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  導(dǎo)電聚合物因其獨特理化性質(zhì)成為功能高分子材料領(lǐng)域的重要部分，其在過去的二十年間已被廣泛應(yīng)用于柔性穿戴、能量儲存、生物傳感等領(lǐng)域。此外，原位電聚合形成將導(dǎo)電聚合物原位形成防護涂層，充分發(fā)揮物理屏蔽與陽極保護的雙重作用，可有效減緩電子器件金屬基底在苛性條件下的腐蝕。然而，導(dǎo)電涂層的耐久性仍是學(xué)術(shù)爭論焦點。已有研究證明，在π-共軛單體（如苯胺、吡咯）的N位引入強極性基團可在一定程度提升電聚涂層的耐蝕性，但其真實防護機理（如陽極保護、物理屏蔽或兩者共同作用）有待深入揭示。

  有鑒于此，北京工商大學(xué)樊保民/楊彪教授研究團隊結(jié)合實數(shù)離散傅里葉變化方程與電化學(xué)頻率調(diào)制譜（EFM）建立了導(dǎo)電聚合物涂層電活性的識別新方法（Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2021, 629: 127434）；通過此法亦可監(jiān)測導(dǎo)電聚合物電活性在腐蝕介質(zhì)中電活性的演變規(guī)律。

圖1. EH36鋼(a)和涂層鋼在人工海水中中浸泡1(b)、7(c)、15(d)和30(e)后的EFM圖

  近期，該團隊又采用計時電流法在在Q235鋼基底上制備了聚苯胺（PANI）、聚N-甲基苯胺（PNMA）、聚N-甲酰苯胺（PNFA）。通過第一性原理計算預(yù)測相應(yīng)單體在支持電解質(zhì)中的化學(xué)態(tài)，為大分子鏈荷電形式提供基礎(chǔ)判據(jù)。基于實數(shù)離散傅里葉變化方程解析EFM譜發(fā)現(xiàn)，因單體N位接枝基團供/吸電子差異，甲基和甲酰基的存在使PNMA和PNFA的電活性得到提高，尤其是吸電子性的甲�；@著提高了PNFA的電活性，致使其擁有卓越的陽極保護性能。此外，導(dǎo)電聚合物的電活性隨在腐蝕介質(zhì)中浸泡時間的延長而逐漸衰弱，致使其陽極保護性能下降，揭示了導(dǎo)電聚合物電活性在腐蝕介質(zhì)中的衰減規(guī)律。

圖2. 三種單體的第一性原理物種分析

圖3. PANI (a)、PNMA (b) 和 PNFA (c)涂層電極在不同浸泡時長下的EFM圖

  經(jīng)電化學(xué)和表面分析，甲基和甲�；拇嬖谕ㄟ^增強了聚合物鏈的空間效應(yīng)而提高涂層的物理阻隔性；此外還提高了涂層的電活性，但供電子取代基（甲基）僅提供有限的電活性，而吸電子取代基（甲�；┮騼�(yōu)異的電活性致使PNFA具有卓越的陽極保護能力。該研究可能為設(shè)計具有顯著電活性的高性能防腐涂層提供有價值的參考。

圖4. 不同涂層對3.5% NaCl 溶液中低碳鋼的保護機制圖

  該成果以“Electronic effects on protective mechanism of electropolymerized coatings based on N-substituted aniline derivatives for mild steel in saline solution”為題，發(fā)表在國際期刊Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2021。論文的第一作者為北京工商大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院2019級碩士生劉浩，樊保民副教授，楊彪教授為共同通訊作者。

  相關(guān)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（21606005）、北京市自然科學(xué)基金（2192016）、“十三五”北京市屬高校高水平教師隊伍建設(shè)支持計劃（CIT&TCD201904042）等項目的大力支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jiec.2021.11.004