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  自愈水凝膠作為一種自愈合材料，在破壞后可以恢復其結(jié)構(gòu)的完整性和力學性能，在軟機器人、人工植入物(、人工智能、3D打印、可穿戴設備和醫(yī)療器械和輔助健康技術(shù)等方面有巨大的應用前景。然而在實際應用中，由于成本昂貴、合成過程復雜、相互作用弱等原因，這些水凝膠不能穩(wěn)定地發(fā)揮作用或得到廣泛應用。常見自愈合水凝膠多為人工合成高分子，它們在環(huán)境影響及生物相容性方面仍存在缺陷，而目前天然高分子基自愈合水凝膠在功能性上仍有不足。為了解決自愈合水凝膠環(huán)境友好性問題并豐富其功能性，盧凌彬教授團隊提出一種全天然策略，以環(huán)境友好的羧甲基纖維素和多巴胺為原材料，利用酰胺反應和氧化自聚反應同步發(fā)生方式獲得一種環(huán)境友好型的多功能CMC/PDA復合水凝膠。該復合水凝膠不僅具有良好的自愈合性能，而且兼具超級粘附性能和高靈敏感應特性。

圖1 CMC/PDA水凝膠的反應機理

  在這項工作中該團隊利用1-乙基-（3,3’-二甲基氨基丙基）碳酰二亞胺鹽酸鹽活化羧甲基纖維素，使得羧甲基纖維素的羧基與多巴胺的氨基發(fā)生酰胺化反應，形成第一網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)。多巴胺的氧化自聚合則構(gòu)成水凝膠第二網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)聚多巴胺。因此在形成凝膠的過程中，多巴胺既是第一網(wǎng)絡的交聯(lián)劑，同時也是第二網(wǎng)絡的單體。兩個網(wǎng)絡互相穿插，形成一個穩(wěn)定的互穿網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)，得到CMC/PDA水凝膠。通過愈合機理研究發(fā)現(xiàn)，在CMC/PDA水凝膠的自愈合過程中，PDA網(wǎng)絡中的可逆非共價鍵和酰胺氫鍵共同發(fā)揮作用，賦予其良好的自愈合性能（圖2）。

圖2 羧甲基纖維素/聚多巴胺水凝膠的自愈合過程。

  研究表明，CMC/PDA水凝膠可以拉伸700%而不斷裂，自愈后拉伸性能也能得以恢復，具有良好的彈性形變性（圖2-3）。CMC/PDA水凝膠優(yōu)良的力學性能與羧甲基纖維素和多巴胺形成的雙重互穿網(wǎng)絡有關。兩種網(wǎng)絡密切的連接交叉，不僅保證了水凝膠可拉伸，而且也起著支撐網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)的作用，使它在適當壓力條件下發(fā)生彈性形變，并在壓力消失后可迅速恢復原來的形狀。

圖3 （a) CMC/PDA水凝膠的拉伸性；（b) CMC/PDA水凝膠在壓縮下完全恢復。

  CMC/PDA水凝膠還表現(xiàn)出卓越的表面粘附力，可粘附于各種表面，包括人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭、樹葉等（圖4）。水凝膠強大的粘附力使水凝膠能夠承受高達是自身重量10000倍重的物體，遠高于同類材料的粘附力。這一特點使其可以緊密地粘附在人體皮膚上，不需要額外的黏附劑。 

圖4 a) CMC/PDA水凝膠可以粘附在人體皮膚、紙張、塑料、樹枝、石頭和樹葉；b) CMC/PDA水凝膠可黏附自身重量10000倍的重物。

  如圖5所示，CMC/PDA水凝膠具有良好的導電性能，即使斷裂自愈合后，也能恢復導電性。而且水凝膠的導電網(wǎng)絡具有良好的延展性，即使拉伸到自身的300%后，水凝膠網(wǎng)絡還是具有良好的導電性能。拉伸時，隨著水凝膠網(wǎng)絡的距離增大，電阻值增大，燈泡的亮度變暗。同時，CMC/PDA水凝膠還可以模仿人體皮膚操控智能手機（圖6）。 

圖5完整的水凝膠、切開后的水凝膠、自愈合后的水凝膠和經(jīng)過拉伸的水凝膠接入電路后的燈泡亮度變化。

圖6 CMC/PDA水凝膠可以模仿人類皮膚來解鎖手機密碼。

圖7 CMC/PDA水凝膠的實時相對電阻：喉嚨發(fā)聲(a)、脈搏跳動(b)、手腕(c)、肘關節(jié)(d)、膝關節(jié)(e)和手指(f)的相應電阻變化對應的信號。

  CMC/PDA水凝膠的GF高達4.741，高于已經(jīng)報道的純聚合物水凝膠仿生皮膚。通過CMC/PDA水凝膠的阻值變化可以實現(xiàn)人體運動實時監(jiān)測。如圖7所示，利用CMC/PDA水凝膠通過對人體各類不同幅度和頻率的運動進行監(jiān)測可以獲得規(guī)律性明顯的電阻變化峰。CMC/PDA水凝膠可以很容易地對手指、手腕、肘關節(jié)和膝關節(jié)等人體屈伸運動做出積極響應，甚至一些細微的運動也能被靈敏地捕捉到。例如，將CMC/PDA水凝膠附著在喉嚨上，則可根據(jù)聲帶振動幅度和頻率產(chǎn)生獨特的有規(guī)律的信號。這種具有聲音感知能力的特性，使得CMC/PDA水凝膠可望用于發(fā)聲困難患者的通信設備中。此外，即使是微弱的振動，如脈搏，CMC/PDA水凝膠也能靈敏地獲得響應信號，反映出脈搏跳動頻率的變化。

  該工作基于全天然策略設計制備的CMC/PDA水凝膠不僅解決了自愈合水凝膠環(huán)境友好和生物相容性的問題，而且同時具備優(yōu)異的粘附力和靈敏的響應感應性，可以模擬人體皮膚功能，在智能皮膚等領域具有廣闊的應用前景。

  以上相關成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。論文第一作者為海南大學材料科學與工程學院碩士生李亞萍，通訊作者為海南大學盧凌彬教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129736