80电影天堂网,少妇高潮一区二区三区99,jαpαnesehd熟女熟妇伦,无码人妻精品一区二区蜜桃网站

搜索：  
蘇州大學(xué)陳金星 Angew ：讓廢塑料停止“舞動(dòng)” - 熵限域提高塑料催化回收活性
2023-10-11  來(lái)源：高分子科技

  在塑料回收方面，現(xiàn)有的研究基本都集中在設(shè)計(jì)高性能催化劑，以加速?zèng)Q速步驟“碳-碳斷裂”，進(jìn)而提高整體的催化活性。然而，聚合物大分子的本征自由熵并沒(méi)有得到關(guān)注。在本工作中，作者提出了抑制聚合物的高自由度并理解自由熵對(duì)于催化活性的影響，也可以提升催化性能。


圖1 催化劑的傳統(tǒng)浸漬和精確浸漬合成


  近期，蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院陳金星副教授通過(guò)精確浸漬法合成了釕納米顆粒在SBA-15孔道中均勻分布的p-Ru/SBA催化劑（圖1）。該催化劑具有較高的LDPE固相轉(zhuǎn)化率(1106 g·gRu-1·h-1)和較窄的產(chǎn)物分布，主要由高值柴油組成（圖2a,b,d）。值得注意的是，即使在230℃的較低反應(yīng)溫度下，p-Ru/SBA的催化活性也比Ru/SiO2的催化活性高4.9倍，比240℃的商業(yè)Ru/C的催化活性高14.0倍（圖2c）。通過(guò)各種分析發(fā)現(xiàn)，強(qiáng)局域化導(dǎo)致的熵限域效應(yīng)限制了大分子鏈的自由度，從而有利于過(guò)渡態(tài)的穩(wěn)定吸附（圖3）。這項(xiàng)研究工作證明了熵限域的重要性，并強(qiáng)調(diào)了在密閉空間中進(jìn)一步理解和優(yōu)化催化過(guò)程的潛力。該工作以“Entropy Confinement Promotes Hydrogenolysis Activity for Polyethylene Upcycling”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313174）。文章第一作者是蘇州大學(xué)碩士研究生康慶運(yùn)和博士生褚名宇。 


圖2 釕催化劑上的聚烯烴氫解 


圖3 烷烴載體相互作用和熵限域效應(yīng)


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于聚烯烴氫解相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。塑料廢物的復(fù)雜性和多樣性往往給塑料的化學(xué)回收帶來(lái)極大的挑戰(zhàn)。為此團(tuán)隊(duì)從塑料化學(xué)回收的基礎(chǔ)研究工作出發(fā)，提高催化活性和產(chǎn)物選擇性，揭示了塑料化學(xué)回收中的催化劑結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系（Angew. Chem. 2023, e202313174; Angew. Chem., 2023, e202308930； Research, 2023, 6, 0032; Appl. Catal. B, 2023, 339, 123122）。另一方面，傳統(tǒng)的熱催化塑料降解雖然具有較高的催化活性和較好的產(chǎn)物選擇性，但其依然面臨高能耗的問(wèn)題，為應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，發(fā)展了光熱材料精準(zhǔn)合成新策略，為光熱催化提供材料基礎(chǔ)（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 4117; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 9275；J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 20513; ACS Energy Lett., 2022, 7, 3476; ACS Nano, 2022, 16, 910；Matter, 2022, 5, 1305; Adv. Funct. Mater., 2023, 2210283）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313174

版權(quán)與免責(zé)聲明：中國(guó)聚合物網(wǎng)原創(chuàng)文章。刊物或媒體如需轉(zhuǎn)載，請(qǐng)聯(lián)系郵箱：info@polymer.cn，并請(qǐng)注明出處。
（責(zé)任編輯：xu）
【大 中 小】【打印】【關(guān)閉】

誠(chéng)邀關(guān)注高分子科技

更多>>最新資訊
更多>>科教新聞