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  水凝膠是一種三維交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)。受益于對(duì)這些網(wǎng)絡(luò)的靈活設(shè)計(jì)和合理構(gòu)建，大量對(duì)特定刺激具有響應(yīng)特征的智能水凝膠受到廣泛關(guān)注并迅速發(fā)展。由骨架聚合物鏈和有效交聯(lián)構(gòu)成的骨架網(wǎng)絡(luò)是此類軟物質(zhì)的靈魂，響應(yīng)行為從根本上取決于骨架網(wǎng)絡(luò)的動(dòng)態(tài)特征。

  對(duì)此，清華大學(xué)梁瓊麟教授團(tuán)隊(duì)和青島大學(xué)王宗花教授團(tuán)隊(duì)提出了理解和指導(dǎo)智能水凝膠先進(jìn)設(shè)計(jì)和應(yīng)用的骨架網(wǎng)絡(luò)分析（skeletal networks analysis）的全新概念。

圖1. 智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)分析

  具體來(lái)說(shuō)，骨架網(wǎng)絡(luò)響應(yīng)（skeletal networks response mechanism，SNR）意味著水凝膠的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)在響應(yīng)過(guò)程中歷經(jīng)化學(xué)反應(yīng)，至少導(dǎo)致舊的交聯(lián)的分解或新的交聯(lián)的生成；非骨架網(wǎng)絡(luò)響應(yīng)（nonskeletal networks response mechanism，N-SNR）則定義為交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)保持結(jié)構(gòu)性穩(wěn)定的情況，即使發(fā)生溶脹、收縮或扭曲。位于側(cè)鏈的官能團(tuán)或負(fù)載的響應(yīng)性分子或許歷經(jīng)物理或化學(xué)反應(yīng)，但并不涉及任何骨架網(wǎng)絡(luò)聚合物鏈及其交聯(lián)。

  首先，作者綜述以葡萄糖響應(yīng)性水凝膠和DNA基智能水凝膠為代表的化學(xué)刺激響應(yīng)性水凝膠和以光響應(yīng)和熱響應(yīng)為代表的物理刺激響應(yīng)性水凝膠，以論證骨架網(wǎng)絡(luò)分析的原理。

圖2. 對(duì)不同葡萄糖響應(yīng)性水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)分析

圖3. 對(duì)不同DNA基智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)分析

  接下來(lái)，作者分別總結(jié)和討論了N-SNR水凝膠和SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)的表征和轉(zhuǎn)換，進(jìn)一步論述骨架網(wǎng)絡(luò)分析概念的同時(shí)也為智能水凝膠的實(shí)際操作提供指導(dǎo)方案。

圖4. N-SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)表征和轉(zhuǎn)換

圖5. SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)表征和轉(zhuǎn)換

  然后，作者系統(tǒng)綜述了包括生物化學(xué)檢測(cè)、細(xì)胞力學(xué)傳感、藥物遞送系統(tǒng)以及先進(jìn)功能水凝膠等在內(nèi)的智能水凝膠設(shè)計(jì)和應(yīng)用，從多種場(chǎng)景全面闡述水凝膠骨架網(wǎng)絡(luò)分析的科學(xué)理論意義和實(shí)踐指導(dǎo)意義。

圖6. 細(xì)胞力學(xué)傳感研究中的骨架網(wǎng)絡(luò)分析

圖7. 水凝膠基藥物遞送系統(tǒng)中的骨架網(wǎng)絡(luò)分析

  最后，作者在總結(jié)智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡(luò)分析的同時(shí)，還從探索智能水凝膠材料及其應(yīng)用的角度和開發(fā)水凝膠體系的時(shí)空分析方法的角度進(jìn)行了展望。

  以上成果于2021年10月27日在線發(fā)表于Advanced Functional Materials（DOI：10.1002/adfm.202108489），通訊作者為清華大學(xué)化學(xué)系梁瓊麟教授和青島大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院王宗花教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202108489