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  隨著柔性電子器件的蓬勃發(fā)展，導電水凝膠憑借其優(yōu)異的電子性能和機械柔韌性，被認為是柔性電子器件理想的候選材料。然而，傳統(tǒng)的導電水凝膠由于其豐富的含水量，使其對環(huán)境較為敏感。當溫度降到冰點以下，水凝膠容易凍結(jié)，機械柔性下降，離子傳輸受阻，限制了其在低溫氣候和高海拔地區(qū)的應用。即使暴露在室溫環(huán)境下，水凝膠極易失水變干，影響其長期使用。近年來，研究人員將乙二醇、甘油等有機溶劑引入到水凝膠體系中能夠顯著改善水凝膠的環(huán)境穩(wěn)定性。然而，有機溶劑的參與往往會使體系中的含水量降低，導致離子電導率的下降。此外，將高濃度的無機鹽溶液引入聚合物網(wǎng)絡也能有效降低水凝膠的凝固點。但大量的無機鹽離子往往會削弱水凝膠三維網(wǎng)絡的機械強度。因此，開發(fā)兼具環(huán)境適應性、高導電性和良好機械性能的水凝膠迫在眉睫。

  針對上述問題，華南理工大學王小慧教授和英屬哥倫比亞大學Orlando J. Rojas教授研究團隊將纖維素納米纖維（CNF）和LiCl引入到聚丙烯酰胺（PAM）基體中，設計了一種具有抗凍性、抗脫水性、可拉伸性和導電性的雙網(wǎng)絡水凝膠。借助分子動力學模擬，并結(jié)合熱力學和光譜學（拉曼和低場核磁共振）分析，研究了凝膠內(nèi)部水分子的相互作用，證實了凝膠網(wǎng)絡中LiCl與水之間強大的離子水合作用有助于提高凝膠中水分子的穩(wěn)定性，賦予水凝膠良好的環(huán)境適應性，即在-80~25 °C的寬溫度范圍顯示出優(yōu)異的抗凍性，在室溫環(huán)境下保持良好的抗脫水性。得益于CNF與LiCl的協(xié)同作用，即使在-40 °C條件下，該水凝膠仍然表現(xiàn)出穩(wěn)定的可拉伸性（~748%）和足夠的離子電導率（2.25 S/m）。利用該水凝膠作為電解質(zhì)應用于雙電層超級電容器，實現(xiàn)了優(yōu)異的機械柔性、循環(huán)穩(wěn)定性（10000次循環(huán)后比電容保持率為96%）和低溫條件下的工作穩(wěn)定性。

圖1 PAM/CNF/LiCl水凝膠的制備示意圖

圖2 分子動力學模擬結(jié)合熱力學和光譜學分析揭示PAM/CNF/LiCl水凝膠結(jié)構(gòu)-水的相互作用

圖3 PAM/CNF/LiCl水凝膠的抗凍性、抗脫水性、拉伸性和導電性

圖4 PAM/CNF/LiCl水凝膠作為電解質(zhì)應用于雙電層超級電容器

  以上相關(guān)成果以“Nanocellulose/LiCl systems enable conductive and stretchable electrolyte hydrogels with tolerance to dehydration and extreme cold conditions”為題發(fā)表在Chemical Engineering Journal（DOI：doi.org/10.1016/j.cej.2020.127306）。論文第一作者為華南理工大學博士后葛文嬌，通訊作者為Orlando J. Rojas教授和王小慧教授。該研究工作得到國家自然科學基金、中央高�；A(chǔ)研究項目、加拿大卓越研究員計劃、加拿大創(chuàng)新基金會和歐盟科研創(chuàng)新計劃“地平線2020”的大力支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127306