子濃度。同時(shí)，摻雜劑在電荷轉(zhuǎn)移摻雜過(guò)程后的終產(chǎn)物2,2,6,6-四甲基氧雜哌啶具有較低的升華溫度（~42℃），可以通過(guò)加熱完全除去，不會(huì)影響PEDOT:PSS薄膜的純度與形貌。不僅如此，研究發(fā)現(xiàn)通過(guò)更換氧雜哌啶鎓鹽的對(duì)離子可以實(shí)現(xiàn)對(duì)PEDOT:PSS表面性質(zhì)的調(diào)節(jié)。最終，氧雜哌啶鎓鹽摻雜劑可以在提高PEDOT:PSS電導(dǎo)率的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)對(duì)其功函（4.95~5.36 eV）和表面能（49.4~72 mN m^?1）的大范圍調(diào)節(jié)。此外，該種摻雜策略還能夠?qū)崿F(xiàn)其他共軛聚合物（如P3HT）的有效摻雜，調(diào)控其薄膜電導(dǎo)率以及功函等表面特性。作者以PM6（給體）和Y6（受體）作為活性層，摻雜后的PEDOT:PSS作為空穴傳輸層制備了有機(jī)光伏器件，其最高效率超過(guò)了16%（V_oc = 0.82 V，J_sc = 27.18 mA cm^?2，F(xiàn)F = 72.59%）。研究表明，氧雜哌啶鎓鹽摻雜的PEDOT:PSS能有效調(diào)節(jié)有機(jī)太陽(yáng)電池器件中界面處的電荷轉(zhuǎn)移阻抗（RCT），提高有機(jī)光伏器件的效率。 

  近日，該成果以“Oxoammonium enabled secondary doping of hole transporting material PEDOT:PSS for high-performance organic solar cells”為題，在線發(fā)表于Science China Chemistry (DOI: 10.1007/s11426-020-9729-y)。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1007/s11426-020-9729-y