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  近年來隨著柔性可穿戴電子器件的快速崛起，開發(fā)配套的柔性儲能設(shè)備成為了研究熱點。其中以離子型導(dǎo)電水凝膠為電解質(zhì)的柔性可拉伸/可壓縮超級電容器備受關(guān)注。相對于存在安全隱患和生物毒性的有機(jī)溶劑凝膠電解質(zhì)超級電容器，綠色安全的水凝膠電解質(zhì)超級電容器更具發(fā)展前景，尤其是以可降解生物質(zhì)高分子導(dǎo)電水凝膠為電解質(zhì)的柔性超級電容器更是成為了研究者們關(guān)注的焦點。但受到水分解電壓的限制（1.23 V），水凝膠電解質(zhì)超級電容器的工作電壓窗口受限，嚴(yán)重影響了水凝膠電解質(zhì)超級電容器的能量密度提升，制約了其在柔性儲能設(shè)備領(lǐng)域的發(fā)展。因此，如何拓展水凝膠電解質(zhì)工作電壓窗口范圍，提升能量密度成為了發(fā)展柔性生物質(zhì)水凝膠電解質(zhì)儲能設(shè)備的關(guān)鍵。

  基于前期在高能量密度水系和凝膠基鋅離子雜化超級電容器領(lǐng)域所取得研究成果（J. Mater. Chem. A, 2019,7, 24400-24407，Chem. Eng. J. 2020, 392, 123733），華東師范大學(xué)徐敏教授、黃海龍博士團(tuán)隊與潘麗坤教授團(tuán)隊合作以天然高分子海藻酸鈉為主體，引入功能單體丙烯酸、丙烯酰胺和無機(jī)鹽（硫酸鋅-電解質(zhì)/溴化鋅-活性物質(zhì)），設(shè)計制備了一種兩性鋅離子天然高分子水凝膠電解質(zhì)（圖1）。將其應(yīng)用于鋅離子雜化超級電容器，不僅表現(xiàn)出了優(yōu)異的力學(xué)性能和電化學(xué)性能，同時借助氧化還原活性物（Br^1-/Br₃^1-）在高電位下提供的額外貢獻(xiàn)，鋅離子雜化超級電容器的工作電壓（0-2.6 V）和能量密度（在605 W kg^-1的功率密度下，能量密度達(dá)到1848 Wh kg^-1）都得到了顯著的提升。此外，得益于凝膠中官能團(tuán)與鋅離子間的相互作用，有效的抑制了鋅離子在負(fù)極表面的枝晶問題。這種具有寬工作電壓窗口和高能量密度的水凝膠電解質(zhì)，在柔性可穿戴儲能設(shè)備領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖1 凝膠電解質(zhì)結(jié)構(gòu)和凝膠基柔性鋅離子雜化電容器的原理圖

  通過天然高分子水凝膠中高分子鏈上帶有相反電性的官能團(tuán)形成的離子遷移通道，有效的促進(jìn)了凝膠中金屬離子的遷移，使得水凝膠電解質(zhì)具備優(yōu)異的導(dǎo)電性。兩性官能團(tuán)型結(jié)構(gòu)與水分子形成的牢籠效應(yīng)成功束縛了凝膠中水分子的運動，顯著拓展了鋅離子水凝膠電解質(zhì)超級電容器工作電壓范圍，其工作電壓窗口范圍達(dá)到0-2.6V。同時，利用引入的氧化還原活性物（Br^1-/Br₃^1-）在電極表面發(fā)生可逆的氧化還原反應(yīng)，進(jìn)一步提升了超級電容器的能量密度值，在605 W kg^-1的功率密度下，能量密度可達(dá)到1848 Wh kg^-1，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（5000圈），如圖2所示。此外，借助水凝膠中官能團(tuán)與鋅離子間的相互作用，鋅離子能夠在鋅箔電極表面形成均勻的層狀沉積，有效的緩解鋅箔電極表面的枝晶問題，提升超級電容器的循環(huán)穩(wěn)定性（圖3）。

圖2（a-f）凝膠基柔性鋅離子電容器的電化學(xué)測試，（g）拉貢圖，（h）長循環(huán)測試和（i）長時間驅(qū)動紅色LED燈珠實拍照片。

圖3 經(jīng)過充放電循環(huán)后鋅箔電極表面形貌圖。（a-c）硫酸鋅水系超級電容器鋅箔電極形貌圖，（d-f）兩性鋅離子天然高分子水凝膠電解質(zhì)超級電容器鋅箔電極形貌圖。

  借助兩性離子型水凝膠中的動態(tài)相互作用，鋅離子水凝膠電解質(zhì)具有優(yōu)異的力學(xué)性能（在 0.21 MPa下拉伸倍率為2400 %），這使得鋅離子水凝膠電解質(zhì)雜化超級電容器展現(xiàn)了良好的柔韌性和電化學(xué)穩(wěn)定性，在不同程度的彎曲、壓縮狀態(tài)下仍然能夠保持高效穩(wěn)定的能量供給。為了驗證天然高分子水凝膠電解質(zhì)超級電容器在柔性儲能領(lǐng)域中的應(yīng)用，將這種水凝膠電解質(zhì)超級電容器與電子手表聯(lián)用，實現(xiàn)了柔性儲能器件在可穿戴電子設(shè)備中的應(yīng)用，如圖4所示。該研究顯著提升了柔性水凝膠電解質(zhì)超級電容器的電化學(xué)性能，有利于進(jìn)一步發(fā)展具有高儲能效率的柔性儲能設(shè)備。

圖4（a-c）器件柔性彎曲測試以及彎曲實際應(yīng)用

  該研究成果以“Novel redox bromide-ion additive hydrogel electrolyte for flexible

Zn-ion hybrid supercapacitors with boosted energy density and controllable zinc deposition”為題，發(fā)表于《Journal of Materials Chemistry A》（DOI: 10.1039/D0TA03547E）。博士生韓盧為第一作者，徐敏教授、黃海龍博士和潘麗坤教授為共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金(No. 21875068)的支持。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/TA/D0TA03547E#!divAbstract