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  固體塑料廢棄物的處理與回收是當今社會可持續(xù)發(fā)展所面臨的重大挑戰(zhàn)。目前全球塑料廢棄物累計達63億噸，其中約90%的廢棄塑料被集中填埋或焚燒，既造成了嚴重的環(huán)境污染，又浪費了大量資源。與此同時，機械加工等物理回收方式往往只能得到附加值不高的混合塑料，而熱裂解、催化分解等化學回收方式也只能將廢棄塑料轉化成化工原料混合物，難以進一步低成本實現(xiàn)提純。聚合物中含有大量的碳元素（聚烯烴高達85.7%），因此使用塑料廢棄物作為碳源，通過碳化反應制備高附加值的碳材料，是一種在理論上行之有效的方法。從可持續(xù)發(fā)展的角度來看，塑料廢棄物基碳源具有低毒、價廉和來源廣泛的優(yōu)點，使用不同的碳化方法可將塑料廢棄物轉化為形貌和結構可調控的碳納米材料，來滿足各種應用需求(e.g., Nat. Catal. 2020, 3, 902; Chem 2021, 7, 1487; Nature 2020, 577, 647)。

  閔嘉康博士、龔江研究員及其合作者（特別是中科院長春應化所唐濤研究員課題組）致力于聚合物（特別是廢塑料）的可控碳化反應研究（Prog. Polym. Sci. 2019, 94, 1），拓展了 “組合催化碳化法” （Appl. Catal. B 2012, 185, 117; J. Mater. Chem. A 2019, 7, 22912; Sci. China Mater. 2020, 63, 779），并且提出了“活性模板碳化法”（J. Mater. Chem. A 2015, 3, 341; Waste Manage. 2019, 85, 333; Waste Manage. 2019, 87, 691; Chem. Commun. 2020, 56, 9142; Chemosphere 2020, 253, 126755; Energy Environ. Mater. 2021）、“快速碳化法”（J. Mater. Chem. A 2013, 1, 5247; J. Mater. Chem. A 2014, 2, 7461; Appl. Catal. B 2014, 289, 152; Appl. Catal. B 2014, 147, 592; Chem. Eng. J. 2019, 360, 250）和“逐步交聯(lián)法”（J. Environ. Chem. Eng. 2022, 10, 106959; Green Energy Environ. 2021;EnergyEnviron. Mater. 2021）等四種策略，將聚丙烯、聚乙烯和聚苯乙烯等塑料轉化成中空碳納米球、碳納米纖維、碳納米管、杯疊碳納米管、石墨烯和多孔碳納米薄片，并且探索了它們在吸附、光催化降解和能源存儲等領域中的應用。聚合物可控碳化的本質是精確調控聚合物碳化過程中的降解、脫氫、環(huán)化、異構化和交聯(lián)等反應，從而制備微觀形貌、孔結構和表面化學結構可控的碳材料。

圖1 “活性模板碳化”策略合成二氧化錫（SnO₂）/中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三維碳納米材料

  在最近的工作中（Science of the Total Environment, 2022, in press），該團隊探索了“活性模板碳化”策略在合成二氧化錫（SnO₂）/中空碳球（HCS）/多孔碳薄片（PCF）三維碳納米材料中的應用。該方法以“多孔氧化鎂/乙酰丙酮鐵MgO/(Fe(acac)₃”為組合碳化模板，并分別以聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚氯乙烯（PVC）廢棄物的混合物為碳源，制備了一系列內置不同形貌尺寸和負載量得SnO₂粒子活性物質的三維中空多孔碳納米材料（HCS/PCF），并將其應用到鋰離子電池負極材料當中（圖1）。根據SnO₂粒子的負載機理，依次將電極命名為nano SnO₂ sphere@HCS/PCF，SnO₂ cube@HCS/PCF，bulk SnO₂ flake@HCS/PCF和SnO₂ block@HCS/PCF（圖2）。

圖2 SnO₂/HCS/PCF樣品的TEM表征

  所制備的SnO₂/HCS/PCF樣品比表面積為680-1360 m²/g， SnO₂粒子的質量百分數為12.6-74.9%，其中納米SnO₂ sphere和SnO₂ cube的尺寸分別為1 nm和30 nm左右（圖2-3）。他們進一步研究了這些樣品的鋰電儲能行為，SnO₂ sphere@HCS/PCF-3 和 SnO₂ cube@HCS/PCF電極的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性表征如圖4所示。循環(huán)80次后，二者的可逆電容穩(wěn)定在1100 mAh/g左右。在5 A/g的掃描電流密度下循環(huán)1000次后，二者的可逆電容保持率仍接近100%，SnO₂ sphere@HCS/PCF-3電極的可逆電容大約穩(wěn)定在450 mAh/g，SnO₂ cube@HCS/PCF電極的可逆電容穩(wěn)定在500 mAh/g左右（圖4）。由此可見，在三維中空多孔碳骨架中引入適量納米尺寸的高電容活性物質SnO₂，可以使電極材料的儲鋰性能得到大幅提升。

圖3 SnO₂/HCS/PCF樣品的結構參數表征

圖4 SnO₂ sphere@HCS/PCF-3 和 SnO₂ cube@HCS/PCF電極的倍率性能和長循環(huán)穩(wěn)定性表征

  新加坡國立大學的閔嘉康博士(兼第一作者)與He Chaobin教授以及華中科技大學的龔江研究員為該論文的共同通訊作者。

  論文信息：Jiakang Min,* Xiaodong Xu, J. Justin Koh, Jiang Gong,* Xuecheng Chen, Jalal Azadmanjiri, Feifei Zhang, Siqi Liu and Chaobin He* Diverse-shaped tin dioxide nanoparticles within a plastic waste derived three-dimensional porous carbon framework for super stable lithium-ion storage. Science of the Total Environment, 2022, in press

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.152900

  https://doi.org/10.1002/eem2.12199

  https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.10.002

  https://doi.org/10.1002/eem2.12235