水凝膠是一種三維交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡。受益于對這些網(wǎng)絡的靈活設(shè)計和合理構(gòu)建，大量對特定刺激具有響應特征的智能水凝膠受到廣泛關(guān)注并迅速發(fā)展。由骨架聚合物鏈和有效交聯(lián)構(gòu)成的骨架網(wǎng)絡是此類軟物質(zhì)的靈魂，響應行為從根本上取決于骨架網(wǎng)絡的動態(tài)特征。
對此，清華大學梁瓊麟教授團隊和青島大學王宗花教授團隊提出了理解和指導智能水凝膠先進設(shè)計和應用的骨架網(wǎng)絡分析（skeletal networks analysis）的全新概念。
圖1. 智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡分析
具體來說，骨架網(wǎng)絡響應（skeletal networks response mechanism，SNR）意味著水凝膠的交聯(lián)網(wǎng)絡在響應過程中歷經(jīng)化學反應，至少導致舊的交聯(lián)的分解或新的交聯(lián)的生成；非骨架網(wǎng)絡響應（nonskeletal networks response mechanism，N-SNR）則定義為交聯(lián)網(wǎng)絡保持結(jié)構(gòu)性穩(wěn)定的情況，即使發(fā)生溶脹、收縮或扭曲。位于側(cè)鏈的官能團或負載的響應性分子或許歷經(jīng)物理或化學反應，但并不涉及任何骨架網(wǎng)絡聚合物鏈及其交聯(lián)。
首先，作者綜述以葡萄糖響應性水凝膠和DNA基智能水凝膠為代表的化學刺激響應性水凝膠和以光響應和熱響應為代表的物理刺激響應性水凝膠，以論證骨架網(wǎng)絡分析的原理。
圖2. 對不同葡萄糖響應性水凝膠的骨架網(wǎng)絡分析
圖3. 對不同DNA基智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡分析
接下來，作者分別總結(jié)和討論了N-SNR水凝膠和SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡動態(tài)的表征和轉(zhuǎn)換，進一步論述骨架網(wǎng)絡分析概念的同時也為智能水凝膠的實際操作提供指導方案。
圖4. N-SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡動態(tài)表征和轉(zhuǎn)換
圖5. SNR水凝膠的骨架網(wǎng)絡動態(tài)表征和轉(zhuǎn)換
然后，作者系統(tǒng)綜述了包括生物化學檢測、細胞力學傳感、藥物遞送系統(tǒng)以及先進功能水凝膠等在內(nèi)的智能水凝膠設(shè)計和應用，從多種場景全面闡述水凝膠骨架網(wǎng)絡分析的科學理論意義和實踐指導意義。
圖6. 細胞力學傳感研究中的骨架網(wǎng)絡分析
圖7. 水凝膠基藥物遞送系統(tǒng)中的骨架網(wǎng)絡分析
最后，作者在總結(jié)智能水凝膠的骨架網(wǎng)絡分析的同時，還從探索智能水凝膠材料及其應用的角度和開發(fā)水凝膠體系的時空分析方法的角度進行了展望。
以上成果于2021年10月27日在線發(fā)表于Advanced Functional Materials（DOI：10.1002/adfm.202108489），通訊作者為清華大學化學系梁瓊麟教授和青島大學化學化工學院王宗花教授。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202108489
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