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  柔性、可拉伸的導(dǎo)電水凝膠是用作柔性智能可穿戴電子器件的良好材料。而目前大多數(shù)導(dǎo)電水凝膠力學(xué)性能較弱，無法承受實(shí)際應(yīng)用過程中大的應(yīng)力和應(yīng)變。通過構(gòu)建均勻的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)以及在網(wǎng)絡(luò)中引入足夠的能量耗散機(jī)制，有助于制備出高強(qiáng)韌的水凝膠。特別是同時(shí)具有高強(qiáng)度、超拉伸、高導(dǎo)電以及優(yōu)異應(yīng)變傳感性能的水凝膠，在作為智能柔性電子器件的實(shí)際應(yīng)用中具有極大的吸引力。

  近期，清華大學(xué)化學(xué)工程系的謝續(xù)明教授課題組基于多重鍵網(wǎng)絡(luò)（Multibond network, MBN）的原理（J. Colloid Interface Sci. 2012, 381, 107?115；Chin. J. Polym. Sci. 2017, 35, 1253?1267），設(shè)計(jì)并報(bào)道了一種由Ti₃C₂T_x  MXene納米片促進(jìn)構(gòu)筑的高強(qiáng)韌、超拉伸、高導(dǎo)電和具有優(yōu)異應(yīng)變敏感性能的多重鍵合網(wǎng)絡(luò)納米復(fù)合物理水凝膠（圖1）。作者將新型的2D Ti₃C₂T_x MXene納米片作為多官能度的交聯(lián)點(diǎn)和應(yīng)力承載、分散中心，并且利用可控離子滲透的方式吸收Fe³⁺(ACS Appl. Mater. Interfaces. 2019, 11, 42856?42864)，進(jìn)一步在聚丙烯酸poly(acrylic acid) （PAA）水凝膠中構(gòu)建了Fe³⁺誘導(dǎo)的配位作用，從而制備出具有雙重動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠。其中，MXene納米片具有大的比表面積和豐富的表面極性官能團(tuán)(?F, ?OH, =O等)，可以與PAA分子鏈間通過Fe³⁺誘導(dǎo)的配位作用形成密的交聯(lián)中心，有助于有效地承載和分散應(yīng)力，賦予水凝膠高的拉伸強(qiáng)度（10.4 MPa）；而同時(shí)PAA分子鏈之間通過PAA分子鏈上羧酸根與Fe³⁺的配位作用形成疏的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，可以保證水凝膠具有大的斷裂伸長率（3080%）。此外，在前期將高強(qiáng)高拉伸導(dǎo)電水凝膠應(yīng)用于柔性超級(jí)電容器研究的基礎(chǔ)上（Nat. Commun. 2015, 6, 10310；Angew. Chem., Int. Ed. 2017, 56, 9141?9145），基于本工作中MXene納米片具有優(yōu)異的電子傳導(dǎo)能力，以及水凝膠高水含量的網(wǎng)絡(luò)中含有大量的離子，所制得的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠具有高的電導(dǎo)率（3.8 S m^-1），應(yīng)變敏感性（GF高達(dá)10.09）和自愈合能力，可以作為智能柔性電子器件使用。該工作以“Super Tough and Intelligent Multibond Network Physical Hydrogels Facilitated by Ti₃C₂T_x MXene Nanosheets”為題發(fā)表在《ACS Nano》上 (DOI: 10.1021/acsnano.1c10151)。清華大學(xué)化學(xué)工程系博士研究生李鈺璽為論文的第一作者，謝續(xù)明教授為論文的通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)(21774069)和面上(51633003)項(xiàng)目基金的支持。

圖1 高強(qiáng)韌和超拉伸的多重鍵合網(wǎng)絡(luò)（MBN）水凝膠的設(shè)計(jì)原理

圖2 含水量為70 wt% 的MXene-PAA MBN物理水凝膠的（a）應(yīng)力-應(yīng)變曲線，（b）拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率與MXene含量的關(guān)系。含水量為80 wt% 、MXene含量為0.5 wt% 的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠的（c）應(yīng)力-應(yīng)變曲線，（d）拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率與Fe³⁺含量的關(guān)系。

  圖2a和b分別展示了含水量為70 wt% 的MXene-PAA MBN物理水凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，拉伸強(qiáng)度和斷裂伸長率與MXene含量的關(guān)系。隨著MXene用量從0.1 wt% 增加到1.0 wt%，MXene-PAA水凝膠的拉伸強(qiáng)度從190 kPa持續(xù)上升到450 kPa，而斷裂伸長率從3000%下降到1300%。

  進(jìn)一步通過可控離子滲透的方式吸收Fe³⁺，可以在MXene-PAA水凝膠中均勻地引入更多Fe³⁺誘導(dǎo)的配位作用，賦予水凝膠更多的能量耗散機(jī)制，有助于提高水凝膠的韌性。圖2c和d分別展示了含水量為80 wt% 、MXene含量為0.5 wt% 的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。隨著更多Fe³⁺誘導(dǎo)的配位作用的引入，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強(qiáng)度顯著提高。當(dāng)Fe³⁺含量為5 mol%時(shí)，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強(qiáng)度可以高達(dá)3700 kPa，相對于不含F(xiàn)e³⁺的MXene-PAA水凝膠，其力學(xué)強(qiáng)度有了數(shù)量級(jí)的提升，并且依然保持有大的斷裂伸長率（2570%）。這是因?yàn)�，�?dāng)水凝膠中含有0.5 wt%的MXene時(shí)，吸收的Fe³⁺更傾向于吸附在具有大比表面積和豐富表面極性官能團(tuán)的MXene納米片上，使得MXene納米片與PAA分子鏈間通過Fe³⁺誘導(dǎo)的配位作用成為密的交聯(lián)中心，有助于有效地承載和分散應(yīng)力，賦予水凝膠高的拉伸強(qiáng)度；而此時(shí)，只會(huì)殘余更少的Fe³⁺在PAA分子鏈之間，與PAA分子鏈上的羧酸根形成配位作用，從而形成疏的羧酸根-Fe³⁺交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，可以保證水凝膠具有大的斷裂伸長率。

圖3 MXene含量為0.5 wt%的 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠（a）在Fe³⁺含量為3 mol%，（b）Fe³⁺含量為5 mol%時(shí)，應(yīng)力-應(yīng)變曲線與含水量的關(guān)系。

  水凝膠的含水量對其力學(xué)性能影響很大，如圖3，隨著含水量的下降，即水凝膠中固含量的增加，MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的拉伸強(qiáng)度顯著提高。當(dāng)MXene含量為0.5 wt%，含水量從80 wt%下降到 50 wt%時(shí)，對于Fe³⁺含量為5 mol%的 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠，其拉伸強(qiáng)度可以從3.7 MPa顯著地提高到10.4 MPa。

圖4 MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的導(dǎo)電和應(yīng)變傳感性能。（a）MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠可以連通電路，點(diǎn)亮LED燈，并且具有快速的自愈合能力。MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的電導(dǎo)率與（b）MXene含量，（c）Fe³⁺含量的關(guān)系。MXene-PAA-Fe³⁺水凝膠的（d）電阻變化率與應(yīng)變的關(guān)系，（e）實(shí)時(shí)快速地感知人的手指不同角度的彎曲。

  此外，由于Ti₃C₂T_x MXene納米片具有優(yōu)異的電子傳導(dǎo)能力，以及水凝膠高水含量的網(wǎng)絡(luò)中含有大量的離子，制得的MXene-PAA-Fe³⁺ MBN物理水凝膠還具有高的電導(dǎo)率（3.8 S m^-1），應(yīng)變敏感性（GF高達(dá)10.09）和自愈合能力，有望作為智能柔性電子器件使用（圖4）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.1c10151