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  自切換聚合是一種簡(jiǎn)單而有效合成序列可控共聚物的方法。只需把原料簡(jiǎn)單混合在一起，經(jīng)一系列反應(yīng)后即可得到結(jié)構(gòu)明確的嵌段共聚物，從而有效避免了繁瑣的中間過(guò)程如純化和氣體保護(hù)/脫保護(hù)等。目前，自切換聚合僅適用于三組份混合體系，合成得到的共聚物主要為兩嵌段或三嵌段。

圖1.特定嵌段數(shù)量、序列可控多嵌段共聚物的一步合成。

  近期，重慶理工大學(xué)夏小超博士/北海道大學(xué)佐藤敏文教授、磯野拓也副教授課題組系統(tǒng)地研究了共聚單體的競(jìng)聚率，得到了不同環(huán)狀酸酐、環(huán)酯和環(huán)氧化物之間反應(yīng)活性梯度，并提出將環(huán)狀酸酐/環(huán)氧化物的競(jìng)爭(zhēng)共聚反應(yīng)與環(huán)狀酸酐/環(huán)氧化物/環(huán)酯的自切換聚合完美結(jié)合，發(fā)展了一系列多組份自切換聚合反應(yīng)，按照復(fù)雜程度的不同可分為三元、四元、五元、甚至六元體系。通過(guò)組份的合理設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了具有特定嵌段數(shù)量和序列可控多嵌段共聚物的一步簡(jiǎn)單合成，嵌段數(shù)量可以在2到11之間靈活控制（圖1）。

  與線性多嵌段共聚物相比，核-殼多嵌段共聚物具有大量功能末端基、低粘度和高溶解性等優(yōu)勢(shì)，受到國(guó)內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。該研究通過(guò)引入高活性功能環(huán)狀酸酐，從多組份體系出發(fā)，一步連續(xù)地合成了一系列具有特定嵌段數(shù)量的核-殼多嵌段共聚物（圖2）。這項(xiàng)研究突破了核-殼多嵌段共聚物依賴多步合成法的局限，為復(fù)雜結(jié)構(gòu)共聚物合成提供了簡(jiǎn)單而有效的方法。該工作以“One-step synthesis of sequence-controlled multiblock polymers with up to 11 segments from monomer mixture” 為題發(fā)表在《自然·通訊》上（Nat Commun 2022, 13, 163）

圖2. 特定嵌段數(shù)量的核-殼多嵌段共聚物的一步合成

  該自切換聚合體系采用堿金屬羧酸鹽作為新型自切換催化劑。這類小分子具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、價(jià)格低廉、容易制備、穩(wěn)定且低毒等優(yōu)點(diǎn)，其中最具代表性的醋酸鈉是一種被廣泛應(yīng)用的商業(yè)食品添加劑，堿金屬羧酸鹽催化性能和自切換聚合機(jī)理的相關(guān)工作已發(fā)表在《ACS catalysis》上（ACS Catalysis, 2021, 11(10): 5999-6009）。因此，該體系的開發(fā)為復(fù)雜序列可控共聚物的合成提供了有效手段，有望實(shí)現(xiàn)嵌段共聚物高性能化、低成本化的工業(yè)合成。重慶理工講師/北海道大學(xué)博士后夏小超是文章的第一作者，夏小超、北海道大學(xué)佐藤敏文教授、磯野拓也副教授為共同通訊作者。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-27830-3#citeas

  下載：One-step synthesis of sequence-controlled multiblock polymers with up to 11 segments from monomer mixture