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  鋅空電池因其安全性高、生產(chǎn)成本低、理論能量密度高、放電穩(wěn)定等優(yōu)勢而備受關(guān)注，但其空氣電極發(fā)生的氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）具有動(dòng)力學(xué)緩慢和過電位高等不利因素，阻礙了鋅空電池的發(fā)展。Pt、Ru 或 Ir 基貴金屬催化劑雖具有極高的催化性能，但稀缺性和耐用性的缺點(diǎn)嚴(yán)重限制了其大規(guī)模使用。而來源廣泛、成本低廉的碳材料催化劑，尤其是一維碳納米纖維（CNFs）具有優(yōu)良的導(dǎo)電性能和大的比表面積，已成為催化和儲能領(lǐng)域的熱門研究對象。靜電紡絲技術(shù)是一種簡單易操作的納米纖維制備技術(shù)，其制備的纖維具有直徑小、比表面積高、長徑比大等特點(diǎn)。同時(shí)靜電紡絲技術(shù)也被證實(shí)是一種將孔隙引入納米材料的實(shí)用方法，但過去報(bào)道的大多數(shù)多孔 CNFs 主要通過熱分解沸石咪唑酯骨架 (ZIF) 和聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 獲得。ZIF 和 PVP 的分解可以在 CNFs 中產(chǎn)生大量的孔隙，但孔隙結(jié)構(gòu)是混亂無序的，不利于物質(zhì)和電子的快速傳遞。因此，利用靜電紡絲的手段來調(diào)控碳質(zhì)結(jié)構(gòu)的孔隙率，繼而制備高效ORR/OER電催化劑仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

  針對上述問題，陜西科技大學(xué)“生物質(zhì)化學(xué)與材料”院士創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)沈夢霞副教授課題組通過將超分子配位聚合物 Co(Ⅱ)-腺嘌呤 (CoA)與聚丙烯腈 (PAN) / 醋酸纖維素 (CA) 結(jié)合，通過靜電紡絲技術(shù)制備出具有獨(dú)特球棍模型的復(fù)合納米纖維 (CoA@NFs)。熱解后得到具有定向多孔通道和高催化活性的Co-N@PCNFs-0.2。在熱解過程中，大部分�；鵆A分解，在碳化纖維中形成豐富的孔隙和定向中空通道，從而大大增加了材料的比表面積，減少了金屬顆粒的聚集。由于分級孔結(jié)構(gòu)極大地暴露了活性位點(diǎn)，連續(xù)碳納米纖維結(jié)構(gòu)可實(shí)現(xiàn)快速的電子轉(zhuǎn)移，而定向中空通道有效促進(jìn)電化學(xué)傳質(zhì)過程，所獲得的 Co-N@PCNFs-0.2 催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的 ORR 和OER雙功能催化性能。此外，由Co-N@PCNFs-0.2催化劑構(gòu)建的鋅空氣電池表現(xiàn)出884 W h kgZn^-1的最大功率密度和151 mW cm^-2放電比容量。

  相關(guān)研究成果以“Co-N-Doped Directional Multichannel PAN/CA-Based Electrospun Carbon Nanofifibers as High-Effiffifficiency Bifunctional Oxygen Electrocatalysts for Zn?Air Batteries”為題發(fā)表在美國化學(xué)學(xué)會旗下期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering上。陜西科技大學(xué)沈夢霞副教授、段超副教授和University of New Brunswick倪永浩教授為通訊作者，陜西科技大學(xué)碩士研究生高昆為第一作者。

圖 1. (a) Co-N@PCNFs-0.2制備過程示意圖。(b) 在鋁箔上收集的 CoA@NFs-0.2代表性照片。(c) CoA@NFs-0.2 的 SEM 圖像。(d) CA、PAN、NFs、CoA 和 CoA@NFs-0.2 的 FT-IR 光譜。

圖 2. (a) Co-N@PCNFs-0.2代表性照片，(b) SEM 和 (c) SEM 橫截面，(d) TEM 圖像，(e) Co-N@PCNFs-0.2 的元素分布圖像。(f) XRD 譜圖。

圖 3. (a) N₂ 吸附/脫附等溫線和 (b)孔徑分布曲線。(c) PAN、CA、CoA和CoA@NFs-0.2在惰性氣氛下的TGA曲線。

圖 4. Co-N/C 和 Co-N@PCNFs-0.2 的 (a) C 1s、(b) N 1s 和 (c) Co 2p 的高分辨率 XPS譜圖。

圖 5. (a) ORR CV 曲線和 (b) LSV 曲線。(c) Co-N@PCNFs-0.2的ORR參數(shù)與相應(yīng)的對照催化劑對比。(d) Co-N@PCNFs-0.2和20 wt% Pt/C 的 Tafel 曲線。(e) Co-N@PCNFs-0.2不同 RDE 轉(zhuǎn)速下的LSV曲線，插圖為導(dǎo)出的Koutecky-Levich圖。(f) Co-N@PCNFs-0.2和20 wt% Pt/C的計(jì)時(shí)電流響應(yīng) (i-t) 曲線。

圖 6. (a) OER LSV 曲線。(b) Co-N@PCNFs-0.2在不同掃描速率下的 CV曲線。(c) 電流密度和掃描速率的線性圖（1.1 V vs. RHE）。(d) ORR/OER LSV 曲線。

圖 7. (a) 可充電鋅空電池模擬圖。(b) 由兩個(gè)串聯(lián)的鋅空電池供電的紅色 LED 燈泡的照片。(c-d) 開路電壓測量（分別由萬用表和電化學(xué)工作站測量）。(e) 可充電鋅空電池的充放電極化曲線及相應(yīng)的放電功率密度曲線。(f) 可充電鋅空電池在 10 mA cm^-2 下的放電比容量。

  該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并開發(fā)了一種新策略來制備 Co-N 摻雜的碳納米纖維作為 ORR/OER 的雙功能電催化劑。靜電紡絲用于將超分子配位聚合物 CoA 與選定的紡絲聚合物 PAN/CA 結(jié)合，以獲得均勻且連續(xù)的 Co-N 摻雜碳納米纖維。CoA復(fù)合物的熱解形成了高密度的Co-N活性位點(diǎn)，有效促進(jìn)了復(fù)合材料的電催化活性。此外，一維連續(xù)碳納米纖維結(jié)構(gòu)的引入不僅可以防止CoA熱解過程中金屬積累導(dǎo)致活性降低，還可以促進(jìn)電子的高速傳輸。值得注意的是，在熱解過程中利用紡絲聚合物（PAN 和 CA）的相分離，獲得了靜電紡碳納米纖維的定向中空通道和分級孔結(jié)構(gòu)，有效促進(jìn)了傳質(zhì)過程并充分暴露了活性位點(diǎn)。所制備的 Co-N@PCNFs-0.2顯示出比貴金屬更優(yōu)異的 ORR/OER電催化性能，組裝的鋅空氣電池可提供 151 mW cm^-2 的最大功率密度和 884 W h kgZn^-1 的比放電容量。

  文章鏈接：

  Co-N-Doped Directional Multichannel PAN/CA-Based Electrospun Carbon Nanofibers as High-Efficiency Bifunctional Oxygen Electrocatalysts for Zn–Air Batteries.

  https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c06040