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  抗生素藥物作為水環(huán)境中一類新興污染物，在近些年逐漸引起人們的重視，如何高效凈化含抗生素水體已成為生活和科研領(lǐng)域中亟待解決的問題。吸附法因具有設(shè)計(jì)簡(jiǎn)單、操作方便、成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，常被用來(lái)去除水中污染物。因此，研究開發(fā)對(duì)水體中抗生素藥物有效去除的材料有非常重要的意義。金屬-有機(jī)框架材料（Metal-organic frameworks, MOFs）因其諸多結(jié)構(gòu)、組成上的優(yōu)勢(shì)，已經(jīng)被研究用于水中抗生素污染物的去除。但是粉末狀的 MOFs 在水處理應(yīng)用中難于回收、易造成二次污染。了解決這一問題，研究者們常借助高分子材料并結(jié)合必要的成型技術(shù)將MOFs構(gòu)筑成具有一定宏觀形狀的復(fù)合材料。最近，靜電紡聚合物纖維與 MOFs 的復(fù)合材料得到了研究者的青睞，并將其用于水中污染物的吸附去除。通常有兩種方式可以獲得聚合物/MOFs復(fù)合靜電紡纖維：混合紡絲和表面包覆�；旌霞徑z法獲得的復(fù)合纖維可以使MOFs穩(wěn)定負(fù)載于纖維上，但是大部分MOFs位于纖維內(nèi)部，阻礙了MOFs與水中污染物的充分接觸。表面包覆法獲得的復(fù)合纖維能夠使MOFs與污染物充分接觸，但是表面負(fù)載的MOFs容易脫落、造成二次污染。如果能將兩種方式獲得的復(fù)合靜電紡纖維的優(yōu)勢(shì)整合將極大提高聚合物/MOFs復(fù)合靜電紡纖維去除水中抗生物污染物的應(yīng)用潛力。

圖1. （a, b）帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維的制備過程示意圖。（c）ZIF-8與PAN、PVP的結(jié)合能。（d）帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維的宏觀圖片。（e, f）帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維的SEM圖。（g）ZIF-8的結(jié)構(gòu)圖。（h）帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維的多維尺寸。

  針對(duì)上述問題，東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院趙銳等人將聚乙烯基吡咯烷酮（PVP）作為造孔犧牲模板劑在ZIF-8/聚丙烯腈（PAN）混合電紡纖維上構(gòu)筑連通的介孔通道。PVP不但可以作為造孔劑還在MOFs合成過程中起到降低ZIF-8顆粒尺寸的作用，增加ZIF-8與PAN的接觸面積、提高相容性。相比于以往聚合物/MOFs混紡纖維的合成中MOFs材料要提前合成好再加入到紡絲液中，本研究中的MOFs合成液可以直接用來(lái)溶解高分子獲得紡絲液，纖維制備過程更加簡(jiǎn)單、高效。通過DFT理論計(jì)算得知ZIF-8與PAN的結(jié)合能要大于ZIF-8與PVP的結(jié)合能，因此在模板劑PVP洗脫的過程中ZIF-8穩(wěn)定負(fù)載于PAN上、并未隨PVP一起洗脫下來(lái)，最后獲得了帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維。

圖2. 獲得的纖維吸附劑對(duì)于四環(huán)素的吸附動(dòng)力學(xué)曲線（a）、等溫吸附曲線（b）以及吸附-脫吸附循環(huán)（c）。

圖3. 帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維吸附四環(huán)素的作用示意圖。

  由于連通介孔通道的存在，纖維內(nèi)外的ZIF-8都可以與水中抗生素分子充分接觸，提高ZIF-8的利用率。由于PAN作為高分子骨架的負(fù)載作用，ZIF-8在纖維上也可以穩(wěn)定地存在、不易脫落。以四環(huán)素作為抗生素的模型分子，研究了制備的材料對(duì)于四環(huán)素的吸附性能。結(jié)果表明帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維吸附四環(huán)素的平衡時(shí)間要明顯短于ZIF-8/PAN混紡纖維；通過Langmuir等溫吸附模型求得帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維對(duì)四環(huán)素的理論最大吸附容量為885 mg/g，高于ZIF-8/PAN混紡纖維和ZIF-8包覆的PAN纖維、接近純ZIF-8粉末。由于ZIF-8在纖維上的穩(wěn)定負(fù)載，十次吸附-脫吸附循環(huán)之后帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維對(duì)四環(huán)素的去除率依然在95%以上。相比于其他方法制備的纖維材料，靜電紡纖維的另一優(yōu)勢(shì)是在紡絲過程中纖維之間可以直接堆積成膜，獲得的帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維膜還能夠作為吸附膜動(dòng)態(tài)分離水中的抗生素污染物。帶孔的ZIF-8/PAN復(fù)合纖維優(yōu)異的吸附性能得益于纖維中ZIF-8之間的介孔吸附通道可以加速四環(huán)素分子向纖維中的擴(kuò)散，使更多的ZIF-8顆粒吸附位點(diǎn)被利用。此外，MOF-聚合物界面可以促進(jìn)分子口袋的形成，用于捕獲更多的四環(huán)素分子。相關(guān)工作為聚合物/MOFs復(fù)合靜電紡纖維的制備提供了新的思路，獲得的復(fù)合纖維材料除了可以作為水處理吸附劑，在催化、傳感等領(lǐng)域也將有著應(yīng)用潛力。

  該項(xiàng)研究以“Constructing Mesoporous Adsorption Channels and MOF-Polymer Interfaces in Electrospun Composite Fibers for Effective Removal of Emerging Organic Contaminants”為題發(fā)表在國(guó)際期刊ACS Applied Materials & Interfaces上，文章的第一作者及通訊作者是東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院青年教師趙銳博士，共同通訊作者是東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院崔鳳超副教授。此外，東北師范大學(xué)朱廣山教授、吉林大學(xué)王策教授共同參與了此項(xiàng)工作。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中國(guó)博士后基金面上項(xiàng)目及中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等的資助。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c20404