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天津科技大學(xué)司傳領(lǐng)教授《Adv. Mater.》封面論文：用于柔性儲(chǔ)能設(shè)備的先進(jìn)納米纖維素基復(fù)合材料
2021-09-28  來源：高分子科技

  隨著植入式、可穿戴及便攜式電子設(shè)備在商業(yè)市場(chǎng)的迅速興起，以小工具、配件和服裝形式出現(xiàn)的可穿戴電子設(shè)備已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用。特別是隨著人工智能和物聯(lián)網(wǎng)時(shí)代大數(shù)據(jù)的蓬勃發(fā)展，可穿戴電子產(chǎn)品展現(xiàn)了更廣闊的應(yīng)用前景。因此，需要靈活、功能強(qiáng)大且可靠的電化學(xué)儲(chǔ)能設(shè)備來為新興電子產(chǎn)品供電。尤其，全球社會(huì)正面臨一系列全球變暖、資源稀缺及環(huán)境惡劣污染等挑戰(zhàn)，因此制備低成本、環(huán)保的高性能儲(chǔ)能材料具有重要意義。納米纖維素具有資源豐富、優(yōu)異特性、和獨(dú)特一維結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)，已成為一種有前途的納米材料。


  該論文旨在為納米纖維素與其他電化學(xué)材料的復(fù)合材料提供新的視角，以優(yōu)化它們的性能。重點(diǎn)介紹了柔性納米纖維素基復(fù)合材料的合成策略、結(jié)構(gòu)和界面工程、工作機(jī)制以及在柔性電極、電解質(zhì)/隔膜中的應(yīng)用。圖2展示了此論文的整體框架結(jié)構(gòu)。他們從納米纖維素的制備方法和性能入手，從加工技術(shù)和微/納米結(jié)構(gòu)的角度簡(jiǎn)要總結(jié)了近年來納米纖維素基復(fù)合材料的研究進(jìn)展，重點(diǎn)揭示納米纖維素基復(fù)合材料在儲(chǔ)能器件中結(jié)構(gòu)-性能-應(yīng)用之間的關(guān)系。然后，全面討論了納米纖維素基復(fù)合材料從鋰離子電池和電化學(xué)超級(jí)電容器到新興的儲(chǔ)能系統(tǒng)，如鋰硫電池和鋅離子電池的近期進(jìn)展。最后，全面討論和總結(jié)了納米纖維素基復(fù)合材料面向下一代柔性儲(chǔ)能設(shè)備應(yīng)用的當(dāng)前挑戰(zhàn)和潛在策略。此論文被同行高度評(píng)價(jià)，為納米纖維素基復(fù)合材料在下一代電化學(xué)儲(chǔ)能設(shè)備中的進(jìn)一步應(yīng)用提供了改進(jìn)策略和新方向，并被選為封面論文，封面如圖1所示。


圖1. 論文封面圖。

圖2. 論文整體框架結(jié)構(gòu)。


1． 納米纖維素的制備及性能

  本章節(jié)系統(tǒng)討論了納米纖維素的分類、制備方法及其在儲(chǔ)能領(lǐng)域應(yīng)用所展現(xiàn)的優(yōu)異性能，如圖3所示：

圖3. 納米纖維素的形態(tài)、特性及其復(fù)合材料。（a）纖維素的層次結(jié)構(gòu)。（b）納米纖維素的代表性形態(tài)，包括纖維素納米纖維（CNF）、纖維素納米晶體（CNC）和細(xì)菌纖維素（BC）。（c）納米纖維素的機(jī)械性能、熱穩(wěn)定性、密度、比表面積和表面化學(xué)。（d）納米纖維素復(fù)合材料（包括1D纖維、2D薄膜、紙和織物、3D氣凝膠、海綿和水凝膠）的各種結(jié)構(gòu)示意圖。

2． 納米纖維素基復(fù)合材料的制備與結(jié)構(gòu)工程

  納米纖維素具有良好的加工性能和獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)，非常適合柔性功能材料的規(guī)；a(chǎn)。通常，含有豐富含氧基團(tuán)的納米纖維素可以與其他材料結(jié)合，并通過與其他官能團(tuán)的共價(jià)相互作用增強(qiáng)界面結(jié)構(gòu)。通過設(shè)計(jì)表/界面化學(xué)，系統(tǒng)地調(diào)整結(jié)構(gòu)，將先進(jìn)的加工技術(shù)與微流體紡絲、靜電紡絲、3D打印等方法相結(jié)合，多種柔性納米纖維素基功能材料已經(jīng)被制備。近幾年來，大量的工作致力于開發(fā)用于制備具有不同形態(tài)、空間結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的納米纖維素基復(fù)合材料的合成方法。迄今為止報(bào)道的基于納米纖維素的復(fù)合材料的合成方法可分為原位和非原位策略，如圖4所示。


圖4.（a）原位方法：包括一步原位生長(zhǎng)、多步原位轉(zhuǎn)化和（b）制備納米纖維素基復(fù)合材料的非原位策略。


  暴露于電解質(zhì)和電化學(xué)活性材料的界面結(jié)構(gòu)會(huì)顯著影響儲(chǔ)能系統(tǒng)的電化學(xué)性能。我們從結(jié)構(gòu)和界面工程的角度，包括電化學(xué)材料與納米纖維素組分之間的界面構(gòu)建和微/納米界面結(jié)構(gòu)，闡述納米纖維素基復(fù)合材料用于儲(chǔ)能設(shè)備的進(jìn)展。通過促進(jìn)穿過電極/電解質(zhì)邊界的離子通量并增加界面反應(yīng)的活性位點(diǎn)，具有理想結(jié)構(gòu)的納米纖維素基復(fù)合材料已被證明可以提高電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)的性能。顯然，在充電和放電過程中，納米纖維素在將電解質(zhì)離子從復(fù)合材料轉(zhuǎn)移到電解質(zhì)中起著重要作用。因此，構(gòu)建電化學(xué)材料與納米纖維素組分的良好界面接觸模式對(duì)于改善不同組分之間的電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)非常重要。考慮到納米纖維素的柔韌性和徑向尺寸，具有不同結(jié)構(gòu)的電化學(xué)材料的納米纖維素基復(fù)合材料主要可分為三種類型：納米纖維素錨定復(fù)合、層狀結(jié)構(gòu)復(fù)合和混合復(fù)合材料，如圖5所示。

圖5. 納米纖維素基復(fù)合材料的界面結(jié)構(gòu)模型。


3． 納米纖維素基復(fù)合材料應(yīng)用于柔性電化學(xué)儲(chǔ)能器件
  超級(jí)電容器：根據(jù)儲(chǔ)能機(jī)制，通常有兩種類型的超級(jí)電容器：雙電層電容器和贗電容器。對(duì)于雙電層電容器，儲(chǔ)能過程主要發(fā)生在電極/電解質(zhì)界面上靜電荷的積累，如圖6所示。目前，碳材料被認(rèn)為是最有前景的雙電層材料。一維碳納米管、碳納米纖維和二維石墨烯是柔性超級(jí)電容器較常用的材料。碳納米管和石墨烯材料可以直接與高柔性納米纖維素混合，作為獨(dú)立電極。重要的是，一維納米纖維素可以有效防止碳材料的積累，顯著改善親水性能，提高電極材料介孔的利用率。此外，由于納米纖維素強(qiáng)大的機(jī)械性能、浸潤(rùn)性、精細(xì)的納米結(jié)構(gòu)和高孔隙率，它也可以被用作超級(jí)電容器的隔膜/電解質(zhì)。

圖6. 納米纖維素基復(fù)合材料應(yīng)用于雙電層超級(jí)電容器的儲(chǔ)能原理及相關(guān)研究。


  鋰離子電池：鋰離子電池具有環(huán)保運(yùn)行、使用壽命長(zhǎng)、輸出電壓大、能量密度高等特點(diǎn)，已成為消費(fèi)電子產(chǎn)品的主要電源。原理上，鋰離子電池的充電和放電過程是通過在正負(fù)極之間Li+的插入/脫嵌實(shí)現(xiàn)的，如圖7所示。充電時(shí)，在外部電源的推動(dòng)下，Li+從陰極脫嵌并通過電解質(zhì)插入陽(yáng)極。放電時(shí)，攜帶電流的Li+從陰極移回陽(yáng)極。納米纖維素基材料具有分層微觀結(jié)構(gòu)、良好的機(jī)械性能和良好的電化學(xué)穩(wěn)定性，在鋰離子電池中作為電極組件、固體電解質(zhì)和隔膜已顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

圖7. 納米纖維素基復(fù)合材料應(yīng)用于鋰離子電池的儲(chǔ)能原理及相關(guān)研究。

4．結(jié)論與展望
  即將到來的智能電子時(shí)代需要開發(fā)具有出色電化學(xué)性能、靈活性、輕質(zhì)和環(huán)保性的先進(jìn)電化學(xué)能量存儲(chǔ)設(shè)備。在這篇論文中，總結(jié)了用于柔性電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)的納米纖維素基復(fù)合材料的最新進(jìn)展，主要介紹了結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、界面工程和儲(chǔ)能機(jī)制以及構(gòu)建具有新興多功能的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)？傊，納米纖維素優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度、低密度和高比表面積特性表明其在柔性復(fù)合電極中具有重要的應(yīng)用；納米纖維素的高熱穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性以及浸潤(rùn)性使復(fù)合材料具有良好的親水性和孔隙率，在柔性電解質(zhì)和隔膜中顯示出廣闊的前景。重要的是，作為基本單元的納米纖維素賦予復(fù)合材料很大的機(jī)械靈活性，這使得靈活的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)可以作為先進(jìn)的電子設(shè)備應(yīng)用。盡管過去幾年納米纖維素基復(fù)合材料在電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域的取得了快速發(fā)展，但仍然存在許多挑戰(zhàn)。


  首先，缺乏連續(xù)和大規(guī)模制備納米纖維素基復(fù)合材料的可行技術(shù)。其次，雖然納米纖維素為復(fù)合電極帶來了自支撐結(jié)構(gòu)，但一些納米纖維素基復(fù)合材料的機(jī)械強(qiáng)度和柔韌性不足以滿足實(shí)際應(yīng)用。三，具有改進(jìn)電化學(xué)性能的納米纖維素基復(fù)合材料的復(fù)合界面模式和結(jié)構(gòu)被報(bào)道（例如，電化學(xué)活性材料錨定在納米纖維素表面，夾在納米纖維素層之間，或混合在納米纖維素纖維中等），這些主要是由于納米纖維素組分和其他電化學(xué)活性物質(zhì)之間具有“協(xié)同效應(yīng)”，目前尚不清楚這些結(jié)構(gòu)中的哪些可以在特定的電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)中提供最佳的電化學(xué)性能。四，在復(fù)合電極中引入絕緣納米纖維素組分會(huì)降低電導(dǎo)率并阻礙電子在電極中的傳導(dǎo)，從而對(duì)儲(chǔ)能器件的電化學(xué)性能，尤其是倍率性能產(chǎn)生負(fù)面影響。五，受益于納米纖維素的高潤(rùn)濕性、高機(jī)械強(qiáng)度和網(wǎng)狀纏結(jié)多孔結(jié)構(gòu)，其與不同種類的活性材料的各種組合已被提出用于制備具有優(yōu)異電化學(xué)性能的復(fù)合電極和隔膜，但納米纖維素基復(fù)合材料孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控仍然受限等。

  以上相關(guān)成果及內(nèi)容以題為Advanced Nanocellulose-Based Composites for Flexible Functional Energy Storage Devices發(fā)表在《Advanced Materials》上。該論文第一作者為天津科技大學(xué)徐婷博士后和美國(guó)奧本大學(xué)杜海順博士，通訊作者分別是天津科技大學(xué)司傳領(lǐng)教授、華中農(nóng)業(yè)大學(xué)劉培文研究員、以及德國(guó)哥廷根大學(xué)張凱教授，天津科技大學(xué)為第一完成單位。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202101368

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