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導(dǎo)讀

  “兒童急走追黃蝶，飛入菜花無處尋”——《宿新市徐公店二首 其二》 楊萬里（宋）

圖1 Papilio palinurus蝴蝶

  近期，中國科學(xué)院化學(xué)研究所李明珠研究員課題組和天津大學(xué)任群博士以及浙江大學(xué)沙威教授合作在“多維信息加密”的研究中取得重要進展。受自然界Papilio palinurus蝴蝶翅膀鱗片上獨特的微納復(fù)合結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，該課題組采用簡便、高效的自組裝和納米壓印技術(shù)，將具有偏振特性的微米級周期凹坑結(jié)構(gòu)與亞微米周期的二維光子晶體結(jié)構(gòu)復(fù)合，報道了具有全空間光調(diào)控能力、多路復(fù)用成像和多通道加密等特點的光子晶體復(fù)合結(jié)構(gòu)薄膜（PCCF）材料。該研究成果以“Bioinspired Quasi-3D Multiplexed Anti-Counterfeit Imaging via Self-Assembled and Nanoimprinted Photonic Architectures”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Advanced Materials》（先進材料）雜志上。

背景介紹

  隨著信息技術(shù)的飛速發(fā)展，假冒偽劣產(chǎn)品層出不窮，成為了一個日益嚴(yán)重的全球性問題。如何防止偽造者利用現(xiàn)代技術(shù)偽造機密信息，實現(xiàn)信息的可靠安全，并減少假冒商品帶來的經(jīng)濟損失仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

  近年來，光多路復(fù)用技術(shù)的使用實現(xiàn)了在單一材料上存儲多幅圖像，極大地提高了信息存儲密度，實現(xiàn)了更高層次的信息安全，具有巨大的設(shè)計優(yōu)勢和應(yīng)用前景。光多路復(fù)用光學(xué)器件能夠精準(zhǔn)調(diào)控光場振幅、相位、偏振等特征，由于其集成化、小型化的特點，受到了越來越多的關(guān)注。光子晶體（PC）是一種具有光子禁帶的人工周期結(jié)構(gòu)，對光的傳播具有很強的調(diào)制作用，在防偽技術(shù)的發(fā)展中具有極大的應(yīng)用潛力。特別是自組裝膠體晶體及其衍生物因其制作簡單、成本低、可擴展性強等優(yōu)點得到了廣泛的應(yīng)用。在響應(yīng)型膠體光子晶體中，結(jié)構(gòu)顏色材料與功能響應(yīng)材料(如熱響應(yīng)材料、生物響應(yīng)材料、氣響應(yīng)材料和/或光響應(yīng)材料)集成在一起，為信息多路復(fù)用提供了有效的策略。遺憾的是，這些多通道光子晶體材料仍然面臨著挑戰(zhàn)：1)響應(yīng)元件的疲勞壽命有限，長期反復(fù)讀取信息可能導(dǎo)致材料失效，最終導(dǎo)致信息丟失；2)只在單一平面內(nèi)成像，安全性不夠。

  因此，具有耐用材料、可重復(fù)讀取過程和高加密能力的新的多通道信息加密策略備受期待。此外，為了實現(xiàn)這些理想的性能特性，制造工藝技術(shù)必須能夠精確和經(jīng)濟地生產(chǎn)多尺度和復(fù)雜的架構(gòu)。

創(chuàng)新研究

  在自然界中，蝴蝶無疑是其中種類最為繁多、色彩最為豐富的生物之一。其鱗片上精密的層次結(jié)構(gòu)具有奇妙的光學(xué)效果，如顏色混合、偏振、超白、超黑、動態(tài)結(jié)構(gòu)顏色等等，引起了生物學(xué)家和材料學(xué)家的廣泛關(guān)注。特別是Papilio palinurus蝴蝶的翅膀鱗片，在偏振鏡下可實現(xiàn)色彩的顯示與隱藏（圖2a-b）。研究表明，該蝴蝶翅膀的偏振效應(yīng)是由于入射光在周期性微納米復(fù)合凹坑結(jié)構(gòu)的內(nèi)壁上的多次反射而產(chǎn)生的。

  受蝴蝶翅膀偏振色彩調(diào)控機制的啟發(fā)，研究團隊提出了一種利用自組裝和納米壓印技術(shù)制備的具有準(zhǔn)三維光子結(jié)構(gòu)的偏振敏感光子晶體復(fù)合薄膜。常規(guī)的二維光子晶體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了強角度依賴性的結(jié)構(gòu)色彩，而微淺坑結(jié)構(gòu)則提供了傳統(tǒng)雙層光子晶體薄膜無法實現(xiàn)的偏振結(jié)構(gòu)色。因此，該復(fù)合結(jié)構(gòu)薄膜具有多種光學(xué)效應(yīng)，包括散射、衍射和偏振，如圖2d所示。當(dāng)從入射光方向觀察薄膜時，能觀察到隨角度變化的全色系結(jié)構(gòu)色彩；當(dāng)從入射光的對側(cè)觀察時，則出現(xiàn)一組呈六角形排列的彩虹色色塊，其顏色隨著與反射光束的距離增加而由紫色向紅色變化；此外，衍射光束和反射光束在此入射條件下都具有偏振特性。

圖2 PCCF的設(shè)計流程與加密成像基本原理

  圖3a分別展示了2D PC、MSCT和PCCF的單層有序緊密堆積的微觀結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，自組裝的單分子層微球相互緊密堆積，呈二維六方晶格排列。圖3b-e 分別展示了PCCF在不同視角下的光學(xué)圖像及其對應(yīng)的光譜。圖f對比了2D PC和PCCF在觀察不同條件下的光學(xué)圖像，顯示出了PCCF優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)。

圖3 PCCF的微觀結(jié)構(gòu)和光學(xué)表征

  那么，PCCF材料是如何實現(xiàn)多重光學(xué)效應(yīng)的呢？研究團隊首先通過理論公式推導(dǎo)解釋了PCCF能夠產(chǎn)生六角衍射斑點的原因：PCCF由兩種不同晶格常數(shù)的二維周期性結(jié)構(gòu)組成（周期分別為600nm和2.5μm），由于周期常數(shù)為2.5μm的晶格結(jié)構(gòu)遠(yuǎn)大于入射光波的波長（650nm），滿足二維衍射條件，因此可以產(chǎn)生一組六角衍射斑點。

  接著，從物理角度來分析，研究團隊將PCCF視為六邊形光柵，其由三組夾角為60度的一維光柵組合而成。在衍射圖樣中，這三組一維光柵的中央主極大互相重合，第一極小級呈現(xiàn)為夾角為60度的6個光斑。壓印的工藝方式導(dǎo)致縱向高度不同使其成為邁克爾孫階梯光柵，縮短了衍射周期（從圖4中的P2變?yōu)镻3），通過光柵方程（）可知，衍射角θ與衍射周期P成反比，印刷之后的階梯光柵衍射角增大，第一極小級（中央明條紋兩側(cè)M=±1時的暗紋）向外，從而增加了中央主極大亮斑的衍射范圍。對于2D PC來說，主極大占主導(dǎo)（周期P1更短），次極大的能量分給主極大，最終只能看見一個衍射光斑。如果將每個主極大衍射光斑視為成像圖樣中的一個像素元，壓印工藝下的PCCF為高分辨率加密成像提供了新途徑。

  最后，研究團隊利用時域有限差分法(Finite-difference time-domain method, FDTD)對2D PC和PCCF結(jié)構(gòu)的散射效應(yīng)進行了數(shù)值模擬，進一步揭示了PCCF的光學(xué)特性。當(dāng)入射平面波相對于樣品表面法線以45°入射時，2D PC只能產(chǎn)生一級衍射斑點（由于45°入射，只有三個衍射斑點可見）；而對于PCCF，兩個不同晶格常數(shù)的六邊形晶格的組合產(chǎn)生了類似于2D PC的衍射圖案，其中，每個衍射光束都額外疊加了一組小角度六角衍射斑點圖案。此外，模擬結(jié)果表明，反射束和衍射束都具有很強的偏振依賴特性。PCCF的兩種偏振模式的角分辨光譜特性如圖3h所示。

圖4 PCCF的高分辨率衍射物理機制及光學(xué)數(shù)值模擬結(jié)果

  為了顯示所提出的PCCF具有非凡的加密能力，研究團隊演示了其用于信息編碼、加密和防偽等領(lǐng)域的應(yīng)用。特別是二維碼，因其存儲容量大、糾錯能力強、成本低等顯著優(yōu)勢，成為了世界上應(yīng)用最廣泛的編碼系統(tǒng)，已被應(yīng)用于制造業(yè)、商業(yè)活動、醫(yī)療保健等各個領(lǐng)域。然而，在某些情況下，公開二維碼是不可取的。在這種情況下，PCCF材料可以為二維碼提供加密功能。具體來說，當(dāng)從入射光面觀察時，頂層呈現(xiàn)出明亮的綠色結(jié)構(gòu)顏色，掩蓋了底層。因此，手機無法解密二維碼，如圖5b所示。此外，當(dāng)從入射光的另一側(cè)觀察時，頂層顯示了彩虹色的“蝴蝶”圖案，遮擋了底層，這導(dǎo)致了錯誤圖像(圖5c)。最終，只有通過將偏振器旋轉(zhuǎn)到特定的偏振角度(即α = 90°)，智能手機才可以讀取下方的二維碼，如圖5d所示。因此，二維碼中的隱私信息幾乎可以得到PCCF的完美保護，從而實現(xiàn)了信息的隱蔽存儲和交換。

圖5 PCCF的應(yīng)用：基于PCCF編碼的二維碼加密和解密示意圖。

  此外，為提高防偽水平，拓展信息安全領(lǐng)域的實際應(yīng)用，研究團隊將PCCF與2D PC相結(jié)合，進一步打造了一種可以承載兩種不同信息的“防偽標(biāo)簽”，利用PC和PCCF的光學(xué)特性明顯不同，實現(xiàn)了雙參數(shù)控制的可切換圖像，如圖6a所示。這些結(jié)果表明，二維PC層和PCCF層包含獨立編碼的信息，可以提高信息的保密性，滿足具體情況的需要。

圖6 PCCF的應(yīng)用：基于PCCF的防偽標(biāo)簽

總結(jié)

  綜上所述，研究團隊受蝴蝶翅膀偏振色彩調(diào)控機制的啟發(fā)，提出了一種簡單高效的制備方法，構(gòu)建了一種由緊密有序排列的單層光子晶體和周期性微淺坑結(jié)構(gòu)組成的準(zhǔn)三維光子結(jié)構(gòu)。該方法將偏振效應(yīng)和結(jié)構(gòu)色彩集成到了PCCF中，可用于基于多維視角和偏振控制的信息加密和防偽。PCCF的這些特性使得利用不同的光學(xué)參量(散射、衍射和偏振)實現(xiàn)多通道圖像切換成為可能，這些功能在以前的工作中是很少報道的。由于該方法對入射光的光學(xué)參數(shù)具有極大的控制自由度，為大容量、高安全性的三維光學(xué)信息加密和防偽開辟了新的途徑。此外，雙層PCCF(單層密堆積的聚苯二烯微球和周期性陣列微淺坑結(jié)構(gòu))之間的隨機排列可以作為唯一的指紋。因此，PCCF還提供了一種幾乎不可能復(fù)制的全彩色、3D加密和精細(xì)納米結(jié)構(gòu)的新識別方法。

  本工作中國科學(xué)院化學(xué)研究所為第一完成單位，中國科學(xué)院化學(xué)研究所博士生賴欣濤、天津大學(xué)任群博士和中國科學(xué)院化學(xué)研究所Florian Vogelbacher博士為共同第一作者。中國科學(xué)院化學(xué)研究所李明珠研究員為該論文的通訊作者。合作者還包括中國科學(xué)院化學(xué)研究所宋延林研究員、浙江大學(xué)沙威教授、香港城市大學(xué)姚希教授等。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委項目、國家重點研發(fā)計劃項目、中國科學(xué)院國際合作局對外合作重點項目、王寬誠教育基金會以及中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會等的資助。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202107243