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  淀粉是天然多糖中的重要成員。與纖維素類似，淀粉可通過(guò)酸解、高壓均質(zhì)等方法去除其無(wú)定型部分，由此獲得的高度結(jié)晶部分通常稱為淀粉納米晶（starch nanocrystal，SNC）。不過(guò)與纖維素納米晶（cellulose nanocrystal，CNC）的納米棒狀（針狀）形態(tài)不同的是，SNC通常呈現(xiàn)盤(pán)片狀結(jié)構(gòu)。其獨(dú)特的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，以及優(yōu)異的力學(xué)強(qiáng)度使其在高分子復(fù)合材料領(lǐng)域有著良好的應(yīng)用前景，特別是與可生物降解的脂肪族聚酯復(fù)合，以制備高強(qiáng)度、高阻隔的全降解綠色復(fù)合材料。

  此外，淀粉及其衍生物已廣泛應(yīng)用于食品和化妝品領(lǐng)域，如食品添加劑和面霜。其中，乳液/膠體是這些應(yīng)用的常見(jiàn)形態(tài)。圍繞淀粉顆粒在水包油乳液中的應(yīng)用研究已廣為報(bào)道，但關(guān)于SNC穩(wěn)定的水包油乳液的研究卻非常有限。課題組前期的研究結(jié)果（Carbohydrate Polymers, 2020, 245, 116561；230, 115575；Journal of Physical Chemistry C, 2017, 121, 18615）表明：與微米級(jí)的淀粉不規(guī)則顆粒相比，盤(pán)片狀的SNC物理屏障效果更好，且其表面性質(zhì)如親疏水性以及Zeta電位易于調(diào)控，可以很好的調(diào)節(jié)油-水乳液的粘彈性和乳液形態(tài)。因此，SNC作為一種納米尺度、GRAS（Generally Recognized As Safe）級(jí)顆粒，可在Pickering乳液體系中找到其應(yīng)用價(jià)值。

  其實(shí)除油-水體系外，水-水體系在食品、藥品、化妝品中也較為常見(jiàn)。相對(duì)于油-水體系mN級(jí)的界面張力，水-水體系的界面張力僅為μN(yùn)級(jí)，因此對(duì)乳液形態(tài)的控制和設(shè)計(jì)更具挑戰(zhàn)性。揚(yáng)州大學(xué)吳德峰教授課題組采用兩種方法，化學(xué)交聯(lián)以及乙�；瑢�(duì)SNC進(jìn)行表面處理以控制其粒子拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)，并以葡聚糖（DEX）/聚乙二醇（PEG）的ATPS（aqueous two-phase system）體系為模板，系統(tǒng)的研究了基于SNC的水包水乳液的形態(tài)和粘彈性。

  未改性的SNC具有盤(pán)片狀的形態(tài)，片狀尺寸約100nm，厚度8-10nm。部分SNC表現(xiàn)出卷曲的結(jié)構(gòu)，因此在乳液/懸浮液體系中具有柔性（圖1左）。乙酰化的SNC（aSNC）粒子尺寸變小，但厚度和剛性基本不變（圖1中）。而采用SHMP交聯(lián)SNC后，SNC表現(xiàn)出明顯的聚集，呈現(xiàn)不規(guī)則的拼圖狀結(jié)構(gòu)（圖1右），表面電荷水平隨交聯(lián)度增加而增加。

圖1 未改性（左）、乙�；ㄖ校┮约敖宦�(lián)的SNC（右）的TEM照片

圖2 水-水乳液的（a）液滴尺寸分布，（b）剪切粘度，（c）動(dòng)態(tài)模量（0.5% strain）和（d）動(dòng)態(tài)模量（1 Hz），其中DEX/PEG=7/3 w/w，SNC濃度2.6 wt%

  相較于未處理的SNC，化學(xué)交聯(lián)的SNC具有更好的乳化能力，這是由于粒子聚集結(jié)構(gòu)顯著提升了排空效應(yīng)，且易于形成粒子網(wǎng)絡(luò)，抑制了液滴的凝聚；乳化能力隨交聯(lián)度的增加而提升（圖2），但卻以犧牲液滴表面包覆率為代價(jià)。而與化學(xué)交聯(lián)的SNC相比，乙酰化的SNC由于與兩個(gè)水相的親和性下降，且粒子尺寸顯著減小，因此具有更好的乳化效率，且由此獲得的乳液表現(xiàn)出較低的粘度以及更好的穩(wěn)定性。

  更有趣的是，化學(xué)交聯(lián)的SNC穩(wěn)定的乳液和乙�；腟NC穩(wěn)定的乳液，兩個(gè)體系表現(xiàn)出完全不同的相反轉(zhuǎn)行為，在不同的反轉(zhuǎn)區(qū)域形成bijels（bicontinuous interfacially jammed emulsion gels），如圖3所示。這是由于兩個(gè)體系遵循不同的反轉(zhuǎn)機(jī)理：前者為排空-穩(wěn)定（depletion-stabilization）機(jī)理，而后者為擴(kuò)散控制機(jī)理（diffusion-controlled），因?yàn)樵趦蓚�(gè)體系中，粒子的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)造成了水-水界面性質(zhì)存在著明顯的差異，而粘彈性的突變（catastrophic viscoelasticity）可以很好的探測(cè)兩個(gè)體系的反轉(zhuǎn)過(guò)程。

圖3 （a）交聯(lián)SNC（上）和乙酰化SNC（下）穩(wěn)定的乳液（不同DEX/PEG比例，粒子濃度1.68 wt%）照片以及（b）液滴粒徑分布；（c）液滴粒徑以及（d）動(dòng)態(tài)模量（@0.1 Hz）對(duì)DEX/PEG比例的依賴性；（e）兩個(gè)體系的激光共聚焦照片。

  這份工作的成果不僅為SNC更好的應(yīng)用于Pickering乳液體系，尤其是水-水體系提供了可能性，而且提出了一種非常有趣的途徑，即通過(guò)調(diào)節(jié)粒子的表面性質(zhì)和聚集程度來(lái)調(diào)控水-水乳液的類型，這拓寬了SNC在食品/化妝品領(lǐng)域潛在的應(yīng)用。

  該工作得到了江蘇省和國(guó)家基金的資助，發(fā)表于Journal of Colloid & Interface Science上，揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的吳德峰教授為通訊作者，碩士研究生錢(qián)曉莉為第一作者，研究生彭光霓為第二作者，葛玲玲教授為共同作者。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0021979721015447