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西湖大學(xué)王懷民團(tuán)隊(duì) ACS Nano：仿生二聚化四肽形成雙組分液晶水凝膠
2022-03-03  來(lái)源：高分子科技

  通過(guò)分級(jí)組裝和結(jié)晶形成的各向異性結(jié)構(gòu)在生命系統(tǒng)中起著至關(guān)重要的作用。然而，基于短肽的自組裝系統(tǒng)通常包含隨機(jī)排列的納米纖維，形成各向同性的水凝膠。調(diào)節(jié)納米纖維的分級(jí)組裝，以使其進(jìn)一步排列形成具有各向異性的納米纖維束和納米級(jí)晶體，在多肽組裝領(lǐng)域仍然具有挑戰(zhàn)性。


圖1 納米纖維束和雙組分液晶水凝膠的形成示意圖。

 

  西湖大學(xué)王懷民研究團(tuán)隊(duì)使用設(shè)計(jì)的仿生四肽分子，利用手性和分子間相互作用調(diào)節(jié)納米纖維束的分級(jí)組裝，實(shí)現(xiàn)了雙組分系統(tǒng)中液晶水凝膠的自發(fā)形成（圖1）。首先，作者合成了具有不同電性的多肽及其對(duì)映體，在生理?xiàng)l件下，單組分多肽不會(huì)形成組裝體。將帶有正電性和負(fù)電性的組分等摩爾混合，多肽通過(guò)自組裝形成納米纖維，進(jìn)一步通過(guò)納米纖維間的相互作用，形成具有各向異性的纖維束。由于不同的堆疊模式和分子間相互作用，與同手性組裝體相比，異手性肽的混合物自組裝成具有更大寬度的納米纖維束（圖2和圖3）。將四肽分子中的賴氨酸替換為精氨酸，由于更強(qiáng)的分子間相互作用，水凝膠的力學(xué)性能提高了近30倍（圖4）。該工作以“Biomimetic Heterodimerization of Tetrapeptides to Generate Liquid Crystalline Hydrogel in A Two-Component System”為題發(fā)表在《ACS Nano》。

 

圖2. (a)納米纖維束形成過(guò)程示意圖。(b)四肽的分子結(jié)構(gòu)和本研究中的四肽序列列表。

 

 

圖3. 納米纖維束的TEM圖。

 

 

圖4. 水凝膠的力學(xué)性能。

 

  這項(xiàng)工作利用具有正負(fù)電性的四肽形成了一系列雙組分液晶凝膠。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和分子模擬數(shù)據(jù)表明，液晶相行為的變化和力學(xué)性能的差異依賴于多肽的分子間相互作用和手性。體外細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)表明，多肽混合物對(duì)細(xì)胞增殖的毒性可忽略不計(jì)，表明了水凝膠的生物相容性。此外，作者結(jié)合光敏基團(tuán)來(lái)調(diào)節(jié)水凝膠的機(jī)械性能并引入正交功能，這表明系統(tǒng)的可編程能力。這項(xiàng)工作提出了一種生成具有可控特性和各向異性納米纖維束的有效方法，可以滿足組織工程、細(xì)胞培養(yǎng)和再生醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域?qū)Y(jié)構(gòu)各向異性的需求。理論計(jì)算部分得到了西湖大學(xué)工學(xué)院李文彬研究員的支持。西湖大學(xué)理學(xué)院博士研究生吳碧寒為本文第一作者，理學(xué)院王懷民研究員為通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年基金等經(jīng)費(fèi)的資助。

 

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c09860
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